Simultaneous suppression and temperature-driven crossover of particle-like and wave-like thermal transport in trigonal CsAgS
这项研究表明，三方相 CsAgS 通过局部化的 Cs 振动模式和柔软的 Ag-S 骨架，同时抑制粒子型和波型传输通道，实现了超低晶格热导率，从而在 700 K 时获得了高达 1.28 的热电优值（）。
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热量通过固体材料传播的方式有两种截然不同的方式，就像一群人试图离开体育场一样。有时，热量表现为单个粒子的运动，在原子之间跳跃，呈现出一种混乱的、类似粒子的冲刺；而另一些时候，它表现为一种协调的波，原子同步振动，以一种同步的节奏穿透材料。几十年来，科学家在试图阻止热量流动时一直面临着一个令人沮丧的困境：那些用于阻挡粒子式冲刺的技巧，往往会使波式流动变得更强，反之亦然。这种拉锯战使得寻找真正的优秀绝热材料变得异常困难，而这些材料对于从保持航天器温暖到改进将废热转化为电力的设备等各个领域都至关重要。
印度理工学院新德里分校的一个研究小组现在已经发现了一种打破这一僵局的材料。通过研究一种被称为三方晶系 CsAg3S2 的特定晶体，他们发现了一种能够同时抑制粒子式和波式热传输通道的方法。他们的研究工作依赖于详细的计算机模拟而非物理实验，揭示了这种材料的热传导率极低，足以成为热电技术的游戏规则改变者。成功的关键在于该材料独特的内部架构，它结合了松散的“摇摆”结构与坚硬的共价框架，从而有效地将热量困在其中，这种方式在以前似乎是不可能实现的。
研究人员首先观察了一类以层状结构著称的化学化合物，这些材料通常包含重原子和轻原子的混合物。在这些材料中，热量通常被“摇摆者”（rattlers）所阻挡——即那些剧烈振动的松散原子，它们会散射携带热量的粒子。然而，以往使用这种策略的尝试都存在缺陷：虽然摇摆者阻止了粒子式热量，但剩余的刚性框架仍然允许大量的热量通过，而且波式热量往往会作为副作用而增加。研究小组将目光转向了一种特定的化合物 CsAg3S2，这种化合物此前曾以另一种形式被合成过，但从未以这种特定的三方晶系形式被研究过。利用强大的超级计算机，他们模拟了这些原子在三方相中的行为，并首先确认了该结构在热量或压力下是稳定的，不会发生崩解。他们的计算证实，这种特定的排列不仅是稳定的，而且在能量上是更有利的，这意味着它是自然界可以创造出的真实存在。
使这种材料变得特别的是其不同部分之间的相互作用。该晶体由银和硫原子组成的坚硬共价键框架组成，其中间插着保持松散状态的铯原子。铯原子充当了“摇摆者”，通过剧烈振动创造出一个混乱的环境，从而破坏了热量的粒子式流动。但研究人员发现，银-硫框架本身也起到了至关重要的作用。通过将类似材料中的铜原子替换为较重的银原子，他们软化了框架内的化学键。这种软化降低了携带热量的振动传播速度，进一步粉碎了粒子式热传输。至关重要的是，重银原子并没有破坏硫原子的排列。硫原子保持轻盈，并形成了一组稀疏且分离良好的高频振动。这种稀疏性阻止了波式热量找到流动的路径，从而也将该通道也封锁住了。
这种双重抑制的结果是产生了一种热导率极低的材料。在室温下，该材料的热传导率仅为 0.222 W/(m·K)，这对于一种固体晶体来说是非常低的数值。更令人惊讶的是这种特性随温度升高的表现。在大多数材料中，热导率会随着温度升高而急剧下降，遵循一种可预测的模式。而在这里，这种下降过程要平缓得多。研究人员观察到，随着温度从室温上升到 700 开尔文，热量通过材料的方式发生了变化。在较低温度下，热量主要以粒子形式运动。但随着材料变热，波式隧穿成为了主要的传输方式，在 700 开尔文时占据了约 63% 的热流。这种转变（或称为交叉）之所以发生，是因为粒子式通道被抑制得非常有效，以至于尽管波式通道在绝对值上仍然很小，但它成为了主要的传输路径。
这一发现不仅仅是为了寻找一种冷材料，它更指向了一种设计新材料的方法。研究表明，为了创造出最好的绝热体，科学家们不应仅仅寻找摇摆原子，还必须仔细设计承载它们的坚硬框架。通过使该框架变得更软、更重，他们可以在不意外增强波式流动的条件下减缓热量。当团队将这些热学数据与该材料中电荷移动的计算相结合时，他们发现它可能是一种优秀的热电发电机。对于特定类型的电掺杂，该材料在高温度下可以达到 1.28 的性能评分，这一数值表明它可以高效地将热能转化为电能。尽管这些结果来自模拟，尚未在物理实验室中得到验证，但其研究结果为未来的材料设计提供了一个清晰的蓝图。它们表明，通过理解不同类型原子振动之间的微观舞蹈，设计出能够阻断热量流动的固体是完全可能的，这为更高效的能源技术打开了大门。
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