Nuclear quadrupole interaction and zero first-order Zeeman transitions of $^{167}$Er$^{3+}$ in CaWO$_4$

Titre de l'étude

Interaction quadrupolaire nucléaire et transitions Zeeman d'ordre zéro de premier ordre pour le $^{167}\text{Er}^{3+}$ dans $\text{CaWO}_4$

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1. Problématique

Les cristaux dopés aux ions de terres rares sont des plateformes de choix pour les mémoires quantiques évolutives en raison de leurs longs temps de cohérence et de leur stabilité spectrale. L'erbium ($\text{Er}^{3+}$) est particulièrement attractif car sa transition électronique intra-4f se situe dans la bande C des télécommunications, permettant une interface directe avec l'infrastructure existante en fibre optique.

Cependant, l'ion $\text{Er}^{3+}$ possède un grand moment magnétique électronique ($J_{eff}=15/2$) qui le rend très sensible aux fluctuations des champs magnétiques externes, notamment celles générées par le bain de spins nucléaires de l'hôte. Pour protéger l'information quantique, il est crucial d'opérer dans des conditions de transitions Zeeman d'ordre zéro (ZEFOZ), où la fréquence de transition est insensible aux fluctuations magnétiques linéaires (gradient nul).

Bien que le tungstate de calcium ($\text{CaWO}_4$) soit un hôte prometteur avec un environnement magnétique calme, les études précédentes sur le $^{167}\text{Er}^{3+}$ (le seul isotope stable de l'erbium avec un spin nucléaire $I=7/2$) dans ce matériau n'avaient pas systématiquement exploré les conditions ZEFOZ, en particulier à champ nul. De plus, les modèles Hamiltoniens antérieurs négligeaient l'interaction quadrupolaire électrique nucléaire (NQI), supposant qu'elle était négligeable. Cette omission empêche une modélisation précise des niveaux d'énergie à faible champ et la prédiction fiable des points ZEFOZ.

2. Méthodologie

L'équipe a combiné des mesures spectroscopiques de haute précision et une modélisation théorique avancée :

• Échantillon et Conditions : Un cristal unique de $\text{CaWO}_4$ dopé à l'erbium naturel (concentration cible de 100 ppm) a été étudié. Les mesures ont été effectuées à des températures de l'ordre de 50 mK dans un réfrigérateur à dilution, sous des champs magnétiques allant jusqu'à 200 mT (et simulés jusqu'à 20 T).
• Spectroscopie micro-ondes : Les échantillons étaient montés sur un guide d'ondes coplanaire (CPW). La transmission $S_{21}$ a été mesurée à l'aide d'un analyseur de réseau vectoriel (VNA) pour cartographier les transitions hyperfines.
• Modélisation Hamiltonienne : Les auteurs ont utilisé un Hamiltonien de spin incluant :
  1. L'interaction Zeeman électronique et nucléaire.
  2. Le couplage hyperfin ($A$).
  3. L'interaction quadrupolaire électrique nucléaire ($Q$), souvent négligée mais cruciale ici en raison de la substitution $\text{Er}^{3+} \to \text{Ca}^{2+}$ qui crée de forts gradients de champ électrique.
• Extraction des paramètres : Les tenseurs $g$, $A$ et $Q$ ont été extraits par un ajustement global (moindres carrés non linéaires) des spectres mesurés sur plusieurs orientations de champ magnétique.
• Identification des points ZEFOZ : Une recherche numérique (méthode de Newton-Raphson) a été effectuée pour trouver les points où le gradient de fréquence par rapport au champ magnétique ($S_1 = \nabla_B f$) est nul. La sensibilité résiduelle (courbure $S_2$) et le bruit magnétique ambiant (simulé par Monte-Carlo) ont été utilisés pour estimer les temps de cohérence $T_2$.

