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Resource-efficient quantum-selected configuration interaction for molecular properties

本文提出了一种资源高效的量子选择构型相互作用框架，该框架通过构建紧凑的哈密顿量来显著降低电路复杂度，从而使在具有多达 20 个量子比特的含噪声中等规模量子设备上，能够精确计算第 IIIA 族单氟化物的基态能量和偶极矩等分子性质。

原作者： Suprava Sahoo, Abdul Kalam, Kenji Sugisaki, V. S. Prasannaa, B. P. Das

发布于 2026-07-31

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原作者： Suprava Sahoo, Abdul Kalam, Kenji Sugisaki, V. S. Prasannaa, B. P. Das

原始论文采用 CC BY 4.0 许可（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。 ✨ 这是对下方论文的AI生成解释。它不是由作者撰写或认可的。如需技术准确性，请参阅原始论文。阅读完整免责声明

想象一下，你正试图解决一个巨大的宇宙拼图，每一块碎片都是微小的、不可见的能量粒子，而你试图完成的图像则是分子的行为方式。这就是量子化学的世界——在这个领域，科学家们利用量子世界的奇特规则来预测原子是如何结合在一起的。几十年来，解决这些谜题的“金标准”是一种被称为全构型相互作用（Full Configuration Interaction, FCI）的方法。把 FCI 想象成试图观察拼图碎片所有可能的组合方式，以寻找那幅完美的图像。问题在于，随着分子变得越来越大，可能性的排列组合数量会像热锅里的爆米花一样爆炸式增长，规模之大甚至让世界上最快的超级计算机也无法在有生之年处理完这些数据。

量子计算机应运而生，它是一台能够使用这些粒子的母语进行交流的机器。量子计算机不再尝试在常规计算机上计算每一种可能性，而是直接模拟分子。然而，这些机器目前正处于它们的“青春期”——虽然功能强大但噪声很大，这意味着如果你要求它们一次做太多事情，它们很容易出错。为了获得清晰的答案，科学家需要简化问题，同时又不丢失重要的细节。挑战就在于：如何告诉一台带有噪声的量子计算机只关注最关键的拼图碎片，以免它因负担过重而给出模糊的结果？

这正是这篇论文中的研究人员试图解决的问题。他们开发了一种巧妙的新策略，称为“基于有效泡利算符排序的量子选择性构型相互作用法”（eos-QSCI）。想象你是一位正在制作完美汤品的厨师，但你只有一个小锅，且时间有限。你不是把储藏室里所有的香料都扔进去（那就是“全哈密顿量”方法），而是先品尝汤底，看看哪些香料真正起到了作用。然后，你丢弃那些对风味改变不大的香料，只用最核心的几种来进行烹饪。

作者将这种“品尝测试”法应用于一组被称为 IIIA 族单氟化物（Group IIA monofluorides）的分子，其中包括氟化硼（BF）、氟化铝（AlF）以及具有相对论效应的重元素氟化铊（TlF）。他们发现，通过识别并仅保留最重要的“激发算符”（即量子的等效重要香料），他们可以极大地缩小问题的规模。对于一个 20 量子比特的 TlF 系统，他们的方法将量子电路所需的步骤减少了 98% 以上。这就像是将一场 100 英里的马拉松缩减为 2 英里的慢跑，但最终达到的结果却是一样的。

当他们在真实的量子计算机（IBM 的 Marrakesh 处理器）上测试时，结果令人印象深刻。即使面对机器固有的噪声，他们简化的方法所产生的基态能量和电偶极矩（衡量分子电荷分布的一种度量）与完美的理论值相比，准确度超过了 99.99%。事实上，对于重元素 TlF 分子，他们仅需采样总可能构型的约 0.88%，就能获得近乎完美的结果。这表明，通过聪明地选择量子拼图中需要关注的部分，我们可以在现有的、并不完美的机器上运行复杂的化学模拟，从而在不需要完美的、未来的计算机的情况下，开启理解从新材料到基础物理学一切事物的门扉。

技术摘要：用于分子性质的资源高效型量子选择构型相互作用法

问题陈述
量子模拟中的分子电子结构面临着在含噪声中等规模量子（NISQ）设备上显著的扩展性挑战。虽然量子选择构型相互作用（QSCI）通过在实时演化中识别重要的行列式基函数，提供了一种极具前景的混合量子-经典方法，但其使用全电子哈密顿量实现的实现过程会导致电路复杂度迅速增加。具体而言，基于哈密顿量模拟的 QSCI（HSB-QSCI）在采用 Jordan-Wigner 变换后，其 Pauli 项的数量随 $N$ 呈 $O(N^4)$ 比例增长，且两比特门数量随 $N$ 呈 $O(N^5)$ 比例增长。这种高资源需求限制了该方法在小型系统中的适用性，并阻碍了其计算除基态能量之外的其他分子性质（如永久电偶极矩，PDMs）的能力，特别是在哈密顿量项更加繁多的相对论机制下。

