A high-entropy form of $R$Mn$_6$Sn$_6$ with distinct magnetotransport regimes correlated to different magnetic structures

Le magnétisme est souvent perçu comme une force simple, l'attraction invisible qui fait pointer l'aiguille d'une boussole vers le nord ou qui fait coller un aimant de réfrigérateur à une porte. Pourtant, dans le monde microscopique de certains cristaux, le magnétisme est un paysage complexe où la direction des spins atomiques peut changer, pivoter et se réorganiser en fonction de la température. Les scientifiques sont fascinés depuis longtemps par une famille spécifique de matériaux appelés aimants kagomé, nommés d'après le motif tissé de leur réseau atomique, qui ressemble à un tissage de panier japonais traditionnel. Ces matériaux sont spéciaux car leurs électrons peuvent se déplacer de manières qui créent des propriétés électriques inhabituelles, et leur comportement magnétique est dicté par les éléments de terres rares qui y sont intégrés. En mélangeant différents éléments de terres rares, les chercheurs espèrent créer de nouveaux états de la matière qui n'existent pas sous forme pure, ce qui pourrait mener à des technologies avancées pour le stockage de données ou l'efficacité énergétique. La question qui motive les travaux récents est de savoir si le mélange de ces éléments crée un désordre chaotique ou un nouvel ordre prévisible doté de capacités uniques.

Une équipe de chercheurs a exploré cette question en créant un nouveau cristal à haute entropie composé d'un mélange précis de six éléments de terres rares différents : le terbium, le dysprosium, l'holmium, l'erbium, le thulium et le lutetium. Ils ont combiné ces éléments avec du manganèse et de l'étain pour faire croître un cristal unique, un processus qui a nécessité le scellage des ingrédients dans un tube en tantale et leur chauffage à plus de 1200 degrés Celsius avant de les refroidir lentement pour former de grands cristaux hexagonaux de taille millimétrique. Ce nouveau matériau, que l'équipe appelle HE166, se comporte comme un caméléon, changeant sa personnalité magnétique trois fois lors de son refroidissement d'un état chaud vers un état proche du zéro absolu. À haute température, au-dessus de 380 Kelvin, le matériau agit comme un paramagnète, où les spins atomiques sont désordonnés. Lorsqu'il refroidit en dessous de ce point, il s'installe dans un état ferrimagnétique où les spins s'alignent principalement dans un plan plat. Cependant, au lieu de rester ainsi, le matériau subit une transition large et inhabituelle entre 270 et 170 Kelvin, où il passe lentement d'un alignement plat à un alignement vertical. Enfin, en dessous de 79 Kelvin, il s'installe dans un état fondamental incliné, ou cablé. Ce voyage à travers différentses phases magnétiques est distinct de ce que l'on observe dans les cristaux composés d'un seul élément de terre rare, suggérant que le mélange lui-même crée une nouvelle sorte de complexité magnétique.

Ce qui rend cette découverte particulièrement significative est la manière dont le matériau conduit l'électricité pendant que sa structure magnétique change. Dans la plupart des matériaux magnétiques, la résistance au flux électrique change de manière prévisible et constante lorsqu'un champ magnétique est appliqué. Dans ce nouveau cristal, cependant, la résistance se comporte de façon non monotone, ce qui signifie qu'elle ne monte pas ou ne descend pas simplement de manière linéaire. Au lieu de cela, la résistance change de direction, augmentant puis diminuant, ou diminuant puis augmentant, selon la température et la direction du champ magnétique appliqué. Les chercheurs ont découvert que ces étranges variations électriques se produisent exactement aux mêmes moments où la structure magnétique interne change. En bombardant le cristal de neutrons, une technique qui permet aux scientifiques de voir l'arrangement des atomes et de leurs spins, ils ont découvert que ces particularités électriques sont causées par un type spécifique de désordre magnétique. Dans la zone de transition entre les états magnétiques plats et verticaux, les spins forment un motif ondulé et modulé qui ne s'aligne pas parfaitement avec la grille du cristal. Ce motif incommensurable, où les ondes magnétiques ne correspondent pas à l'espacement des atomes, crée une résistance supplémentaire pour les électrons en mouvement. Lorsqu'un champ magnétique est appliqué, il lisse ces ondes, provoquant une chute brutale de la résistance.

L'étude a également révélé que le comportement de ce cristal mixte n'est pas simplement la moyenne de ses composants. Alors que des études antérieures sur des matériaux à haute entropie similaires avaient montré des transitions magnétiques, elles n'avaient pas observé cette zone de transition large et spécifique, ni la résistance électrique non monotone qui l'accompagne. Les chercheurs soutiennent que la présence d'éléments de terres rares qui préfèrent naturellement des arrangements magnétiques différents sous leur forme pure est ce qui génère ce comportement unique. La compétition entre ces différents éléments empêche le cristal de s'installer dans un ordre magnétique unique et simple, le forçant à un état où les spins sont constamment en train de se bousculer et de se réorienter. Cette compétition crée un environnement riche où la capacité du matériau à conduire l'électricité est étroitement liée aux subtils changements de sa texture magnétique. Les conclusions suggèrent qu'en sélectionnant soigneusement quels éléments de terres rares mélanger, les scientifiques peuvent concevoir des matériaux dotés de réponses magnétiques et électriques spécifiques qui ne sont pas possibles avec des cristaux à un seul élément.

En fin de compte, ce travail démontre que les alliages à haute entropie offrent une nouvelle façon puissante de moduler les propriétés des matériaux magnétiques. Les chercheurs ont montré que l'interaction entre différents ions de terres rares peut générer des structures de spin complexes qui influencent directement la façon dont l'électricité circule à travers le matériau. L'observation d'une large région de transition et d'une magnétorésistance non monotone fournit une signature claire de ces interactions compétitives. Bien que l'étude ne propose pas immédiatement d'application commerciale, elle établit une compréhension fondamentale de la manière dont le mélange d'éléments magnétiques peut créer de nouveaux états physiques. La capacité de contrôler ces états par la température et les champs magnétiques ouvre la voie à la conception de matériaux où la résistance électrique peut être commutée ou modulée de manières novatrices, pilotée par l'architecture magnétique sous-jacente. Le cristal sert de preuve de concept que l'avenir des matériaux magnétiques pourrait ne pas résider dans la recherche d'un élément parfait unique, mais dans le mélange délibéré et complexe de nombreux éléments.