Chiroptical Valleytronic in SnSe

Binnen de vaste materialen waaruit onze wereld is opgebouwd, zitten elektronen niet simpelweg stil of bewegen ze in rechte lijnen. Ze bestaan als golven die door het kristalrooster rimpelen en nemen daarmee een verborgen geometrische vorm met zich mee die bepaalt hoe ze met licht interageren. Deze vorm, een eigenschap van de golfnatuur van het elektron, kan worden beschouwd als een subtiele draai of spin in de manier waarop het elektron door het materiaal beweegt. Wanneer wetenschappers licht op deze materialen schijnen, bepaalt deze verborgen geometrie welke elektronen worden geëxciteerd en waar ze naartoe gaan. Jarenlang hebben onderzoekers zich gericht op een specifieke klasse van platte, honingraatvormige kristallen waar dit effect zeer sterk is, waardoor ze elektronen kunnen sorteren in verschillende groepen op basis van de spin van het licht. Echter, een belangrijke vraag bleef over: werkt dit vermogen om elektronen te sorteren op de spin van het licht ook in materialen die totaal niet op een honingraat lijken, specifiek die met een gekreukelde, ongelijkmatige structuur?

Een team van onderzoekers heeft nu antwoord gegeven op deze vraag door naar een materiaal genaamd tin-selenide te kijken. Deze stof bestaat uit lagen tin- en seleniumatomen die gerangschikt zijn in een gekrinkeld, gebobbeld patroon, heel anders dan de platte hexagonen van de eerder bestudeerde materialen. De wetenschappers wilden zien of ze cirkelvormig gepolariseerd licht — licht dat draait terwijl het reist, zoals een kurkentrekker — konden gebruiken om elektronen selectief naar één kant van de interne kaart van het materiaal te duwen, terwijl de andere kant minder druk blijft. Ze ontdekten dat dit kon. Door een precieze puls van draaiend licht op een kristal van tin-selenide af te vuren, slaagden ze erin een onbalans te creëren, waarbij meer geëxciteerde elektronen in één specifieke locatie in de momentumruimte van het kristal werden gepakt dan in de tegenoverliggende locatie. Deze ontdekking bewijst dat het vermogen om elektronen te controleren met de spin van het licht niet beperkt is tot perfecte, platte hexagonale kristallen, maar een algemener fenomeen is dat kan voorkomen in materialen met een veel lagere symmetrie.

Om dit vluchtige evenement te vangen, gebruikten de onderzoekers een geavanceerde opstelling die fungeert als een hogesnelheidscamera voor elektronen. Ze raakten een vers gesneden stuk tin-selenide met een puls van infrarood licht dat ofwel met de klok mee of tegen de klok in draait. Deze puls wekt de elektronen, waardoor ze van een rusttoestand naar een hogere energietoestand worden geduwd. Een fractie van een biljoenste seconde later vuurden ze een tweede puls van extreem ultraviolet licht af om deze geëxciteerde elektronen uit het materiaal te slaan, zodat ze gemeten konden worden. Door de richting en energie van deze uitgestoten elektronen te analyseren, kon het team exact reconstrueren waar de elektronen zich in het kristal bevonden vlak voordat ze eruit werden gekicked. Ze observeerden dat wanneer het licht de ene kant op draaide, de elektronen zich verzamelden in één vallei van het energielandschap van het kristal, en wanneer het licht de andere kant op draaide, verzamelden de elektronen zich in de spiegelbeeldige vallei aan de andere kant. Dit effect was klein maar duidelijk, met een verschil van ongeveer vijf procent in het aantal elektronen tussen de twee zijden, en het keerde perfect om telkens wanneer zij de spin van het licht omdraaiden.