3. Contributions Clés

• Démonstration de l'importance du moment quadrupolaire : C'est la première étude montrant de manière non ambiguë que l'interaction quadrupolaire électrique nucléaire est essentielle pour reproduire les données expérimentales du $^{167}\text{Er}^{3+}$ dans $\text{CaWO}_4$, en particulier le dédoublement des niveaux à champ nul.
• Cartographie complète des points ZEFOZ : Identification systématique des transitions ZEFOZ non seulement à champ nul, mais aussi dans tout l'espace des champs magnétiques (jusqu'à 20 T).
• Découverte de structures de symétrie : Mise en évidence que les points ZEFOZ ne sont pas dispersés aléatoirement mais forment des structures géométriques spécifiques liées à la symétrie du cristal (axe $c$ et plans $a-b$).

4. Résultats Principaux

A. Spectroscopie et Paramètres Hamiltoniens

Les spectres mesurés révèlent une structure hyperfine complexe avec un dédoublement à champ nul d'environ 30-50 MHz pour certains groupes de transitions. Sans le terme quadrupolaire $Q$, le modèle théorique échoue à reproduire ces données. Les paramètres affinés sont :

• Tenseur g : Anisotrope ($g_{\perp} \approx 8.3$, $g_{\parallel} \approx 1.26$).
• Tenseur A (Hyperfine) : Fort couplage ($A_{\perp} \approx -871$ MHz, $A_{\parallel} \approx -128$ MHz).
• Tenseur Q (Quadrupolaire) : Non nul, avec $Q_{\perp} \approx 1.68$ MHz et $Q_{\parallel} \approx -3.36$ MHz.

B. Points ZEFOZ à Champ Nul

À champ nul ($B=0$), une seule transition ($|0\rangle \to |15\rangle$) satisfait strictement la condition ZEFOZ ($|S_1| < 10^{-8}$ GHz/T) à une fréquence de 3,4844 GHz.

• Cependant, sa courbure ($S_2$) est élevée, limitant le temps de cohérence estimé à environ 12,7 µs.
• D'autres transitions "quasi-ZEFOZ" présentent des courbures plus faibles mais une sensibilité linéaire plus élevée.

C. Points ZEFOZ à Champ Fini

La recherche à champ fini a identifié 163 points ZEFOZ uniques, se regroupant en deux catégories géométriques :

1. Le long de l'axe cristallographique $c$ : Pour des champs inférieurs à 7 T.
2. Dans le plan $a-b$ (perpendiculaire à $c$) : Formant des anneaux continus en raison de la symétrie axiale du Hamiltonien, pour des champs inférieurs à 2 T.

Performance de cohérence :

• Les transitions perpendiculaires à l'axe $c$ (autour de 1,98 T) offrent les meilleures performances.
• Les temps de cohérence estimés dépassent 3 secondes, soit trois ordres de grandeur de mieux que ceux le long de l'axe $c$ (où $S_2$ est beaucoup plus grand).
• La transition $|14\rangle \to |15\rangle$ à $B \approx 1,98$ T (axe $a$) présente la plus faible courbure ($|S_2| \approx 1.24$ GHz/T$^2$).
• La stabilité a été vérifiée : la cohérence est robuste aux désalignements angulaires, mais très sensible aux variations de l'amplitude du champ magnétique le long de l'axe de recherche.

5. Signification et Impact

Ce travail établit le $\text{CaWO}_4$ dopé à l'erbium comme une plateforme de premier plan pour les mémoires quantiques à base de terres rares.

• Précision du modèle : L'inclusion de l'interaction quadrupolaire nucléaire est désormais reconnue comme indispensable pour la modélisation précise des systèmes d'ions de terres rares dans des environnements à symétrie basse (comme le site $\text{Ca}^{2+}$ dans $\text{CaWO}_4$).
• Faisabilité expérimentale : La découverte de points ZEFOZ à des champs magnétiques modérés (~2 T) et perpendiculaires à l'axe $c$, permettant des temps de cohérence de l'ordre de la seconde, rend l'implémentation pratique de mémoires quantiques à très longue durée de vie réalisable avec des aimants standards.
• Intégration : La combinaison de ces longs temps de cohérence avec l'accès optique dans la bande télécom positionne ce système comme un candidat idéal pour les répéteurs quantiques et les réseaux quantiques à grande échelle.