Chiroptical Valleytronic in SnSe

À l'intérieur des matériaux solides qui constituent notre monde, les électrons ne restent pas simplement immobiles ou ne se déplacent pas en ligne droite. Ils existent sous forme d'ondes qui ondulent à travers le réseau cristallin, portant avec elles une forme géométrique cachée qui dicte la manière dont ils interagissent avec la lumière. Cette forme, une propriété de la nature ondulatoire de l'électron, peut être pensée comme une subtile torsion ou un spin dans la façon dont l'électron se déplace à travers le matériau. Lorsque les scientifiques éclairent ces matériaux, cette géométrie cachée détermine quels électrons sont excités et où ils vont. Pendant des années, les chercheurs se sont concentrés sur une classe spécifique de cristaux plats en forme de nid d'abeille où cet effet est très fort, permettant de trier les électrons en différents groupes selon la direction du spin de la lumière. Cependant, une question majeure demeurait : cette capacité à trier les électrons par le spin de la lumière fonctionne-t-elle dans des matériaux qui ne ressemblent en rien à un nid d'abeille, spécifiquement ceux possédant une structure froissée et irrégulière ?

Une équipe de chercheurs a maintenant répondu à cette question en examinant un matériau appelé séléniure d'étain. Cette substance est composée de couches d'atomes d'étain et de sélénium disposées selon un motif froissé et gaufré, très différent des hexagones plats des matériaux étudiés précédemment. Les scientifiques voulaient voir s'ils pouvaient utiliser la lumière polarisée circulairement — une lumière qui tourne sur elle-même en voyageant, comme un tire-bouchon — pour pousser sélectivement les électrons vers un côté de la carte interne du matériau tout en laissant l'autre côté moins encombré. Ils ont découvert qu'ils le pouvaient. En projetant une impulsion précise de lumière rotative sur un cristal de sélénure d'étain, ils ont réussi à créer un déséquilibre, compactant davantage d'électrons excités dans un lieu spécifique de l'espace de moment du cristal que dans le lieu opposé. Cette découverte prouve que la capacité de contrôler les électrons avec le spin de la lumière n'est pas limitée aux cristaux hexagonaux plats et parfaits, mais est un phénomène plus général qui peut se produire dans des matériaux ayant une symétrie beaucoup plus faible.

Pour capturer cet événement fugace, les chercheurs ont utilisé un dispositif sophistiqué qui agit comme un appareil photo haute vitesse pour les électrons. Ils ont frappé une tranche fraîche de sélénure d'étain avec une impulsion de lumière infrarouge qui tourne soit dans le sens horaire, soit dans le sens antihoraire. Cette impulsion réveille les électrons, les poussant d'un état de repos vers un état d'énergie plus élevé. Une fraction de millième de nanoseconde plus tard, ils ont tiré une seconde impulsion de lumière ultraviolette extrême pour expulser ces électrons excités hors du matériau afin qu'ils puissent être mesurés. En analysant la direction et l'énergie de ces électrons éjectés, l'équipe a pu reconstruire exactement où les électrons se trouvaient à l'intérieur du cristal juste avant d'être expulsés. Ils ont observé que lorsque la lumière tournait d'une certaine manière, les électrons se rassemblaient dans une vallée du paysage énergétique du cristal, et quand la lumière tournait dans le sens opposé, les électrons se rassemblaient dans la vallée image miroir de l'autre côté. Cet effet était faible mais clair, montrant une différence d'environ cinq pour cent dans le nombre d'électrons entre les deux côtés, et il s'inversait parfaitement chaque fois qu'ils retournaient le spin de la lumière.

