Exciton multipolarity controls coherent and squeezed phonons in van der Waals heterostructures

In de onzichtbare wereld van atomen is materie nooit echt stil. Zelfs in een massief blok metaal of een dunne plaat kristal zijn de atomen constant aan het trillen, bewegend in ritmische patronen die bekend staan als fononen. Decennialang hebben wetenschappers begrepen dat wanneer licht een materiaal raakt, het deze atomen kan stimuleren tot een gesynchroniseerd, marcherend ritme dat een coherente vibratie wordt genoemd, vergelijkbaar met een menigte mensen die in unisono stappen. Dit fenomeen is cruciaal voor de toekomst van ultrasnelle elektronica en sensortechnologie, omdat het onderzoekers in staat stelt om de structuur van materialen met licht te manipuleren. Echter, een specifiek type vibratie, waarbij de atomen niet in stap marcheren maar in plaats daarvan fluctueren in een complexer, 'squeezed' patroon, bleef moeilijk op aanvraag te genereren en te controleren. De uitdaging was het vinden van een betrouwbare manier om tussen deze twee verschillende toestanden van atomaire beweging te schakelen zonder het materiaal zelf te veranderen.

Een team van onderzoekers heeft nu een eenvoudige schakelaar geïdentificeerd die kan schakelen tussen deze twee toestanden van atomaire vibratie in een specif kind van kunstmatig materiaal. Door dunne lagen van twee verschillende halfgeleiders, molybdeendiselenide en wolfraamdiselenide, op elkaar te stapelen, creëerden ze een structuur waarin het gedrag van lichtabsorberende deeltjes, genaamd excitonen, bepaalt hoe de atomen bewegen. De onderzoekers ontdekten dat de vorm van de elektrische lading binnen deze excitonen fungeert als een meestercontrole. Wanneer het exciton een eenvoudige, tweezijdige ladingsverdeling heeft, trekt het de atomaire lagen in een gesynchroniseerd, coherent ritme. Maar wanneer de ladingsverdeling een complexere, vierzijdige vorm aanneemt, gaan de atomen een andere toestand binnen waarbij hun fluctuaties in de tijd oscilleren, wat bekend staat als een 'squeezed state'.

Het team gebruikte gedetailleerde computersimulaties om precies in kaart te brengen hoe deze lagen met elkaar interageren. Ze modelleerden structuren variërend van twee tot vier lagen dik, waarbij de twee materialen werden afgewisseld om een van der Waals-heterostructuur te creëren. In een stapel van twee lagen vormt het exciton van nature een simpel dipool, met positieve en negatieve ladingen die over de interface gescheiden zijn. Deze configuratie koppelt direct aan de 'breathing mode' van de lagen, waardoor ze uitzetten en krimpen in een gestage, voorspelbare golf. Echter, in een stapel van drie lagen verandert de situatie. Zonder externe invloed vormt het exciton een quadrupool, een complexere rangschikking van ladingen. In deze toestand is de koppeling aan de atomaire vibraties anders; in plaats van de atomen in een gestage mars te duwen, zorgt het ervoor dat hun onzekerheid in positie en momentum oscilleert, wat de 'squeezed state' creëert.

De meest significante bevinding is dat deze schakelaar niet permanent is. De onderzoekers toonden aan dat ze door een verticaal elektrisch veld toe te passen, de complexe quadrupool-exciton kunnen dwingen te transformeren naar een simpel dipool. In een drielaags pakket van wolfraamdiselenide, molybdeendiselenide en wolfraamdiselenide vibreert de 'breathing mode' op 1,04 terahertz. Bij een elektrisch veld van nul bestaat deze vibratie in een 'squeezed state'. Wanneer de onderzoekers een specifiek elektrisch veld toepasten, veranderde het karakter van het exciton en schakelde de vibratie onmiddellijk over naar een coherente toestand. Dit betekent dat hetzelfde fysieke materiaal simpelweg door een spanning aan of uit te zetten twee fundamenteel verschillende soorten kwantumbeweging kan produceren.

De simulaties toonden aan dat deze controle werkt omdat het elektrische veld het energielandschap voor de elektronen en gaten binnen de lagen verandert. In het drielaags systeem mengt het veld verschillende mogelijke arrangementen van het exciton, waardoor het effectief het vierzijdige ladingspatroon omzet in een tweezijdig patroon. Deze transitie verandert hoe het exciton interageert met de rooster-vibraties. De lineaire interactie die coherente beweging aandrijft, vervangt de kwadratische interactie die 'squeezing' aandrijft. De onderzoekers berekenden dat de sterkte van deze vibraties en de mate van 'squeezing' vergelijkbaar zijn met die waargenomen in bekende bulkmaterialen zoals bismut, wat suggereert dat deze effecten robuust en meetbaar zijn.

Dit werk biedt een duidelijk ontwerpprincipe voor ingenieurs die apparaten willen bouwen die licht en geluid op atomaire schaal controleren. Voorheen vertrouwden methoden om deze vibraties af te stemmen op het veranderen van het aantal lagen of de chemische samenstelling van het materiaal, wat permanente veranderingen zijn. Deze nieuwe aanpak biedt een dynamische, reversibele schakelaar. Het vermogen om 'squeezed phonons' te genereren is bijzonder waardevol omdat deze toestanden kwantumruis kunnen verminderen, een fundamentele limiet in precisie-metingen. Als deze controle in een laboratoriumsetting gerealiseerd kan worden, zou dit kunnen leiden tot nieuwe soorten sensoren die in staat zijn tot het detecteren van ongelooflijk zwakke signalen, of ultrafaste schakelaars voor computing die op terahertz-snelheden opereren.

De studie verheldert ook hoe verschillende laag-aantallen zich gedragen. Terwijl de drielaagse stapel een dramatische overgang liet zien van 'squeezed' naar coherente toestanden, vertoonde de vierlaagse stapel een complexere respons met meerdere mogelijke ladingsconfiguraties. Dit suggereert dat naarmate materialen dikker worden, de regels voor het controleren van deze vibraties rijker worden, wat nog meer mogelijkheden biedt voor afstemming. De onderzoekers stellen voor dat deze effecten experimenteel geobserveerd kunnen worden met behulp van ultrasnelle röntgen- of elektrendiffractie, die snapshots van de atomaire posities kunnen vastleggen, of via transient reflectiviteit, die meet hoe het oppervlak van het materiaal licht reflecteert terwijl het verandert.

Door vast te stellen dat de multipolariteit van een exciton — of het nu een simpel dipool of een complexe quadrupool is — de aard van de resulterende fonon bepaalt, hebben de onderzoekers een nieuwe weg geopend voor het manipuleren van kwantumtoestanden in vaste materialen. Deze bevinding gaat verder dan het louter observeren van deze fenomenen naar het actief ontwerpen ervan. Het suggereert dat de toekomst van kwantumtechnologie niet alleen ligt in het vinden van nieuwe materialen, maar in het leren hoe men de interne architectuur van bestaande materialen elektrisch kan afstemmen om exact het type atomaire beweging te produceren dat nodig is voor een specifieke taak. Het vermogen om tussen coherente en 'squeezed' toestanden te schakelen op een chip, zou uiteindelijk technologieën kunnen mogelijk maken die opereren op snelheden en gevoeligheden die voorheen als onmogelijk werden beschouwd.