Accelerating real-time hybrid-functional calculations with learned ACE and symmetry-based FFT reuse

在构成我们世界的固体材料内部，电子并非静止不动；它们随着光的节奏起舞，在周围场的驱动下改变其位置和能量。为了理解这些微小粒子的行为，特别是在受到强力激光照射时，科学家们使用了一套被称为密度泛函理论的规则。这一框架就像一张地图，允许研究人员预测电子将如何移动以及如何相互作用。然而，当光强到足以将材料推入奇异的非线性状态时，简单的地图往往会失效。它们遗漏了关于电子如何相互排斥以及如何形成临时对（即激子）的关键细节，而这对于理解半导体和绝缘体的工作原理至关重要。为了获得真实的图景，科学家必须使用一套更复杂、更精确的规则，称为杂化泛函。这些规则包含了对每个电子如何在整个材料中感受到其他每个电子存在性的艰难计算。虽然这提供了更清晰的视野，但代价是高昂的：计算变得如此缓慢且要求极高，以至于曾经几乎不可能研究实时电子行为的这种精确度。

一位研究人员现在发现了一种方法，可以使这些繁重的计算运行得足够快，从而达到实用的程度，为以高精度观察电子实时运动开启了大门。他们开发了两种截然不同的技巧来加速这一过程，一种针对时间，另一种针对空间。第一个技巧涉及从过去中学习。在这些模拟中，电子进行微小的步进，在每一步中，计算机必须重新计算电子是如何相互作用的。这种重新计算是这项工作中开销最大的部分。研究人员教会了计算机识别这些相互作用随时间变化的模式。与其在每一步都进行完整的相互作用计算，计算机现在会根据系统的近期历史来预测下一个变化。它只会在偶尔需要检查工作并纠正任何偏差时，才停下来进行完整的、昂贵的计算。这种方法就像一位非常熟悉道路的司机，能够预判下一个转弯，而不需要不断地低头看地图，只需偶尔瞥一眼以确认自己仍处于正确的路径上。

第二个技巧利用了晶体内部隐藏的秩序。大多数固体材料（如硅）都是由重复模式构建的。由于这种对称性，材料中的许多点本质上是相同的，只是经过了旋转或平移。研究人员意识到，在计算电子如何相互作用时，他们正在为这些完全相同的点重复进行相同的数学运算。他们建立了一个系统来识别这些重复模式，并将一个点的结果复用于其所有孪生点。这意味着计算机仅为一组等效位置进行繁重的计算，然后只需将答案复制到其余位置即可。通过结合这两种方法——基于过去的预测未来，以及复用已完成的相同位置的工作——研究人员实现了模拟时间的显著缩减。

当他们在标准硅块上测试这些方法时，结果令人瞩目。与传统的计算方式（每一步模拟需要近三十七秒）相比，他们这种全新的组合方法将每步时间降至不到半秒。这代表了超过六十倍的加速。研究人员验证了尽管有了如此巨大的速度提升，结果的准确性依然保持完好。模拟的电子仍然吸收了正确数量的激光能量，并且它们发出的回馈光（即高次谐波产生）与那些更慢但更精确的计算所呈现的详细模式相吻合。他们发现，每隔八个时间间隔预测下一步，能在速度和准确性之间达到最佳平衡，将电流变化的误差控制在仅为几个百分点。

研究人员还测试了该方法在世界最快超级计算机（特别是日本的富岳系统）上的表现。他们展示了该方法具有高效的可扩展性，这意味着增加计算机处理器来处理任务实际上会让计算变得更快，而不会产生瓶颈。即使通过使用更精细的网格来追踪电子，从而增加了模拟的复杂度，每步所需的时间依然保持在极低的水平，即使对于非常大的系统，时间也保持在不到一秒。这种效率使得科学家能够以不同的设置多次运行相同的模拟，这在以前由于成本过高是无法实现的。例如，他们现在可以轻松测试随着采样材料的点数变化，电子响应如何变化，从而确保他们的结果是真正可靠的，而非仅仅是粗略近似产生的产物。

这项工作不仅仅是节省了时间，它还改变了研究的可能性。随着计算成本降低到可控水平，研究人员现在可以常规地使用这些高度精确的杂化泛函来探索非线性电子动力学。他们可以研究激子（电子与空穴的结合对）在强激光脉冲的剧烈压力下是如何表现的。这对于理解电子器件的基本极限以及设计能够承受或利用强光的材料至关重要。能够以如此高的速度和保真度模拟这些过程，意味着科学家现在可以弥合理论模型与材料在极端条件下复杂的现实行为之间的鸿沟，让我们更接近于理解光与物质在最基本层面的相互作用。