Intensity-driven Mott-like transition in a 2D Ruddlesden-Popper perovskite

Licht wordt meestal beschouwd als een constante stroom van energie, maar wanneer het wordt geconcentreerd in ongelooflijk korte, intense uitbarstingen, begint het zich op verrassende manieren te gedragen. In de wereld van materiaalkunde zoeken onderzoekers voortdurend naar stoffen die hun interactie met licht kunnen veranderen afhankelijk van hoe helder dat licht is. Deze eigenschap is cruciaal voor het bouwen van de volgende generatie optische computers en sensoren, waarbij informatie door licht wordt gedragen in plaats van door elektriciteit. Om dit te begrijpen, stel je een materiaal voor dat werkt als een spons voor licht wanneer de straal zwak is, het absorberend opzuigt, maar dan plotseling een spiegel of een blokkade wordt wanneer de straal te fel wordt. Deze overgang is niet alleen een verandering in volume; het is een fundamentele verschuiving in de staat van de materie zelf, aangedreven door de pure kracht van het licht dat erop botst. De sleutel tot het ontsluiten van dit gedrag ligt vaak in de manier waarop elektronen, de kleine geladen deeltjes binnen atomen, onder druk samenbinden of uit elkaar breken.

Een team van onderzoekers heeft onlangs dit fenomeen verkend in een specifiek type kristal dat bekend staat als een tweedimensionale perovskiet. Deze materialen zijn gebouwd als een sandwich, met lagen anorganische atomen gescheiden door organische moleculen. Deze structuur vangt elektronen op een manier op die ze zeer gevoelig maakt voor licht. De wetenschappers concentreerden zich op een verbinding gemaakt van lood, jodium en butylammonium, die dunne, platte vellen vormt. Ze wilden zien wat er zou gebeuren als ze dit materiaal zouden raken met een specifieke kleur infrarood licht, een kleur die onzichtbaar is voor het menselijk oog maar genoeg energie draagt om een reactie te triggeren wanneer twee fotonen, of pakketjes licht, tegelijkertijd de materie raken. Door de intensiteit van de laserpuls zorgvuldig aan te passen, ontdekten ze een dramatisch kantelpunt waarbij het gedrag van het materiaal volledig omsloeg.

Het experiment begon met een dunne film van dit kristal, slechts een fractie van een millimeter dik, geplaatst op een glazen plaat. De onderzoekers schoten een laserstraal op het materiaal, afgestemd op een golflengte van 1030 nanometer. Deze specifieke kleur werd gekozen omdat deze resoneert met de natuurlijke energietoestand van de elektronen in het kristal, maar alleen wanneer twee van hen hun energie combineren. Terwijl ze de helderheid van de laser langzaam verhoogden, observeerden ze hoeveel licht er door het monster trok. Bij lagere intensiteiten gedroeg het materiaal zich zoals verwacht voor dit type kristal: het werd transparanter naarmate het licht helderder werd. Dit staat bekend als verzadigbare absorptie, waarbij het vermogen van het materiaal om licht te blokkeren wordt uitgeput, waardoor er meer kan passeren. Echter, toen de laserintensiteit de kritieke drempel van ongeveer 90 gigawatt per vierkante centimeter overschreed, keerde het gedrag om. Plotseling begon het materiaal meer licht te blokkeren naarmate de straal helderder werd, een fenomeen dat reverse saturable absorption (omgekeerde verzadigbare absorptie) wordt genoemd.

Deze overgang was geen geleidelijke vervaging, maar een scherpe transitie, wat suggereert dat de interne staat van het materiaal fundamenteel was veranderd. De onderzoekers ontdekten dat bij lage lichtniveaus de elektronen nauw met elkaar verbonden waren in paren genaamd excitonen, die optreden als enkele eenheden die gemakkelijk verzadigd kunnen worden. Maar zodra de lichtintensiteit die kritieke limiet overschreed, creëerde de enorme hoeveelheid aangeslagen elektronen een drukke omgeving waarin ze elkaar begonnen weg te duwen. De elektrische krachten die hen normaal gesproken bij elkaar houden, werden overweldigd door de menigte, waardoor de paren uiteenvielen in een dichte, vrij stromende soep van elektronen en gaten. Deze verschuiving van een staat van gebonden paren naar een vrije plasma staat bekend als een Mott-transitie, een concept dat gewoonlijk geassocieerd wordt met extreme omstandigheden, maar hier werd getriggerd door simpelweg de helderheid van een laser op te draaien.

Om te bevestigen dat dit inderdaad een verandering in de staat van materie was en niet slechts een opwarmingseffect, keken het team naar hoe het materiaal het passerende licht afboog. Bij lagere intensiteiten fungeerde het kristal als een lens die het licht verspreidde, een gedrag dat self-defocusing wordt genoemd. Zodra de intensiteit het kritieke punt passeerde, draaide de lens om en begon het materiaal het licht naar binnen te focussen, of self-focus. Deze omkering in hoe het materiaal licht buigt, leverde sterk bewijs dat de elektronen inderdaad waren getransformeerd van een gebonden staat naar een vrije plasma. De onderzoekers maten ook hoe lang deze aangeslagen deeltjes voortbestonden. Onder de kritieke intensiteit recombineerden de deeltjes snel, typerend voor gebonden paren. Boven de limiet bleven ze honderden picoseconden lang aanwezig, een teken dat ze vrije dragers waren geworden in een dichte plasma, die niet gemakkelijk de kans kregen om elkaar te vinden voor recombinatie.

De bevindingen suggereren dat dit specifieke kristal een uitzonderlijk sterke kandidaat is voor het controleren van licht met licht. Het materiaal vertoonde een twee-foton absorptiecoëfficiënt die aanzienlijk hoger was dan die van veel andere bekende materialen, inclusief grafeen. Dit betekent dat het zeer efficiënt met licht kan interageren zonder dat het extreem dun of moeilijk te produceren hoeft te zijn. Het vermogen om te schakelen tussen het doorlaten van licht en het blokkeren ervan, of tussen het verspreiden van licht en het focussen ervan, simpelweg door de intensiteit van de straal te veranderen, opent de deur naar nieuwe soorten optische schakelaars. Deze apparaten zouden volledig met licht kunnen werken, wat potentieel kan leiden tot snellere en efficiëntere computersystemen die niet afhankelijk zijn van de warmtegenererende beweging van elektronen door draden. De studie bevestigt dat men door de helderheid van een laser af te stemmen, een materiaal door een faseovergang kan drijven, waarbij een solide kristal in een fractie van een seconde wordt veranderd in een dynamische, door licht gecontroleerde plasma.