High Throughput Analysis of Nanobeam Electron Diffraction Datasets using Unsupervised Clustering

Résumé technique : Analyse à haut débit de jeux de données de diffraction par nanofaisceau d'électrons par partitionnement non supervisé

Énoncé du problème
La diffraction par nanofaisceau d'électrons (NBED) au sein de la microscopie électronique en transmission à balayage 4D (4DSTEM) génère des jeux de données massifs où les diagrammes de diffraction sont enregistrés à chaque point d'un balayage 2D. Bien que l'imagerie par champ sombre virtuel (VDF) et les techniques classiques de champ sombre permettent de visualiser des caractéristiques cristallographiques spécifiques, elles peinent souvent face à la variabilité du contraste due à la flexion de l'échantillon, aux défauts, ou à la difficulté de segmenter de nombreux grains ou d'identifier des phases mineures et inattendues. De plus, les méthodes d'imagerie standard reposent sur la sommation de l'intensité brute, laquelle inclut le bruit de fond diffus et nécessite une intervention manuelle pour définir les régions d'intérêt. Les auteurs identifient une lacune dans les applications actuelles de l'apprentissage automatique pour la microscopie électronique : les études de partitionnement antérieures ont généralement opéré sur des diagrammes de diffraction bruts (traités comme des images) ou sur des propriétés dérivées comme l'orientation cristalline, plutôt que de partitionner directement sur des listes éparses de positions de pics de diffraction qui encodent conjointement la position dans l'espace réciproque, la position de balayage dans l'espace réel, et l'intensité.

Méthodologie
L'approche proposée utilise des algorithmes de partitionnement non supervisé, spécifiquement DBSCAN (Density-Based Spatial Clustering of Applications with Noise), appliqués directement à des « tableaux de points » (pointsarrays). Ces tableaux sont générés par la détection de disques de diffraction dans les données 4DSTEM, résultant en une liste éparse de vecteurs pour chaque pic détecté contenant les coordonnées de l'espace réciproque ($Q_x, Q_y$), l'intensité ($I$), et les coordonnées de balayage de l'espace réel ($R_x, R_y$).

Le flux de travail emploie une stratégie de partitionnement hiérarchique à plusieurs niveaux :

1. Prétraitement des données : Les diagrammes de diffraction sont convertis en tableaux de points. Le faisceau primaire est exclu et les données sont normalisées.
2. Partitionnement de Niveau 1 (L1) : Les clusters sont formés sur la base de la similitude des vecteurs de pics de diffraction.
   • Pour les systèmes polycristallins, le partitionnement est effectué dans un espace 4D ($sQ_x, sQ_y, R_x, R_y$), où un facteur d'échelle $s$ pondère davantage les positions de l'espace réciproque par rapport à l'espace réel. Cela permet de séparer les pics ayant des coordonnées de l'espace réciproque similaires mais provenant de localisations physiques différentes.
   • Pour les systèmes monocristallins (avec précipités), le partitionnement est effectué dans l'espace réciproque 2D ($Q_x, Q_y$) pour identifier des familles distinctes de points de diffraction.
3. Partitionnement de Niveau 2 (L2) : Ce niveau regroupe les clusters L1 pour identifier des objets physiques distincts (par exemple, des grains individuels ou des variantes cristallines).
   • Pour les polycristaux, le partitionnement L2 regroupe les composantes L1 sur la base du centre de masse (COM) pondéré par l'intensité des images de champ sombre numérique (DDF) de l'espace réel.
   • Pour les monocristaux, le partitionnement L2 utilise une matrice de distance de Jaccard précalculée (basée sur le chevauchement d'images des masques DDF) pour regrouper les clusters L1 en familles de cristaux ayant des signatures spatiales et de diffraction similaires.
4. Partitionnement de Niveau 3 (L3) : Appliqué aux points non classés de L1 pour identifier des composantes amorphes ou profondément nanocristallines. Ceci est effectué sur les coordonnées de l'espace réciproque ($Q_x, Q_y$) avec des paramètres plus souples pour capturer les motifs de anneaux diffus.
   Le passage par ces étapes a été validé sur deux échantillons distincts : un film mince de $\text{Fe}_{60}\text{V}_{40}$ partiellement cristallisé (polycristallin) et une région de plessite d'une météorite d'Imilac (monocristal avec précipités).