De onderzoekers volgden ook hoe lang deze onbalans aanhield. Ze ontdekten dat de elektronen niet lang gesorteerd bleven; binnen ongeveer 600 femtoseconden, of 600 quadriljondsten van een seconde, begonnen de elektronen te verstrooien en weer te mengen, waardoor de onbalans werd uitgewist. Dit snelle verval gebeurt omdat de geëxciteerde elektronen botsen met de trillende atomen van het kristal, waarbij ze hun extra momentum overdragen aan het materiaal in de vorm van warmte. Door middel van gedetailleerde computersimulaties, die de beweging van deze elektronen en hun interacties met de kristaltrillingen modelleerden, bevestigde het team dat dit verstrooiingsproces de oorzaak is van het snelle verdwijnen van de onbalans. De simulaties onthulden ook dat deze tijdelijke sortering van elektronen een korte, directionele elektrische stroom creëert die langs de lengte van het kristal stroomt. Deze stroom verandert van richting afhankelijk van of het licht met de klok mee of tegen de klok in draait, wat een manier biedt om elektriciteit op te wekken simpelweg door de spin van het licht dat het materiaal raakt te veranderen.

Een van de meest significante aspecten van dit werk is dat het uitlegt waarom het effect niet zo sterk is in tin-selenide als in de platte, hexagonale materialen die eerder zijn bestudeerd. In die perfecte hexagonale kristallen zorgt de symmetrie van de structuur voor een bijna perfecte sortering van elektronen, waarbij bijna al hun elektronen naar één kant gaan. In het gekrinkelde tin-selenide beperkt de lagere symmetrie van de atomaire rangschikking hoe perfect het licht de elektronen kan sorteren, waardoor het effect wordt beperkt tot een lager niveau. De onderzoekers gebruikten een vereenvoudigd wiskundig model om aan te tonen dat deze limiet een direct gevolg is van de specifieke atomaire structuur van het materiaal. Ondanks deze lagere efficiëntie, is het feit dat het effect überhaupt bestaat in een zo ander type kristal een grote stap voorwaarts. Het suggereert dat wetenschappers nu vergelijkbare lichtgestuurde gedragingen kunnen zoeken in een veel breder scala aan materialen, wat de mogelijkheden voor toekomstige technologieën die de spin van licht gebruiken om de stroom van informatie en elektriciteit te controleren, vergroot.

De studie benadrukt ook een subtiel maar belangrijk detail over hoe deze materialen werken. Hoewel het bulk kristal van tin-selenide als geheel symmetrisch is, zijn de individuele lagen binnenin dat niet. Het licht interageert met de bovenste laag op een manier die de elektrononbalans creëert, maar de laag direct eronder creëert een tegengestelde onbalans die het vanuit het perspectief van het hele kristal neutraliseert. Dit betekent dat het effect diep in het materiaal verborgen zit, zichtbaar alleen wanneer men naar het uiterste oppervlak kijkt of technieken gebruikt die gevoelig zijn voor de bovenste laag. De onderzoekers waren in staat dit verborgen gedrag te zien omdat het hoogenergetische licht slechts enkele atomaire lagen diep kan binnendringen, waardoor de specifieke eigenschappen van het oppervlak onderzocht kunnen worden zonder dat het signaal wordt weggespoeld door de lagen eronder. Dit vermogen om de verborgen eigenschappen van individuele lagen binnen een symmetrisch kristal te zien, opent nieuwe deuren voor het begrijpen van hoe licht en materie interageren in complexe, gelaagde materialen.

Uiteindelijk demonstreert dit onderzoek dat de regels die bepalen hoe licht elektronen sorteert, flexibeler zijn dan voorheen gedacht. Het laat zien dat zelfs in materialen zonder de perfecte symmetrie van een honingraat, de spin van het licht nog steeds gebruikt kan worden om de stroom van elektronen naar specifieke paden te leiden. Deze bevinding biedt een dieper begrip van de kwantumgeometrie die ten grondslag ligt aan deze interacties en suggereert dat het veld van de valleytronica, dat zich richt op het gebruik van deze elektrongroepen voor computertechnologie, kan worden toegepast op een breder scala aan materialen. Het werk combineert nauwkeurige experimentele metingen met rigoureuze computermodellering om een compleet beeld te schetsen van hoe deze elektronen zich gedragen, van het moment dat ze door licht worden geraakt tot het moment dat ze weer tot rust komen. Door te bevestigen dat deze effecten ook voorkomen in gekrinkelde, laag-symmetrische kristallen, hebben de onderzoekers de gereedschapskist uitgebreid die beschikbaar is voor het ontwerpen van nieuwe elektronische apparaten die vertrouwen op de fundamentele eigenschappen van licht en materie.