Connection between the GKSL master equation and the Landauer formula

Technisches Resümee: Verbindung zwischen der GKSL-Mastergleichung und der Landauer-Formel

Problemstellung
Der Elektronentransport in mesoskopischen Systemen, wie etwa molekularen Übergängen und Quantenpunkten, wird typischerweise unter Verwendung zweier unterschiedlicher Frameworks analysiert: des Green'schen-Funktions-Ansatzes (gut geeignet für kohärenten Transport) und des Mastergleichungs-Ansatzes (häufig verwendet in Regimen schwacher Kopplung unter Einbeziehung von Dissipation und Dephasierung). Obwohl beide weit verbreitet sind, ist die theoretische Verbindung zwischen ihnen noch nicht vollständig verstanden. Vorherige Arbeiten von Jin et al. etablierten eine Verbindung für spezifische System-Bad-Modelle unter Hochtemperatur- und großem chemischem Potenzial-Limit, wobei eine Konvergenz zu den Meir–Wingreen- und Landauer-Formeln gezeigt wurde. Jedoch ist eine Herleitung der Stromformel innerhalb des Gorini–Kossakowski–Sudarshan–Lindblad (GKSL) Mastergleichungs-Formalismus für ein allgemeines nicht-wechselwirkendes System sowie eine präzise Identifizierung der Bedingungen, unter denen sie zur Landauer-Formel reduziert, erforderlich, um diese Verbindung unter breiteren Bedingungen zu klären.

Methodik
Die Autoren analysieren ein nicht-wechselwirkendes Elektronensystem, das mit einem linken (L) und einem rechten (R) Elektrode verbunden ist, welche durch Fermi-Verteilungsfunktionen charakterisiert werden. Die Analyse erfolgt innerhalb des GKSL-Mastergleichungs-Frameworks unter den folgenden Annahmen:

1. Markov-Approximation & Wide-Band Limit Approximation (WBLA): Die Kopplung zwischen jedem Orbital und den Elektroden ist ausreichend schwach, sodass die Fermi-Verteilung innerhalb des relevanten Energiebereichs als energieunabhängig approximiert werden kann.
2. Hamiltonian: Das System wird durch einen allgemeinen elektronischen Hamiltonian $\hat{H} = \sum_{ij} h_{ij}\hat{c}^\dagger_i \hat{c}_j$ beschrieben.
3. Dynamik: Die Zeitentwicklung der Dichtematrix $\rho$ wird durch die GKSL-Gleichung bestimmt, die Lindblad-Superoperatoren beinhaltet, welche die Elektroneninjektion und -extraktion aus den Elektroden berücksichtigen. Die Koeffizienten $\alpha_{a,i}$ und $\beta_{a,i}$ werden aus den Kopplungsstärken $\gamma_{a,i}$ und den Fermi-Verteilungen $f_{a,i}$ abgeleitet.
4. Stationärer Zustand: Die Autoren lösen die stationäre Single-Elektronen-Dichtematrix $n$, indem sie die zeitliche Ableitung auf Null setzen. Dies führt zu einer Sylvester-Gleichung der Form $AX - XB = Y$.
5. Mathematische Herleitung: Unter Verwendung der allgemeinen Integrallösung für die Sylvester-Gleichung mittels Konturintegration drücken die Autoren die stationäre Dichtematrix $n$ in Abhängigkeit von retardierten ($G^r$) und fortgeschrittenen ($G^a$) Green'schen Funktionen aus. Dieser Ausdruck wird anschließend in die Definition des Stroms eingesetzt, um eine Stromformel mittels Green'scher Funktionen abzuleiten.

Zentrale Beiträge und Ergebnisse
Das Paper leitet einen expliziten Ausdruck für den elektrischen Strom ab, der von der linken Elektrode zum System fließt. Der resultierende Strom $I_L$ ist gegeben durch:
$$I_L = \frac{q}{h} \int_{-\infty}^{\infty} d\epsilon \, \text{Tr} \left[ f_L \gamma_L G^a(\epsilon) \gamma_R G^r(\epsilon) - f_R \gamma_R G^a(\epsilon) \gamma_L G^r(\epsilon) \right]$$
Diese Formulierung ermöglicht einen direkten Vergleich mit der Standard-Landauer-Formel:
$$I = \frac{q}{h} \int_{-\infty}^{\infty} d\epsilon \, \text{Tr} \left[ \gamma_L G^r(\epsilon) \gamma_R G^a(\epsilon) \right] (f_L(\epsilon) - f_R(\epsilon))$$

Die Autoren identifizieren zwei spezifische Bedingungen, unter denen die aus der GKSL-Gleichung abgeleitete Formel mit der Landauer-Formel übereinstimmt:

1. Diagonaler Hamiltonian (Unabhängige Moden): Wenn der System-Hamiltonian diagonal ist (was unabhängige Multikanal-Moden darstellt), reduziert sich der GKSL-Strom zu einer Form, die identisch mit der Landauer-Formel im Limit schwacher Kopplung ist.
2. Energieunabhängige Fermi-Verteilungen: Wenn die Fermi-Verteilungsfunktionen $f_L$ und $f_R$ innerhalb des relevanten Energiebereichs als energieunabhängige Konstanten behandelt werden können (wie in dem schematischen Modell illustriert), reduzieren sich sowohl die Landauer- als auch die GKSL-Ausdrücke auf dieselbe vereinfachte Form:
   $$I = \frac{q}{h} (f_L - f_R) \int_{-\infty}^{\infty} d\epsilon \, \text{Tr} \left[ \gamma_L G^r(\epsilon) \gamma_R G^a(\epsilon) \right]$$
   Die Autoren merken an, dass die Bedingung der energieunabhängigen Verteilungen physikalisch gerechtfertigt ist, wenn alle Single-Particle-Orbitalenergien strikt zwischen den chemischen Potenzialen der Elektroden liegen ($\mu_R < \epsilon_i < \mu_L$) und die Temperatur ausreichend niedrig ist ($k_B T \ll \mu_L - \mu_R$), sodass $f_L \approx 1$ und $f_R \approx 0$ gilt.

Bedeutung
Das Paper liefert eine rigorose Herleitung, die den GKSL-Mastergleichungs-Ansatz mit der Landauer-Formel für nicht-wechselwirkende Systeme verknüpft. Durch die Nutzung der allgemeinen Lösung der Sylvester-Gleichung zeigen die Autoren, dass die beiden Frameworks nicht inhärent widersprüchlich sind, sondern unter spezifischen physikalischen Randbedingungen äquivalent werden. Insbesondere gilt die Äquivalenz, wenn die Energieabhängigkeit der Fermi-Verteilungsfunktionen innerhalb des relevanten Energiebereichs vernachlässigt werden kann. Diese Arbeit klärt die theoretischen Randbedingungen, unter denen das dissipative, sequentielle Tunnelbild der Mastergleichung mit dem kohärenten Transportbild des Landauer-Formalismus konvergiert.