Résultats clés

• Film de FeV polycristallin : L'approche hiérarchique a réussi à segmenter le film en 52 grains cristallins distincts (clusters L2) et un composant amorphe/nanocristallin séparé (cluster L3). Le partitionnement L3 a identifié un anneau BCC 110 diffus correspondant à la matrice non cristallisée et aux oxydes de surface, qui étaient invisibles pour le partitionnement L1 standard. L'image de champ sombre numérique composite résultante a clairement visualisé le processus de recristallisation partielle, distinguant les grains cristallins de la couche amorphe sous-jacente.
• Plessite de météorite : Dans une matrice monocristalline contenant des précipités, le partitionnement L1 a identifié plus de 40 familles distinctes de points de diffraction, révélant des structures en aiguilles et des structures fines non apparentes en imagerie ADF (champ sombre annulaire) standard. Le partitionnement L2, utilisant la similitude d'image, les a regroupées en sept familles distinctes. Cette analyse a révélé des relations structurelles complexes : de larges lamelles présentaient des bordures riches en Ni (taenite/tétaénite) et des cœurs riches en Fe (kamacite) de différentes orientations, un détail manqué par les scans EELS superficiels. Le partitionnement a confirmé une séquence de précipitation où la taenite se forme au sein de la kamacite, suivie d'une ségrégation supplémentaire dans les plus grandes lamelles.
• Performance : L'analyse est informatiquement efficace. Sur un ordinateur portable standard, le processus allant du chargement des données au partitionnement L2 et à la visualisation a pris environ 10 secondes pour le jeu de données de la plessite, avec une utilisation mémoire de pointe inférieure à 4 Go. La représentation vectorielle éparse réduit considérablement les besoins en mémoire par rapport au traitement des cubes de données 4DSTEM bruts.

Signification et revendications
L'article affirme que l'application du partitionnement non supervisé directement sur des listes éparses de pics de diffraction offre une méthode à haut débit et automatisée pour décomposer des jeux de données NBED complexes. Les auteurs soutiennent que cette approche :

1. Automatise l'imagerie et l'analyse : Elle élimine le besoin de placement manuel d'ouverture et réduit le biais de l'utilisateur, générant automatiquement des images composites de composantes cristallines et amorphes.
2. Améliore la sensibilité : Elle améliore la visibilité des caractéristiques faibles ou des composantes mineures (telles que de petits précipités ou des régions amorphes) qui sont difficiles à détecter par les méthodes conventionnelles de TEM en champ sombre ou VDF.
3. Facilite la segmentation : Elle fournit un moyen simple de segmenter les cristaux individuels dans les matériaux polycristallins, permettant le calcul direct des statistiques de taille et de forme des grains sans problèmes de chevauchement.
4. Révèle des structures cachées : Dans les systèmes monocristallins, elle dévoile des détails structurels à l'échelle nanométrique et des relations de phase (par exemple, les relations d'orientation entre la matrice et les précipités) qui ne sont pas immédiatement évidentes par l'imagerie standard.

Les auteurs positionnent cette méthode comme une étape préliminaire pouvant rationaliser l'analyse des données de diffraction par nanofaisceau, facilitant l'identification des caractéristiques d'intérêt avant d'entreprendre des analyses plus détaillées de la cristallographie ou de la distribution de la taille/forme des cristaux. Ils notent que bien que DBSCAN ait été utilisé, le cadre est adaptable à d'autres algorithmes, et que le choix des métriques de distance (par exemple, Jaccard vs pondération par l'intensité) reste un domaine à optimiser selon les caractéristiques spécifiques des jeux de données.