Frustrated Gd3+ Double Perovskites as High-Performance Magnetocaloric Materials for Sub-100 mK Adiabatic Demagnetization Refrigeration

Om de koudste temperaturen te bereiken die de wetenschap kent, moeten onderzoekers de natuur van warmte te slim af zijn. In de wereld van quantumcomputing en ultragevoelige sensoren is het doel vaak om materialen af te koelen tot een fractie van een graad boven het absolute nulpunt, een staat waarin de chaotische trillingen van atomen vertragen tot een bijna volledige stilstand. Een van de meest effectieve manieren om dit te bereiken is via een proces dat adiabatische demagnetisatie wordt genoemd. Stel je een spons voor die water opzuigt; in dit geval zuigt een magnetisch materiaal thermische energie op wanneer er een magnetisch veld wordt toegepast. Als je dat veld vervolgens wegtrekt terwijl het materiaal geïsoleerd is van zijn omgeving, moet het materiaal zijn eigen interne warmte gebruiken om zijn magnetische atomen te reorganiseren, waardoor de temperatuur abrupt daalt. Decennialang hebben wetenschappers vertrouwd op specifieke zouten om deze truc uit te voeren, maar deze materialen hebben beperkingen. Ze kunnen vaak niet koud genoeg worden voor de meest geavanceerde experimenten, of ze missen de dichtheid die nodig is om grote systemen efficiënt te koelen. De zoektocht is gericht op een nieuwe klasse materialen die deze grenzen verder kunnen verleggen, door zowel de mogelijkheid te bieden lagere temperaturen te bereiken als de capaciteit te hebben om meer koelvermogen in een kleinere ruimte te bevatten.

Een team van onderzoekers in Duitsland heeft een veelbelovende nieuwe familie van materialen geïdentificeerd die dit probleem mogelijk kunnen oplossen. Ze richtten zich op twee specifieke verbindingen, bariumgadoliniaatantimolaat en strontiumgadoliniaatantimolaat, die zijn opgebouwd uit een kristalstructuur die bekend staat als een dubbele perovskiet. Deze materialen zitten vol met gadoliniumionen, magnetische atomen die bekend staan om hun vermogen om een grote hoeveelheid entropie, of wanorde, op te slaan, een eigenschap die essentieel is voor effectieve koeling. De onderzoekers hebben deze verbindingen gesynthetiseerd en onderworpen aan strenge tests om te zien hoe ze zich gedragen onder extreme kou en magnetische velden. Wat zij ontdekten, was dat de unieke rangschikking van atomen in deze kristallen een staat van "frustratie" creëert. In deze context betekent frustratie niet dat de atomen geërgerd zijn; het beschrijft eerder een geometrische situatie waarin de magnetische atomen niet allemaal in een eenvoudig, geordend patroon kunnen uitlijnen omdat de vorm van het kristalrooster hen in conflicterende posities dwingt. Dit conflict voorkomt dat de atomen zich vastzetten in een rigide magnetische orde totdat de temperatuur extreem laag daalt, waardoor ze in een ongeordende, hoogenergetische staat blijven die perfect is voor koeling.

Het team mat de prestaties van deze materialen door ze te starten op een temperatuur van twee Kelvin en een magnetisch veld van vijf Tesla, om vervolgens het veld langzaam te verminderen om te zien hoe koud ze konden worden. De resultaten waren opmerkelijk. De bariumverbinding koelde af naar 67 millikelvin, terwijl de strontiumversie 68 millikelvin bereikte, zelfs wanneer er nog een klein magnetisch veld aanwezig was. Toen het veld volledig werd verwijderd, bereikte de bariumverbinding 83 millikelvin en de strontiumverbinding 78 millikelvin. Dit zijn de laagste temperaturen die ooit zijn gerapporteerd voor magneten gebaseerd op gadolinium onder deze specifieke omstandigheden. Om dit in perspectief te plaatsen: deze temperaturen zijn ongeveer duizendste van de temperatuur van een typische winterdag, maar ze werden bereikt met een materiaal dat veel compacter en krachtiger is dan de traditionele zouten die in het verleden werden gebruikt. De onderzoekers observeerden ook dat de bariumverbinding temperaturen onder de 100 millikelvin kon handhaven, zelfs wanneer er een magnetisch veld van 0,5 Tesla werd toegepast, een kenmerk dat het bijzonder nuttig maakt voor experimenten die een magnetische omgeving vereisen, zoals het bestuderen van supergeleiders.

Het geheim van dit succes ligt in de delicate balans van krachten binnen het kristal. De gadoliniumatomen zijn gerangschikt in een netwerk van tetraëders, een vorm die hun magnetische uitlijning van nature frustreert. De onderzoekers ontdekten dat de magnetische interacties tussen deze atomen zwak zijn, maar dat ze concurreren met een andere kracht genaamd de dipolaire interactie, die voortkomt uit de magnetische aard van de atomen zelf. Deze competitie, gecombineerd met de geometrische frustratie, onderdrukt de temperatuur waarbij het materiaal normaal gesproken zou bevriezen in een vaste magnetische staat. Voor de bariumverbinding is deze ordeningstemperatuur rond de 100 millikelvin, en voor de strontiumverbinding rond de 190 millikelvin. Omdat het materiaal ongeordend blijft tot deze ongelooflijk lage temperaturen, behoudt het een enorme hoeveelheid entropie die kan worden ingezet voor koeling. De studie onthulde ook dat de bariumverbinding twee verschillende magnetische transities ondergaat, een zeldzaam gedrag dat wijst op een complexe wisselwerking van krachten die de onderzoekers nog steeds volledig proberen te begrijpen.

Deze bevindingen vormen een belangrijke stap voorwaarts in de ontwikkeling van ultra-lage temperatuurkoeling. In tegen tegenstelling tot veel andere hoogwaardige koelmiddelen die afhankelijk zijn van giftige chemicaliën of complexe synthesemethoden, zijn deze dubbele perovskieten niet-toxisch en kunnen ze gemakkelijk worden verwerkt tot pellets. Ze bieden een combinatie van hoog koelvermogen en het vermogen om recordlage temperaturen te bereiken die niet eerder zijn gezien in gadoliniumgebaseerde systemen. De onderzoekers hebben aangetoond dat door de kristalstructuur zorgvuldig te manipuleren om frustratie te maximaliseren en magnetische ordening te minimaliseren, het mogelijk is om materialen te creëren die de huidige state-of-the-art overtreffen. Dit werk opent de deur naar efficiëntere en krachtigere koelsystemen, die de volgende generatie quantumtechnologieën kunnen ondersteunen en wetenschappers in staat stellen de fundamentele wetten van de fysica te verkennen in regimes die voorheen onbereikbaar waren. Het vermogen om deze temperaturen betrouwbaar en veilig te bereiken suggereert dat deze materialen een standaardinstrument kunnen worden in laboratoria die de grenzen van de kou verleggen.