Les chercheurs ont également suivi la durée de ce déséquilibre. Ils ont constaté que les électrons ne restaient pas triés longtemps ; en environ 600 femtosecondes, soit 600 quadrillièmes de seconde, les électrons commençaient à se disperser et à se mélanger à nouveau, effaçant le déséquilibre. Cette décroissance rapide se produit parce que les électrons excités entrent en collision avec les atomes vibrants du cristal, transférant leur impulsion supplémentaire au matériau sous forme de chaleur. Grâce à des simulations informatiques détaillées qui modélisaient le mouvement de ces électrons et leurs interactions avec les vibrations du cristal, l'équipe a confirmé que ce processus de diffusion est ce qui cause la disparition rapide du déséquilibre. Les simulations ont également révélé que ce tri temporaire des électrons crée un courant électrique directionnel bref qui circule le long de la longueur du cristal. Ce courant change de direction selon que la lumière tourne dans le sens horaire ou antihoraire, offrant un moyen de générer de l'électricité simplement en changeant le spin de la lumière frappant le matériau.

L'un des aspects les plus significatifs de ce travail est qu'il explique pourquoi l'effet est moins fort dans le sélénure d'étain que dans les matériaux hexagonaux plats étudiés auparavant. Dans ces cristaux hexagonaux parfaits, la symétrie de la structure permet un tri presque parfait des électrons, où presque tous vont d'un côté. Dans le sélénure d'étain froissé, la symétrie plus faible de l'arrangement atomique limite la perfection avec laquelle la lumière peut trier les électrons, plafonnant l'effet à un niveau inférieur. Les chercheurs ont utilisé un modèle mathématique simplifié pour montrer que cette limite est un résultat direct de la structure atomique spécifique du matériau. Malgré cette efficacité moindre, le fait que l'effet existe du tout dans un type de cristal si différent est une étape majeure. Cela suggère que les scientifiques peuvent désormais rechercher des comportements similaires contrôlés par la lumière dans une gamme beaucoup plus large de matériaux, élargissant les possibilités pour les futures technologies qui utilisent le spin de la lumière pour contrôler le flux d'informations et d'électricité.

L'étude souligne également un détail subtil mais important sur le fonctionnement de ces matériaux. Bien que le cristal massif de sélénure d'étain soit globalement symétrique, les couches individuelles qui le composent ne le sont pas. La lumière interagit avec la couche supérieure d'une manière qui crée le déséquilibre des électrons, mais la couche située directement en dessous crée un déséquilibre opposé qui l'annule du point de vue de l'ensemble du cristal. Cela signifie que l'effet est caché profondément à l'intérieur du matériau, visible uniquement en observant la surface même ou en utilisant des techniques sensibles à la couche supérieure. Les chercheurs ont pu observer ce comportement caché car la lumière à haute énergie qu'ils ont utilisée ne peut pénétrer que quelques couches atomiques de profondeur, ce qui permet de sonder les propriétés spécifiques de la surface sans que le signal ne soit noyé par les couches situées en dessous. Cette capacité à voir les propriétés cachées des couches individuelles au sein d'un cristal symétrique ouvre de nouvelles portes pour la compréhension de l'interaction entre la lumière et la matière dans les matériaux complexes et stratifiés.

En fin de compte, cette recherche démontre que les règles régissant la manière dont la lumière trie les électrons sont plus flexibles que ce que l'on pensait auparavant. Elle montre que même dans des matériaux sans la symétrie parfaite d'un nid d'abeille, le spin de la lumière peut toujours être utilisé pour diriger le flux d'électrons vers des chemins spécifiques. Cette découverte offre une compréhension plus profonde de la géométrie quantique qui sous-tend ces interactions et suggère que le domaine de la vallétronique, qui vise à utiliser ces groupes d'électrons pour l'informatique, peut s'appliquer à une gamme plus large de matériaux. Le travail combine des mesures expérimentales précises avec une modélisation informatique rigoureuse pour brosser un tableau complet du comportement de ces électrons, du moment où ils sont frappés par la lumière jusqu'au moment où ils se stabilisent. En confirmant que ces effets existent dans des cristaux froissés et de faible symétrie, les chercheurs ont élargi la boîte à outils disponible pour la conception de nouveaux dispositifs électroniques qui reposent sur les propriétés fondamentales de la lumière et de la matière.