Millisecond spin coherence of electrons in semiconducting perovskites revealed by spin mode locking

Résumé technique : Cohérence de spin milliseconde dans les pérovskites semi-conductrices

Problématique et motivation
De longs temps de cohérence de spin ($T_2$) sont une condition préalable à la mise en œuvre de technologies quantiques utilisant des dispositaux semi-conducteurs. Cependant, l'obtention d'une cohérence à l'échelle de la milliseconde dans les semi-conducteurs est restée un défi important, les valeurs typiques dans les nanostructures étant limitées à la plage de la microseconde en raison de mécanismes de relaxation de spin tels que l'effet Dyakonov-Perel. Bien que la cohérence à l'échelle de la milliseconde ait été démontrée dans des états de défauts localisés (par exemple, les centres NV dans le diamant) ou des supraconducteurs, ces systèmes manquent souvent d'un accès optique efficace pour la manipulation de spin. Les halogénures de plomb-pérovskites ont émergé comme des candidats prometteurs en raison de leur structure de bande simple, de leur symétrie d'inversion spatiale (qui supprime la relaxation Dyakonov-Perel) et de leurs propriétés optiques marquées. Malgré l'existence de preuves de précession de spin cohérente à l'échelle de la nanoseconde dans les pérovskites, le temps de cohérence de spin individuel $T_2$ dans les cristaux massifs n'avait pas été déterminé, car les mesures sont généralement entravées par le déphasage d'ensemble ($T_2^*$) causé par l'inhomogénéité du facteur $g$ et les fluctuations de spin nucléaire.

Méthodologie
Les auteurs ont étudié la dynamique de spin cohérente des électrons et des trous résidents dans des monocristaux de $FA_{0.95}Cs_{0.05}PbI_3$ à des températures cryogéniques (1,6 K). L'étude a employé trois techniques optiques primaires basées sur la rotation de Faraday résolue en temps (TRFR) :

1. Amplification de spin résonante (RSA) : Utilisée dans des champs magnétiques faibles pour mesurer le temps de déphasage de spin d'ensemble $T_2^*$ en observant l'interférence constructive des modes de précession de spin synchronisés avec la période de répétition du laser ($T_R$).
2. Verrouillage de mode de spin (SML) : Appliquée dans des champs magnétiques plus forts où $T_2^* < T_R$. Cette technique repose sur la synchronisation des modes de précession de spin par des impulsions laser périodiques, permettant l'observation d'une « renaissance » du signal de polarisation de spin juste avant l'arrivée de l'impulsion de pompe suivante. Cet effet permet de mesurer le temps de cohérence de spin intrinsèque $T_2$, distinct du temps de déphasage d'ensemble.
3. Résonance magnétique détectée optiquement (ODMR) avec inertie de spin résonante : Utilisée pour mesurer le temps de relaxation de spin longitudinal ($T_1$) en détectant la dépolarisation des spins orientés optiquement sous un champ magnétique radiofréquence (rf).

Les expériences ont utilisé des périodes de répétition de laser réglables allant de 13,2 ns à 1 ms pour sonder les limites de la cohérence de spin.

Résultats clés

• Déphasage d'ensemble ($T_2^*$) : Dans des champs magnétiques faibles, le temps de déphasage du spin électronique a été mesuré jusqu'à 21 ns, limité par l'étalement des facteurs $g$ ($\Delta g_e \approx 0,003$).
• Temps de cohérence de spin ($T_2$) : En employant l'effet SML, les auteurs ont mesuré le temps de cohérence de spin électronique intrinsèque. Le signal SML a persisté à mesure que la période de répétition du laser était étendue, révélant deux composantes de cohérence distinctes pour les électrons : une composante plus courte de 20 $\mu$s et une composante dominante, exceptionnellement longue, de 1 ms. Cela représente l'un des temps $T_2$ les plus longs rapportés pour les systèmes à l'état solide sans purification isotopique ou découplage dynamique.
• Dynamique des trous : Un verrouillage de mode de spin de trou a également été observé, bien qu'avec un temps de cohérence plus court ($T_2^* \approx 1-2$ ns). Le $T_2$ du trou a été déterminé comme étant supérieur à la période de répétition du laser de 13,2 ns.
• Relaxation longitudinale ($T_1$) : En utilisant l'ODMR, les auteurs ont mesuré des temps de relaxation de spin longitudinale de 0,4 ms pour les électrons et de 0,15 ms pour les trous. Le $T_1$ de l'électron a montré une forte dépendance au champ magnétique, passant de 2 $\mu$s à 0,4 ms à mesure que le champ augmentait, ce qui est cohérent avec des porteurs localisés interagissant avec les fluctuations de spin nucléaire.
• Généralité du matériau : L'effet SML a également été observé dans des cristaux de $MA_{0.4}FA_{0,6}PbI_3$, spécifiquement pour les trous résidents, indiquant que le phénomène n'est pas limité à une seule composition chimique.

Signification et affirmations
L'article revendique la première observation de l'effet de Verrouillage de Mode de Spin dans les semi-conducteurs massifs, spécifiquement dans les cristaux d'halogénures de plomb-pérovskites. La principale signification réside dans la démonstration de temps de cohérence de spin à l'échelle de la milliseconde pour les électrons et les trous dans un système de cristal massif à 1,6 K.

Les auteurs soulignent que ces résultats positionnent les pérovskites d'halogénures de plomb comme une plateforme unique pour les technologies quantiques. Contrairement aux systèmes basés sur des défauts (par exemple, les centres NV) qui offrent une longue cohérence mais de faibles transitions optiques, ou aux points quantiques qui offrent un accès optique mais une cohérence plus courte, les pérovskites combinent :

1. Cohérence longue : Des temps $T_2$ et $T_1$ de l'ordre de la milliseconde comparables ou supérieurs à ceux des supraconducteurs et des centres de défauts, obtenus sans purification isotopique.
2. Contrôle optique efficace : Des forces d'oscillateur fortes pour les transitions bande à bande, permettant la génération, la détection et la manipulation de l'état de spin par voie entièrement optique.

Les auteurs suggèrent que ces propriétés pourraient faciliter les opérations quantiques dans la fenêtre de la milliseconde, supportant potentiellement les exigences de la communication quantique (par exemple, les répéteurs quantiques) et du calcul, à condition que le système puisse être exploité à des températures cryogéniques. Ils notent que des améliorations supplémentaires pourraient être possibles grâce à la purification isotopique ou aux protocoles de découplage dynamique.