Self-organization and memory formation in two-dimensional jammed deformable matter under cyclic compression

Résumé technique : Auto-organisation et formation de mémoire dans la matière déformable bidimensionnelle jamifiée sous compression cyclique

Énoncé du problème
La transition de jamming, qui décrit l'émergence de la rigidité dans des collections de particules désordonnées, est bien caractérisée pour des particules ponctuelles rigides interagissant via des potentiels répulsifs. Cependant, de nombreux constituants physiques et biologiques (par exemple, cellules, microgels, anneaux polymères) possèdent des degrés de liberté internes permettant une déformation significative de leur forme. Dans ces assemblages déformables, la réponse mécanique volumique est déterminée par un couplage entre les contacts interparticulaires et l'énergie élastique stockée dans les déformations de forme. Alors que des études antérieures ont exploré la dynamique de tels systèmes, il reste une question ouverte de savoir comment la déformabilité des particules influence la capacité des assemblages jamifiés à s'auto-organiser et à encoder une mémoire mécanique sous une sollicitation cyclique, en particulier dans des régimes où les hypothèses granulaires standard (petites déformations, forme fixe) ne s'appliquent plus. Ce travail étudie spécifiquement comment l'interplay entre la déformabilité de la forme et la persistance des vides interstitiels (systèmes non-confluents) affecte l'auto-organisation et la rétention de mémoire.

Méthodologie
Les auteurs emploient des simulations numériques extensives d'assemblages athermiques bidimensionnels de matière molle déformable modélisée comme des polymères en anneau. Le système est composé de $N=1000$ anneaux interagissant via une combinaison de potentiels Weeks-Chandler-Andersen (WCA) pour les monomères non liés et de potentiels élastiques non linéaires finis extensibles (FENE) pour les monomères liés. La flexibilité de l'ossature de l'anneau est contrôlée par un potentiel angulaire.

Trois systèmes modèles distincts sont étudiés :

1. Monodispersé (M0) : Tous les anneaux ont un nombre de monomères identique ($n_m=100$) et une rigidité angulaire identique ($K_\theta=100$).
2. Polydispersé en rigidité (K30) : Les anneaux ont $n_m=100$ mais une rigidité angulaire variable ($K_\theta$ échantillonnée à partir d'une distribution uniforme avec 30 % de polydispersité).
3. Polydispersé en taille (P30) : Les anneaux ont $K_\theta=100$ mais un nombre de monomères variable ($n_m$ échantillonné à partir d'une distribution uniforme avec 30 % de polydispersité).

La réponse mécanique est sondée à l'aide d'un protocole de compression quasistatique. Des configurations initiales non jamifiées sont générées en refroidissant (quenching) des états surfondus d'équilibre vers des structures inhérentes. Le système est ensuite comprimé et décomprimé par redimensionnement de la boîte de simulation, suivi d'une minimisation d'énergie. Une sollicitation cyclique est appliquée en répétant des cycles de compression-décompression pour observer la convergence vers des cycles limites. Les observables clés incluent la pression ($P$), le module de compressibilité ($B$), le nombre moyen de contacts ($Z$), l'asphéricité moyenne ($\langle a \rangle$) et les défauts topologiques via une analyse de Voronoï.

Résultats clés

• Jamming et flambage : Sous compression, tous les systèmes présentent une transition de jamming caractérisée par une augmentation rapide de la pression et du module de compressibilité. Au-delà d'une densité critique ($\rho_b$), les systèmes subissent un « flambage », où les anneaux se déforment de formes circulaires à des formes allongées. Cela entraîne un adoucissement mécanique prononcé (chute du module de compressibilité) alors que la contrainte de compression se déplace des contacts interparticulaires vers les déformations de forme intraparticulaires. Cet adoucissement est unique aux particules déformables avec une géométrie annulaire non contrainte.
• Systèmes monodispersés (Auto-organisation) : Dans les systèmes monodispersés, la compression cyclique agit comme un processus de recuit athermique. Le système élimine progressivement les défauts structuraux, convergeant vers un cycle limite presque réversible passant par un état ordonné, quasi cristallin (réseau triangulaire). La densité de jamming ($\rho_J$) et la densité de flambage ($\rho_b$) convergent, réduisant l'écart entre elles. L'état asymptotique présente des domaines ordonnés rigides séparés par des frontières géométriquement frustrées où se produisent des translations et rotations couplées.
• Systèmes polydispersés (Hystérésis persistante) : En revanche, les systèmes polydispersés en rigidité et en taille convergent vers des cycles limites stables et hystérétiques qui restent désordonnés.
  • Le système polydispersé en rigidité forme une structure granulaire à grains grossiers avec des grains polycristallins séparés par des lignes de défauts.
  • Le système polydispersé en taille reste intrinsèquement amorphe en raison de réponses de forme hétérogènes.
  • Malgré le désordre, ces systèmes présentent une rétention de mémoire robuste. Ils peuvent reproduire des cycles entraînés même après avoir été soumis à une « sur-sollicitation » (cycles avec des amplitudes dépassant l'amplitude d'entraînement) et à des sous-cycles imbriqués.
• Origine de l'hystérésis et de la mémoire :
  • Stabilité topologique : Le réseau de contacts (défini par les centres des anneaux) reste largement intact pendant le cyclage, avec seulement une fraction négligeable de liaisons de Voronoï se brisant. Cette stabilité topologique protège la mémoire encodée contre la sur-sollicitation.
  • Irréversibilité sub-topologique : L'hystérésis macroscopique observée dans les systèmes polydispersés ne provient pas d'un recâblage des contacts mais de déformations non affines directionnellement asymétriques à l'échelle du monomère. Lors de la compression et de la décompression, le système parcourt des chemins différents sur un paysage d'énergie local rugueux au sein du réseau de contacts « figé ».
  • Mécanisme de mémoire : La capacité des anneaux à absorber la contrainte de compression par changement de forme empêche la plasticité en cascade, préservant la topologie auto-organisée. La mémoire est encodée dans la configuration spécifique des reconfigurations au niveau des monomères au sein du bassin topologique.

Importance et affirmations
L'article démontre que les assemblages de particules déformables constituent une classe distincte de matériaux jamifiés entraînables. Les auteurs affirment que la déformabilité des particules agit comme un tampon mécanique, absorbant la contrainte par changement de forme plutôt que par recâblage des contacts. Ce mécanisme permet au système de maintenir un réseau topologique auto-organisé robuste, même dans des conditions de sollicitation extrêmes.

L'étude établit que :

1. Robustesse de la mémoire : La mémoire structurelle dans ces systèmes est hautement robuste, survivant à la sur-sollicitation et aux cycles imbriqués, contrairement aux systèmes de particules rigides où la mémoire est souvent effacée par une sollicitation de grande amplitude.
2. Mécanisme de l'hystérésis : L'hystérésis macroscopique dans les empilements désordonnés et déformables provient d'une irréversibilité sub-topologique (déformations non affines directionnellement asymétriques) plutôt que de réarrangements topologiques.
3. Principe de conception : Les résultats suggèrent un principe de conception pour les matériaux mous combinant une haute compliance mécanique (mollesse) avec une formation de mémoire robuste, où la topologie stable et les fluctuations configurables internes opèrent à des niveaux d'organisation distincts.

Le travail ne propose pas de nouvelles applications expérimentales ou d'implications futures au-delà de la caractérisation de ces comportements mécaniques et de leurs mécanismes physiques sous-jacents dans le contexte de la matière molle jamifiée et de la dynamique vitreuse.