Frustrated Gd3+ Double Perovskites as High-Performance Magnetocaloric Materials for Sub-100 mK Adiabatic Demagnetization Refrigeration

为了达到科学界已知的最低温度，研究人员必须智斗热量的本质。在量子计算和超灵敏传感器的领域中，目标通常是将材料冷却到仅高于绝对零度的极小分数度，在这种状态下，原子的混沌震动会减缓至近乎停滞。实现这一目标最有效的方法之一是通过一种被称为绝热去磁的过程。想象一下海绵吸收水分的情景；在这种情况下，磁性材料在施加磁场时会吸收热能。如果你随后在材料与周围环境隔离的情况下撤去该磁场，材料必须利用自身的内部热量来重新排列其磁原子，从而导致其温度骤降。几十年来，科学家一直依赖特定的盐类来进行这种操作，但这些材料存在局限性。它们往往无法达到最先进实验所需的极低温度，或者缺乏高效冷却大型系统所需的密度。寻找一类能够进一步突破这些界限的新型材料，使其既具备达到更低温度的能力，又能在更小的空间内承载更多的冷却功率，一直是研究的热点。

德国的一个研究小组发现了一个极具前景的新型材料家族，可能解决这一问题。他们专注于两种特定的化合物：钡钆锑酸盐（barium gadolinium antimonate）和锶钆锑酸盐（strontium gadolinium antimonate），它们是由一种被称为双钙钛矿（double perovskite）的晶体结构构建而成的。这些材料中充满了�� de 离子，这是一种以能够储存大量熵（即无序度）而闻名的磁性原子，而这种特性对于有效的冷却至关重要。研究人员合成并测试了这些化合物，观察它们在极端低温和磁场下的表现。他们发现，这些晶体中独特的原子排列创造了一种“挫折”（frustration）状态。在这种语境下，“挫折”并不意味着原子感到烦恼；相反，它描述了一种几何情况，即由于晶格形状的限制，磁原子无法全部排列成简单的有序模式，因为这种形状迫使它们处于相互冲突的位置。这种冲突阻止了原子在温度降至极低水平之前锁定为刚性的磁有序状态，使它们保持在一种高度无序、高能量的状态，这对于制冷来说是完美的。

团队通过将材料起始于两开尔文温度和五特斯拉磁场，然后缓慢降低磁场来测量这些材料的性能，以观察它们能降至多低。结果令人瞩目。即使在仍存在微弱磁场的情况下，钡化合物冷却到了67毫开尔文，而锶版本达到了68毫开尔文。当磁场完全移除时，钡化合物达到了83毫开尔文，锶化合物达到了78毫开尔文。这是在这些特定条件下，基于�� de 的磁体所报道过的最低温度。为了直观理解，这些温度大约是典型冬季气温的一千分之一，然而它们是通过一种比传统使用的盐类更紧凑、更强大的材料实现的。研究人员还观察到，即使在施加0.5特斯拉磁场时，钡化合物也能维持在100毫开尔文以下的温度，这一特性使其在需要磁环境的实验中（例如研究超导体）特别有用。

成功的秘诀在于晶体内力的微妙平衡。�� de 原子被排列在一个四面体网络中，这种形状自然地挫败了它们的磁排列。研究人员发现，这些原子之间的磁相互作用很弱，但它们正与另一种被称为偶极相互作用（dipolar interaction）的力量竞争，后者源于原子本身的磁性。这种竞争结合几何挫折，抑制了材料通常会冻结成固体磁态的温度。对于钡化合物，这种有序化温度约为100毫开尔文，而对于锶化合物，约为190毫开尔文。由于材料在这些极低温度下仍保持无序，它保留了大量的熵，可以被用于制冷。研究还表明，钡化合物经历了两个截然不同的磁转变，这种罕见的行为表明存在复杂的力相互作用，研究人员目前仍在深入研究。

这些发现代表了超低温制冷技术发展的重要一步。与许多依赖有毒化学品或复杂合成方法的高性能冷却材料不同，这些双钙钛矿是非毒性的，并且可以很容易地加工成颗粒。它们结合了高冷却功率和达到前所未见的极低温度的能力。研究人员证明，通过精心设计晶体结构以最大化挫折感并最小化磁有序，可以创造出超越现有顶尖水平的材料。这项工作为开发更高效、更强大的冷却系统打开了大门，这些系统可以支持下一代量子技术，并允许科学家在以前无法触及的机制中探索基本的物理定律。能够可靠且安全地达到这些温度，意味着这些材料可以成为致力于突破低温边界的实验室的标准工具。