A high-entropy form of $R$Mn$_6$Sn$_6$ with distinct magnetotransport regimes correlated to different magnetic structures

Magnetisme wordt vaak beschouwd als een eenvoudige kracht, de onzichtbare aantrekkingskracht die een kompasnaald naar het noorden laat wijzen of een magneet op de koelkast aan een deur laat plakken. Toch is magnetisme in de microscopische wereld van bepaalde kristallen een complex landschap waar de richting van atomaire spins kan verschuiven, draaien en reorganiseren naarmate de temperatuur verandert. Wetenschappers zijn al lang gefascineerd door een specifieke familie van materialen die bekend staan als kagome-magneten, vernoemd naar het geweven patroon van hun atomaire rooster, dat lijkt op een traditionele Japanse mandenvlecht. Deze materialen zijn bijzonder omdat hun elektronen zich op manieren kunnen bewegen die ongebruikelijke elektrische eigenschappen creëren, en hun magnetisch gedrag wordt bepa wordt door de zeldzame aardelementen die erin zijn ingebed. Door verschillende zeldzame aardelementen met elkaar te mengen, hopen onderzoekers nieuwe toestanden van materie te creëren die niet in pure vormen bestaan, wat potentieel kan leiden tot geavanceerde technologieën voor gegevensopslag of energie-efficiëntie. De vraag die de recente werkzaamheden drijft, is of het mengen van deze elementen een chaotische bende creëert of een nieuwe, voorspelbare orde met unieke capaciteiten.

Een team van onderzoekers heeft deze vraag nu verkend door een nieuw, hoog-entropie kristal te maken van een precieze mengeling van zes verschillende zeldzame aardelementen: terbium, dysprosium, holmium, erbium, thulium en lutetium. Ze combineerden deze met mangaan en tin om een enkel kristal te kweken, een proces dat vereiste de ingrediënten in een tantaliumbuis te verzegelen en ze te verhitten tot boven de 1200 graden Celsius voordat ze langzaam afkoelden om grote, millimetergrote hexagonale kristallen te vormen. Dit nieuwe materiaal, dat het team HE166 noemt, gedraagt zich als een kameleon en verandert zijn magnetische persoonlijkheid drie keer terwijl het afkoelt van een hete staat naar nabij het absolute nulpunt. Bij hoge temperaturen, boven de 380 Kelvin, gedraagt het materiaal zich als een paramagneet, waarbij de atomaire spins ongeordend zijn. Naarmate het afkoelt onder dit punt, settleert het in een ferrimagnetische staat waarin de spins grotendeels in een plat vlak liggen. Echter, in plaats van zo te blijven, ondergaat het materiaal een brede en ongebruikelijke transitie tussen 270 en 170 Kelvin, waarbij het langzaam verschuift van een platte uitlijning naar een verticale uitlijning. Ten slotte, onder de 79 Kelvin, settleert het in een gekantelde, of 'canted', grondtoestand. Deze reis door verschillende magnetische fasen is verschillend van wat wordt gezien in kristallen die gemaakt zijn van slechts één zeldzaam aardelement, wat suggereilt dat de mengeling zelf een nieuwe soort magnetische complexiteit creëert.

Wat deze ontdekking bijzonder significant maakt, is hoe het materiaal elektriciteit geleidt terwijl zijn magnetische structuur verandert. In de meeste magnetische materialen verandert de weerstand tegen elektrische stroom op een voorspelbare, gestage manier wanneer er een magnetisch veld wordt toegepast. In dit nieuwe kristal gedraagt de weerstand zich echter op een niet-monotone wijze, wat betekent dat het niet simpelweg recht omhoog of omlaag gaat. In plaats daarvan verandert de weerstand van richting, stijgt en daalt dan, of daalt en stijgt dan, afhankelijk van de temperatuur en de richting van het toegepaste magnetische veld. De onderzoekers ontdekten dat deze vreemde elektrische verschuivingen plaatsvinden op exact dezelfde momenten als de interne magnetische structuur verandert. Door neutronen op het kristal af te vuren, een techniek waarmee wetenschappers de rangschikking van atomen en hun spins kunnen zien, ontdekten zij dat deze elektrische eigenaardigheden worden veroorzaakt door een specifiek type magnetische wanorde. In de transitiezone tussen de platte en verticale magnetische staten vormen de spins een golvend, gemoduleerd patroon dat niet perfect uitlijnt met het rooster van het kristal. Dit incommensurabele patroon, waarbij de magnetische golven niet overeenkomen met de tussenruimte van de atomen, creëert extra weerstand voor bewegende elektronen. Wanneer een magnetisch veld wordt toegepast, vlakt dit de golven af, waardoor de weerstand scherp daalt.

De studie onthulde ook dat het gedrag van dit gemengde kristal niet slechts een eenvoudig gemiddelde is van zijn onderdelen. Hoewel eerdere studies naar soortgelijke hoog-entropie materialen magnetische transities lieten zien, hadden zij deze specifieke, brede transitiezone of de begeleidende niet-monotone elektrische weerstand niet waargenomen. De onderzoekers stellen dat de aanwezigheid van zeldzame aardelementen die van nature de voorkeur geven aan verschillende magnetische arrangementen in hun pure vorm, wat deze unieke gedragingen aandrijft. De competitie tussen deze verschillende elementen voorkomt dat het kristal zich in één enkele, eenvoudige magnetische orde nestelt, waardoor het in een staat wordt gedwongen waarin spins constant heen en weer duwen en heroriënteren. Deze competitie creëert een rijke omgeving waar het vermogen van het materiaal om elektriciteit te geleiden nauw verbonden is met de subtiele verschuivingen in zijn magnetische textuur. De bevindingen suggereren dat wetenschappers, door zorgvuldig te selecteren welke zeldzame aardelementen ze mengen, materialen kunnen ontwerpen met specifieke magnetische en elektrische responsen die niet mogelijk zijn met single-element kristallen.

Uiteindelijk demonstreert dit werk dat hoog-entropie legeringen een krachtige nieuwe manier bieden om de eigenschappen van magnetische materialen af te stemmen. De onderzoekers toonden aan dat het samenspel tussen verschillende zeldzame aard-ionen complexe spinstructuren kan genereren die direct invloed hebben op hoe elektriciteit door het materiaal stroomt. De observatie van een breed transitiegebied en een niet-monotone magnetoresistantie biedt een duidelijk kenmerk van deze concurrerende interacties. Hoewel de studie niet onmiddellijk een commerciële toepassing voorstelt, vestigt het een fundamenteel begrip van hoe het mengen van magnetische elementen nieuwe fysieke toestanden kan creëren. Het vermogen om deze toestanden te controleren via temperatuur en magnetische velden opent de deur naar het ontwerpen van materialen waarbij elektrische weerstand op nieuwe manieren kan worden geschakeld of gemoduleerd, gedreven door de onderliggende magnetische architectuur. Het kristal dient als een bewijs van concept dat de toekomst van magnetische materialen wellicht niet ligt in het vinden van één perfect element, maar in het doelbewuste en complexe mengen van vele.