方法论：eos-QSCI
作者提出了一种**基于有效 Pauli 算符排序的 QSCI（eos-QSCI）**框架，旨在在量子模拟之前降低哈密顿量的复杂度。该方法分为三个不同的阶段：

第一阶段：费米子筛选： 通过检查费米子算符串对参考行列式（通常是 Dirac-Hartree-Fock 态）的作用来筛选第二量子化哈密顿量。湮灭参考态的算符（例如涉及在虚轨道上进行湮灭的算符）将被丢弃。这施加了基于占据数的选择规则，在通过 Jordan-Wigner 变换映射到量子比特之前减少了项的数量。
第二阶段：基于保真度损失的选择： 保留的 Pauli 算符通过参考态保真度损失指标进行重要性排序。对于每个算符 $P_\alpha$ ，分析其短时演化 $|\Psi_\alpha(t)\rangle = e^{-ih_\alpha P_\alpha t}|\Phi_0\rangle$ 。保真度损失 $\omega_\alpha(t)$ 与算符相对于参考态的方差成正比，并以此作为权重。算符按 $\omega_\alpha$ 降序排列，并计算累积归一化权重。哈密顿量被截断，仅保留前 $K$ 个项，使得累积权重超过阈值（例如 0.99）。
第三阶段：执行与后处理： 截断后的哈密顿量被划分为通勤观测量集合（SCOs），以构建高效的含时演化电路。这些电路使用流水线程序（Qiskit 和 Pytket）进行优化并在量子硬件上执行。采样的构型定义了一个缩减的子空间哈密顿量，随后通过经典对角化获得基态能量和波函数。PDMs 随后根据这些波函数进行评估。

核心贡献

哈密顿量缩减： 该框架通过识别主导的费米子激发算符，构建了一个紧凑的有效哈密顿量，与全哈密顿量 HSB-QSCI 相比，显著减少了 Pauli 项的数量、电路深度和两比特门计数。
相对论分子性质： 该方法将 QSCI 扩展到了相对论电子结构问题，成功计算了 IIIA 族单氟化物（BF, AlF, GaF, InF, TlF）的基态能量和永久电偶极矩（PDMs）。
可扩展性分析： 作者证明了 eos-QSCI 的资源需求比全哈密顿量方法具有更优的扩展性，实现了哈密顿量项规模从 $O(N^4)$ 到近乎二次方的改进（ $O(N^{2.3})$ ）。

结果
该框架通过在 IBM Marrakesh 处理器（Heron r2 架构）上针对活性空间高达 20 个量子比特的 AlF 和 TlF 系统进行的模拟和硬件执行得到了验证。

资源效率： 对于 20 量子比特的 TlF 系统，与全哈密顿量方法相比，缩减后的哈密顿量在电路深度和两比特门计数方面均实现了 >98% 的降低。哈密顿量项的数量分别减少了 97.14% (AlF) 和 98.00% (TlF)。
准确性：
- 模拟： 计算出的基态能量与完全活性空间构型相互作用（CASCI）值的偏差在所有系统规模下均小于 1.6 mHa（化学精度阈值）。恢复的关联能范围为 90.02% 至 98.46%。PDM 偏差对于 AlF 为 $1.49 \times 10^{-2}$ a.u.，对于 TlF 为 $7.0 \times 10^{-3}$ a.u.。
- 硬件执行： 在 IBM Marrakesh 处理器上，20 量子比特的 TlF 计算恢复了 99.93% 的 CASCI 关联能。所得 PDMs 与 CASCI 值的匹配度在 99.99% 以内。即使存在硬件噪声，能量偏差相对于 CASCI 仍保持在 0.01% 以下。
行列式空间缩减： 该方法将采样集中在主导行列式上，降低了经典对角化的成本。对于 20 量子比特的 TlF 系统，仅需约 0.88% 的总 CASCI 行列式空间即可达到高精度，将对角化矩阵的大小从 $181 \times 181$ 缩减至 $43 \times 43$ 。

意义
论文声称 eos-QSCI 框架显著提高了 HSB-QSCI 在 NISQ 设备上的实用性。通过同时降低哈密顿量复杂度、量子电路资源和经典后处理成本，该方法使得能够对此前因电路深度限制而难以实现的相对论分子系统进行资源高效型模拟。在 20 个量子比特上的成功硬件执行证明了该方法在计算能量及 PDMs 等分子性质方面的可扩展性，而这些性质对于量子技术和基础物理学应用至关重要。

技术摘要：用于分子性质的资源高效型量子选择构型相互作用法

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