Excitons probe intrinsic flat band Mottness in a van der Waals heterostructure

In de wereld van de materiaalkunde zoeken onderzoekers voortdurend naar manieren om elektriciteit op ongebruikelijke en nuttige wijzen te laten gedragen. Een van de meest veelbelovende wegen betreft "vlakke banden" (flat bands), een conditie waarbij elektronen hun gebruikelijke vermogen om vrij te bewegen verliezen en in plaats daarvan op hun plaats blijven zitten. Wanneer elektronen op deze manier gevangen zijn, stoppen ze met het gedragen als individuele deeltjes en beginnen ze intensief met elkaar te interageren, wat complexe toestanden van materie creëert die kunnen fungeren als isolatoren of zelfs supergeleiders. Jarenlang hebben wetenschappers deze gedragingen bestudeerd in kunstmatige structuren die zijn gecreëerd door lagen atomen onder precieze hoeken op elkaar te stapelen, maar deze opstellingen zijn fragiel en vertrouwen op externe engineering om te werken. Een meer fundamentele vraag blijft: kunnen deze vreemde, door interactie gedreven toestanden natuurlijk voorkomen binnen een enkel kristal, zonder enige kunstmatige draaiing of magnetische velden? Het begrijpen hiervan is cruciaal, omdat het zou onthullen hoe de natuur zelf materie organiseert wanneer beweging wordt beperkt, wat potentieel nieuwe manieren kan ontsluiten om elektronische eigenschappen op atomaire schaal te beheersen.

Om dit te beantwoorden, richtte een team van onderzoekers zich op een specifiek materiaal genaamd Nb3Cl8, een van de van der Waals-verbindingen die van nature een vlakke band vormt waar elektronen half-gevuld zijn en sterk gecorreleerd. Zij vermoedden dat dit materiaal fungeert als een Mott-isolator, een toestand waarin elektronen op hun plaats worden vergrendeld, niet omdat er geen lege plekken zijn waar ze naartoe kunnen bewegen, maar omdat hun wederzijdse afstoting te sterk is om beweging toe te staan. Het direct bewijzen hiervan is echter moeilijk omdat de elektronen diep binnenin het materiaal verborgen zijn. Om dit op te lossen, creëerden de wetenschappers een hybride apparaat door een enkele laag van een ander materiaal, wolfraamdiselenide, direct bovenop de Nb3Cl8 te plaatsen. Deze opstelling stelde hen in staat om de wolfraamdiselenide te gebruiken als een gevoelige optische sensor. In dit materiaal, wanneer een elektron wordt geëxciteerd, laat het een gat achter, en de twee trekken elkaar aan om een deeltje te vormen dat een exciton wordt genoemd. Deze exciton zijn als kleine, gloeiende sondes die extreem gevoelig zijn voor de elektrische omgeving om hen heen. Door licht op het apparaat te schijnen en de kleur van het licht te meten dat terugkomt, konden de onderzoekers zien hoe de exciton reageerden op de verborgen elektronen in de Nb3Cl8-laag eronder.

De onderzoekers ontdekten dat het gedrag van de exciton drastisch veranderde afhankelijk van hoe zij de elektrische lading in het systeem aanpasten met behulp van een gate-spanning. Wanneer zij het apparaat bekeken zonder extra lading, kwamen de lichtsignalen niet overeen met wat men zou verwachten van een simpel, niet-interagerend beeld van de materialen. Standaardberekeningen die elektronische interacties negeren, slaagden er niet in de gate-afhankelijke spectra te verklaren die werden waargenomen. In plaats daarvan onthulden de gegevens dat de Nb3Cl8-laag niet slechts een passieve achtergrond was; het was actief bezig haar eigen interne energiestructuur te reconstrueren. De elektronen in de Nb3Cl8 splitsten zich in twee verschillende groepen gescheiden door een energiekloof, een fenomeen dat bekend staat als een Mott-kloof (Mott gap), die afwezig is in het enkel-deeltjes bandbeeld maar duidelijk werd gedetecteerd door de exciton in de laag erboven, die fungeerde als een venster naar de gecorreleerde wereld eronder.

De meest opvallende ontdekking vond plaats toen de onderzoekers zich concentreerden op een specifiek type geëxciteerde toestand genaamd een Rydberg-exciton. In tegen tegenstelling tot de standaard exciton die nauw gebonden zijn, zijn Rydberg-excitonen veel groter en meer verspreid, wat hen uitzonderlijk gevoelig maakt voor hun omgeving. Terwijl het team elektronen toevoegde aan de Nb3Cl8-laag, specifal tijdens het gate-spanning-interval waar de 1s-exciton evolueert naar een nieuwe toestand, splitste deze grote exciton niet simpelweg geleidelijk van kleur. In plaats daarvan splitste het zich in twee duidelijke paden. Het ene pad bewoog naar lagere energieën, waardoor een aantrekkelijke toestand ontstond waarbij de exciton en de elektronen in de laag eronder naar elkaar toe trokken. Het andere pad bewoog naar hogere energieën, waardoor een afstotende toestand ontstond waarbij ze elkaar wegduwden. Deze splitsing toonde aan dat de exciton werd "gekleed" of omhuld door de sterk gecorreleerde elektronen van de vlakke band, waardoor een nieuw type hybride deeltje ontstond dat de twee verschillende lagen overspant. Dit gedrag was uniek voor het contactoppervlak tussen de twee materialen en verscheen niet in de delen van de wolfraamdiselenide die de Nb3Cl8 niet raakten, wat bevestigde dat het effect direct voortkwam uit de interactie met de vlakke-band-elektronen.

Verder paste het team een magnetisch veld toe dat recht door de lagen van het apparaat wees. Dit zorgde ervoor dat de elektronen in de Nb3Cl8 hun spins in een specifieke richting uitlijnden, wat op zijn beurt ervoor zorgde dat het door de exciton uitgezonden licht sterk gepolariseerd was. De onderzoekers observeerden dat het licht sterk circulair gepolariseerd werd, wat betekent dat het in een specifieke richting spon, en dit effect was veel sterker dan wat gewoonlijk wordt gezien. Dit gaf aan dat de elektronen in de Mott-isolator niet alleen passief aanwezig waren, maar ook actief de kwantumeigenschappen van de exciton op een selectieve manier beïnvloedden. De studie demonstreert dat intrinsieke vlakke-band-materialen, die in de natuur bestaan zonder kunstmatige engineering, kunnen worden onderzocht en gemanipuleerd met behulp van licht. Door exciton als een instrument te gebruiken, waren de onderzoekers in staat om het complexe, door correlatie gedreven landschap van een Mott-isolator in kaart te brengen, waarbij zij een Mott-kloof onthulden die standaardtheorieën misten en lieten zien hoe een enkel geëxciteerd deeltje verstrengeld kan raken met een zee van interagerende elektronen om nieuwe quasipartikels te vormen. Dit werk opent een nieuwe optische route naar het begrijpen en ontwerpen van de vreemde fasen van materie die ontstaan wanneer elektronen gedwongen worden sterk te interageren, waarbij men verder gaat dan kunstmatige structuren om de fundamentele eigenschappen van materialen te verkennen zoals ze van nature voorkomen.