Excitons probe intrinsic flat band Mottness in a van der Waals heterostructure

在材料科学领域，研究人员不断寻找让电行为变得异常且有用的方法。其中一个极具前景的方向涉及“平带”（flat bands），这是一种电子失去通常自由移动能力、转而变得停滞不前的状态。当电子以这种方式被困住时，它们不再表现为独立的粒子，而是开始相互进行剧烈的相互作用，从而产生复杂的物质态，这些物质态可以作为绝缘体甚至超导体。多年来，科学家们一直在研究通过精确角度堆叠原子层来创建的人造结构中所呈现的这些行为，但这些设置非常脆弱，且依赖于外部工程手段才能实现工作。一个更根本的问题仍然存在：这些奇特的、由相互作用驱动的状态，是否可以在没有任何人工扭转或磁场的情况下，自然地存在于单晶内部？理解这一点至关重要，因为它将揭示当运动受限时，自然界本身是如何组织物质的，并可能开启在原子尺度上控制电子特性的新途径。

为了回答这个问题，一个研究小组将注意力转向了一种名为 $\text{Nb}_3\text{Cl}_8$ 的特定材料，这是一种范德华化合物，它天然形成了一个电子半填充且强关联的平带。他们怀疑这种材料是一种莫特绝缘体（Mott insulator），在这种状态下，电子被锁定在原地并非因为没有空位供其移动，而是因为它们之间的相互排斥力过于强大，以至于无法移动。然而，直接证明这一点非常困难，因为电子隐藏在材料深处。为了解决这个问题，科学家们创建了一个混合器件，将另一种材料——二硒化钨（tungsten diselenide）的单层直接放置在 $\text{Nb}_3\text{Cl}_8$ 之上。这种设置使他们能够利用二硒化钨作为一个灵敏的光学传感器。在这种材料中，当一个电子被激发时，会留下一个空穴，两者相互吸引形成一种被称为激子的粒子。这些激子就像微小的、发光的探测器，对周围的电环境极其敏感。通过向器件照射光线并测量返回光的颜色，研究人员可以观察到激子如何对下方 $\text{Nb}_3\text{Cl}_8$ 层中的隐藏电子做出反应。

研究人员发现，根据他们使用栅极电压调节系统中的电荷量，激子的行为会发生显著变化。当他们观察没有任何额外电荷的器件时，光信号与基于材料的简单、非相互作用图景所预期的结果并不匹配。忽略电子相互作用的标准计算无法解释观察到的随栅极变化的能谱。相反，数据表明 $\text{Nb}_3\text{Cl}_8$ 层不仅仅是一个被动的背景；它正在积极地重构其自身的内部能量结构。$\text{Nb}_3\text{Cl}_8$ 中的电子分裂成两组不同的群体，并由一个能量间隙分隔开，这种现象被称为莫特间隙（Mott gap）；这种间隙在单粒子能带图中是不存在的，但却被上层中的激子清晰地检测到了，激子在此充当了窥视下方关联世界的窗口。

最令人震惊的发现发生在研究人员关注一种被称为里德堡激子（Rydberg exciton）的特定激发态时。与紧密结合的标准激子不同，里德堡激子体积更大、分布更广，因此对周围环境极其敏感。当团队向 $\text{Nb}_3\text{Cl}_8$ 层中添加电子时，特别是在 1s 激子向新状态演化的栅极电压区间内，这种大型激子并没有仅仅平滑地移动其颜色。相反，它分裂成了两条不同的路径。一条路径向低能级移动，形成了一个吸引态，即激子与下层中的电子相互吸引；另一条路径向高能级移动，形成了一个排斥态，即它们相互排斥。这种分裂表明，激子正被平带中强关联的电子所“修饰”或包裹，从而创造出一种新的混合粒子，跨越了两个不同的层。这种行为是独特的，仅出现在两种材料的接触区域，并未出现在未接触 $\text{Nb}_3\text{Cl}_8$ 的二硒化钨部分，从而证实了该效应直接源于与平带电子的相互作用。

此外，研究小组施加了一个垂直穿过器件各层的磁场。这导致 $\text{Nb}_3\text{Cl}_8$ 中的电子使它们的自旋方向一致，进而使得激子发射的光具有高度的偏振性。研究人员观察到，光变得具有强烈的圆偏振性，即光旋转的方向是特定的，且这种效应比通常看到的要强得多。这表明莫特绝缘体中的电子不仅仅是消极地坐在那里，而是正在以一种选择性的方式积极地影响激子的量子特性。这项研究表明，天然存在的本征平带材料，在无需人工工程干预的情况下，也可以通过光进行探测和操控。通过利用激子作为工具，研究人员得以绘制出莫特绝缘体复杂且由关联驱动的景观，揭示了标准理论所忽略的莫特间隙，并展示了单个激发粒子如何与电子海纠缠在一起，从而形成新的准粒子。这项工作开辟了一条新的光学路径，用于理解和设计当电子被迫进行强相互作用时产生的奇异物态，从而超越人工结构，去探索材料作为自然存在时的基本属性。