Intensity-driven Mott-like transition in a 2D Ruddlesden-Popper perovskite

Licht wird normalerweise als ein stetiger Strom von Energie betrachtet, aber wenn es in unglaublich kurze, intensive Impulse konzentriert wird, beginnt es sich auf überraschende Weise zu verhalten. In der Materialwissenschaft suchen Forscher ständig nach Substanzen, die ihre Wechselwirkung mit Licht verändern können, je nachdem, wie hell dieses Licht ist. Diese Eigenschaft ist entscheidend für den Bau der nächsten Generation optischer Computer und Sensoren, bei denen Informationen durch Licht statt durch Elektrizität übertragen werden. Um dies zu verstehen, stellen Sie sich ein Material vor, das wie ein Schwamm für Licht wirkt, wenn der Strahl schwach ist und es aufsaugt, aber dann plötzlich zu einem Spiegel oder einem Blocker wird, wenn der Strahl zu hell wird. Dieser Wechsel ist nicht nur eine Änderung des Volumens; es ist eine fundamentale Verschiebung im Zustand der Materie selbst, angetrieben durch die schiere Kraft des Lichts, das auf sie trifft. Der Schlüssel zur Entschlüsselung dieses Verhaltens liegt oft darin, wie Elektronen – die winzigen geladenen Teilchen innerhalb von Atomen – unter Druck zusammenbinden oder auseinanderbrechen.

Ein Forschungsteam hat dieses Phänomen kürzlich in einer speziellen Art von Kristall untersucht, der als zweidimensionales Perowskit bekannt ist. Diese Materialien sind wie ein Sandwich aufgebaut, mit Schichten aus anorganischen Atomen, die durch organische Moleküle getrennt sind. Diese Struktur fängt Elektronen auf eine Weise ein, die sie sehr lichtempfindlich macht. Die Wissenschaftler konzentrierten sich auf eine Verbindung aus Blei, Iod und Butylammonium, die dünne, flache Schichten bildet. Sie wollten sehen, was passieren würde, wenn sie dieses Material mit einer spezifischen Farbe des Infrarotlichts beschießen, einer Farbe, die für das menschliche Auge unsichtbar ist, aber genug Energie trägt, um eine Reaktion auszulösen, wenn zwei Photonen, oder Lichtpakete, gleichzeitig auf das Material treffen. Durch die sorgfältige Anpassung der Intensität des Laserpulses entdeckten sie einen dramatischen Wendepunkt, an dem das Verhalten des Materials komplett umschlug.

Das Experiment begann mit einer dünnen Schicht dieses Kristalls, die nur einen Bruchteil eines Millimeters dick war und auf einem Objektträger aus Glas platziert wurde. Die Forscher feuerten einen Laserstrahl auf sie ab, der auf eine Wellenlänge von 1030 Nanometern abgestimmt war. Diese spezifische Farbe wurde gewählt, weil sie mit dem natürlichen Energiezustand der Elektronen im Kristall resoniert, jedoch nur, wenn zwei von ihnen ihre Energie kombinieren. Während sie die Helligkeit des Lasers langsam erhöhten, beobachteten sie, wie viel Licht durch die Probe passierte. Bei niedrigeren Intensitäten verhielt sich das Material wie für diese Art von Kristall zu erwarten: Es wurde transparenter, wenn das Licht heller wurde. Dies ist als sättigbare Absorption bekannt, bei der die Fähigkeit des Materials, Licht zu blockieren, aufgebraucht wird, wodurch mehr Licht hindurchgelassen wird. Sobald die Laserintensität jedoch eine kritische Schwelle von etwa 90 Gigawatt pro Quadratzentimeter überschritt, kehrte sich das Verhalten um. Plötzlich begann das Material, mehr Licht zu blockieren, wenn der Strahl heller wurde, ein Phänomen, das als inverse sättigbare Absorption bezeichnet wird.

Dieser Wechsel war kein allmähliches Verblassen, sondern ein scharfer Übergang, was darauf hindeutet, dass sich der interne Zustand des Materials grundlegend verändert hatte. Die Forscher fanden heraus, dass die Elektronen bei niedrigen Lichtwerten in Paaren, sogenannten Exzitonen, fest miteinander gebunden waren und als einzelne Einheiten fungierten, die leicht gesättigt werden konnten. Doch sobald die Lichtintensität diesen kritischen Grenzwert überschritt, erzeugte die schiere Anzahl der angeregten Elektronen eine überfüllte Umgebung, in der sie begannen, einander wegzudrücken. Die elektrischen Kräfte, die sie normalerweise zusammenhalten, wurden durch die Menge überwältigt, was die Paare dazu brachte, auseinanderzubrechen und in eine dichte, frei fließende Suppe aus Elektronen und Löchern zu zerfallen. Dieser Übergang von einem Zustand gebundener Paare zu einem freien Plasma wird als Mott-Übergang bezeichnet, ein Konzept, das normalerweise mit extremen Bedingungen assoziiert wird, hier jedoch einfach durch das Erhöhen der Laserhelligkeit ausgelöst wurde.

Um zu bestätigen, dass es sich hierbei tatsächlich um eine Zustandsänderung der Materie und nicht um einen Heizeffekt handelte, untersuchten die Forscher, wie das Material das durch es wandernde Licht bricht. Bei niedrigeren Intensitäten wirkte der Kristall wie eine Linse, die das Licht auseinanderstreute, ein Verhalten, das als Selbstdefokussierung bezeichnet wird. Sobald die Intensität den kritischen Punkt überschritt, drehte sich die Linse um, und das Material begann, das Licht nach innen zu fokussieren, oder Selbstfokussierung zu betreiben. Diese Umkehrung in der Art und Weise, wie das Material das Licht bricht, lieferte starke Beweise dafür, dass sich die Elektronen tatsächlich von einem gebundenen Zustand in ein freies Plasma verwandelt hatten. Die Forscher maßen auch, wie lange diese angeregten Teilchen anhielten. Unterhalb der kritischen Intensität rekombinierten die Teilchen schnell, was typisch für gebundene Paare ist. Oberhalb des Grenzwerts verweilten sie für hunderte von Pikosekunden, ein Zeichen dafür, dass sie zu freien Ladungsträgern in einem dichten Plasma geworden waren, die nicht in der Lage waren, sich leicht wiederzufinden, um zu rekombinieren.

Die Ergebnisse legen nahe, dass dieser spezifische Kristall ein außergewöhnlich starker Kandidat für die Steuerung von Licht durch Licht ist. Das Material zeigte einen Zwei-Photonen-Absorptionskoeffizienten, der deutlich höher war als der vieler anderer bekannter Materialien, einschließlich Graphen. Dies bedeutet, dass es mit Licht sehr effizient interagieren kann, ohne extrem dünn oder schwierig herzustellen sein zu müssen. Die Fähigkeit, allein durch Änderung der Strahlintensität zwischen dem Durchlassen und dem Blockieren von Licht oder zwischen dem Streuen und dem Fokussieren von Licht zu wechseln, öffnet die Tür für neue Arten von optischen Schaltern. Diese Geräte könnten vollständig mit Licht arbeiten, was potenziell zu schnelleren und effizienteren Computersystemen führen könnte, die nicht auf der wärmeerzeugenden Bewegung von Elektronen durch Drähte beruhen. Die Studie bestätigt, dass man durch die Abstimmung der Laserhelligkeit ein Material durch einen Phasenübergang treiben kann, indem man einen festen Kristall in Bruchteilen einer Sekunde in ein dynamisches, lichtgesteuertes Plasma verwandelt.