Exciton multipolarity controls coherent and squeezed phonons in van der Waals heterostructures

在原子的不可见世界中，物质从未真正静止。即使是在一块金属固体或一层薄薄的晶体中，原子也在不断地抖动，以被称为声子（phonons）的有节奏模式进行振动。几十年来，科学家们已经了解到，当光线照射到材料上时，它可以将这些原子踢入一种同步的、行进般的节奏，即相干振动（coherent vibration），就像一群人步调一致地迈步一样。这种现象对于超快电子学和传感器的未来至关重要，因为它允许研究人员利用光来操纵材料本身的结构。然而，一种特定的振动类型——其中原子并非步调一致地行进，而是以一种更复杂的、挤压的模式波动——一直难以被按需产生和控制。挑战在于寻找一种可靠的方法，在不改变材料本身的情况下，在这两种截然不同的原子运动状态之间进行切换。

现在，一个研究小组已经发现了一个简单的开关，可以在一种特定的人造材料中，在这两种原子振动状态之间进行切换。通过将两种不同的半导体——二硒化钼和二硒化钨——的薄层堆叠在一起，他们创建了一种结构，其中吸收光子的粒子（称为激子）决定了原子的运动方式。研究人员发现，激子内的电荷形状起到了主控的作用。当激子具有简单的、两极的电荷分布时，它会将原子层拉入一种同步的、相干的节奏。但当电荷分布呈现出更复杂的、四极的形状时，原子就会进入另一种状态，即它们的波动在时间上发生振荡，从而产生所谓的挤压态（squeezed state）。

该团队利用详细的计算机模拟，精确绘制了这些层是如何相互作用的。他们模拟了从两层到四层厚度的结构，通过交替使用这两种材料来创建范德华异质结。在两层堆叠结构中，激子自然形成一个简单的偶极子，正电荷和负电荷分布在界面两侧。这种配置直接耦合到层的“呼吸模式”（breathing mode），导致它们以稳定且可预测的波形进行扩张和收缩。然而，在三层堆叠中，情况发生了变化。在没有任何外部影响的情况下，激子会形成一个四极矩（quadrupole），这是一种更复杂的电荷排列。在这种状态下，它与原子振动的耦合方式也不同；它不再是推动原子进行稳步行进，而是导致它们在位置和动量上的不确定性发生振荡，从而产生挤压态。

最重要的发现是，这种开关并不是永久性的。研究人员展示了通过施加垂直电场，可以迫使复杂的四极矩激子转化为简单的偶极子。在一个由二硒化钨、二硒化钼和二硒化钨组成的三层堆叠结构中，其呼吸模式以 1.04 太赫兹的频率振动。在零电场下，这种振动以挤压态形式存在。当研究人员施加特定的电场时，激子的性质发生了改变，振动立即切换到了相干态。这意味着，仅仅通过开启或关闭电压，同一种物理材料就可以产生两种本质不同的量子运动。

模拟显示，这种控制之所以有效，是因为电场改变了层内电子和空穴的能量景观。在三层系统中，电场混合了激子的不同可能排列方式，有效地将四极电荷模式转换为两极电荷模式。这种转变改变了激子与晶格振动的相互作用。驱动相干运动的线性相互作用取代了驱动挤压的二次项相互作用。研究人员计算出，这些振动的强度和挤压程度与在铋（bismuth）等著名块体材料中观察到的现象相当，这表明这些效应是稳健且可测量的。

这项工作为希望在原子尺度上控制光与声的工程师提供了一个清晰的设计原则。此前，调节这些振动的方法依赖于改变材料的层数或化学成分，而这些都是永久性的改变。这种新方法提供了一种动态的、可逆的开关。产生挤压声子的能力特别有价值，因为这些状态可以降低量子噪声，而量子噪声是精密测量中的一个基本极限。如果这种控制可以在实验室环境中实现，它可能会催生出能够探测极其微弱信号的新型传感器，或者运行在太赫兹速度的超快计算开关。

该研究还阐明了不同层数下的行为差异。虽然三层堆叠表现出了从挤压态到相干态的剧烈切换，但四层堆叠则表现出更复杂的响应，具有多种可能的电荷构型。这表明，随着材料变厚，控制这些振动的规则变得更加丰富，提供了更多的调节可能性。研究人员提出，可以通过超快 X 射线或电子衍射（可以捕捉原子位置的快照）或者瞬态反射率（测量材料表面随时间变化的反射情况）在实验中观察到这些效应。

通过确立激子的多极性（无论是简单的偶极矩还是复杂的四极矩）如何控制由此产生的声子特性，研究人员为操纵固体材料中的量子态开辟了一条新途径。这一发现超越了仅仅观察这些现象，而是转向了主动设计这些现象。它表明，量子技术的未来不仅在于寻找新材料，还在于学习如何通过电学手段调节现有材料的内部架构，以产生特定任务所需的精确原子运动。这种在芯片上实现相干态与挤压态之间切换的能力，最终可能实现那些在以前被认为是不可能达到的速度和灵敏度的技术。