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Spatially heterogeneous relaxational dynamics and the evolution of recoverable strain following flow cessation of a ductile nanocolloidal glass

यह अध्ययन यह प्रकट करने के लिए रियोलॉजी (rheology) और एक्स-रे फोटॉन सहसंबंध स्पेक्ट्रोस्कोपी (X-ray photon correlation spectroscopy) को संयोजित करता है कि एक कतरनी (sheared) नैनोकोलाइडल ग्लास में दीर्घकालिक तनाव विश्रांति (stress relaxation) और प्रतिगणनीय विकृति (recoverable strain) की हानि स्थानिक रूप से विषम, बैंडेड बैकफ्लो गतिकी (banded backflow dynamics) द्वारा संचालित होती है, जबकि बाद की विकृति रिकवरी समान, शुद्धैफिन (purely affine) गति के माध्यम से आगे बढ़ती है।

मूल लेखक: Chloe W. Lindeman, James J. Griebler, Penelope Grace Kovakas, Miaoqi Chu, Qingteng Zhang, Suresh Narayanan, James L. Harden, Simon A. Rogers, Robert L. Leheny

प्रकाशित 2026-08-13

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Chloe W. Lindeman, James J. Griebler, Penelope Grace Kovakas, Miaoqi Chu, Qingteng Zhang, Suresh Narayanan, James L. Harden, Simon A. Rogers, Robert L. Leheny

मूल पेपर CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने न तो लिखा है, न इसका समर्थन किया है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

रुकने का चिपचिपा रहस्य

कल्पना कीजिए कि आप शहद या टूथपेस्ट जैसे किसी गाढ़े, चिपचिपे मिश्रण को हिला रहे हैं। जब तक आप चम्मच चलाते रहते हैं, वह मिश्रण एक तरल की तरह बहता है। लेकिन जैसे ही आप हिलाना बंद करते हैं, कुछ जादुई और रहस्यमय होता है: वह अचानक फिर से एक ठोस की तरह व्यवहार करने का निर्णय लेता है। यह केवल रसोई का कोई करतब नहीं है; यह "यील्ड स्ट्रेस फ्लूइड्स" (yield stress fluids) नामक पूरे वर्ग के पदार्थों का एक मौलिक व्यवहार है। ये वे चिपचिपे पदार्थ हैं जो आपकी दीवारों पर लगे पेंट से लेकर आपके ट्यूब में मौजूद टूथपेस्ट और यहाँ तक कि दलदल की कीचड़ तक सब कुछ बनाते हैं। ये विशेष हैं क्योंकि ये इस बात पर निर्भर करते हुए तरल और ठोस दोनों हो सकते हैं कि आप उन्हें कितनी जोर से धक्का देते हैं।

वैज्ञानिक लंबे समय से जानते हैं कि जब आप इन सामग्रियों को धकेलना बंद कर देते हैं, तो वे तुरंत जम नहीं जातीं। इसके बजाय, वे एक धीमी, आंतरिक "ठंडा होने" की अवधि से गुजरती हैं जहाँ वे खुद को आराम देती हैं और पुनर्गठित करती हैं। इसे एक गलियारे में दौड़ रही लोगों की भीड़ की तरह समझें; जब अलार्म बजना बंद होता है, तो वे अचानक जड़ नहीं हो जाते। वे लड़खड़ाते हैं, टहलते हैं और धीरे-धीरे वापस एक शांत पंक्ति में व्यवस्थित हो जाते हैं। इंजीनियरों के लिए यह समझना कि यह "व्यवस्थित होना" कैसे होता है, अत्यंत महत्वपूर्ण है। यदि आप एक सिरेमिक फूलदान 3D प्रिंट कर रहे हैं, तो आपको यह जानने की आवश्यकता है कि प्रिंटर के हिलना बंद करते ही सामग्री अपना आकार कैसे बनाएगी। यदि आप शरीर में एक जेल इंजेक्ट कर रहे हैं, तो आपको यह जानने की आवश्यकता है कि वह कितनी जल्दी सख्त होगा। बड़ा सवाल यह है कि: प्रवाह रुकने के बाद उन पहले कुछ सेकंडों के दौरान सूक्ष्म स्तर पर उस गाढ़े पदार्थ के अंदर क्या हो रहा है? क्या यह एक सहज, समान ठहराव है, या अलग-अलग गति से चलते विभिन्न हिस्सों का एक अराजक मिश्रण है?

द ग्रेट ग्लासली शफल (The Great Glassy Shuffle)

इस अध्ययन में, शोधकर्ताओं की एक टीम ने यह देखने के लिए कि प्रवाह रुकने पर एक "नैनोकोलॉइडल ग्लास" (nanocolloidal glass)—जो पानी में निलंबित सिलिका कणों से बना एक बहुत गाढ़ा सूप है—के भीतर झाँकने का निर्णय लिया कि यह वास्तव में कैसा व्यवहार करता है। उन्होंने केवल बाहर से नहीं देखा; उन्होंने एक शक्तिशाली संयोजन का उपयोग किया जिसमें एक तनाव मापने वाली मशीन (rheology) और एक सुपर-फास्ट एक्स-रे कैमरा (XPCS) शामिल था ताकि वे वास्तविक समय में सूक्ष्म कणों के नृत्य को देख सकें। उन्होंने सामग्री को 300% स्ट्रेन (इसे इसके मूल आकार से तीन गुना खींचना) तक धकेला और फिर अचानक प्रवाह को रोक दिया, और फिर जो हुआ उसे देखते रहे।

उन्होंने जो पाया वह दो बहुत अलग व्यवहारों की कहानी थी जो एक ही समय में घटित हो रहे थे। सबसे पहले, उन्होंने "तनाव" (stress) को देखा, जो मूल रूप से वह आंतरिक खिंचाव है जिसे सामग्री महसूस करती है। उन्होंने पाया कि प्रवाह रुकने के बाद, तनाव तेजी से नहीं गिरा; इसके बजाय, यह बहुत धीरे-धीरे कम हुआ, जैसे कि मिनटों तक चलने वाली एक आह। इसी समय, उन्होंने "रिकवरेबल स्ट्रेन" (recoverable strain) को मापा, जो खिंचाव का वह हिस्सा है जिसे सामग्री छोड़ दिए जाने पर वापस प्राप्त कर सकती है। उन्होंने पाया कि जैसे-जैसे तनाव कम हुआ, वापस उछलने की क्षमता भी कम होती गई, और ये दोनों चीजें बिल्कुल एक ही गति से हुईं। ऐसा लगता है जैसे सामग्री अपनी वापस उछलने की क्षमता को एक स्थायी, खिंचे हुए आकार के साथ धीरे-धीरे बदल रही थी।

लेकिन असली आश्चर्य तब आया जब उन्होंने एक्स-रे कैमरे का उपयोग करके सूक्ष्म गति को देखा। उन्हें उम्मीद थी कि कण समान रूप से धीमे हो जाएंगे, जैसे कि एक भीड़ जो एक साथ रुकने के लिए चलती है। इसके बजाय, उन्होंने एक "बैंडेड" (banded) गति देखी, जैसे कि एक राजमार्ग जहाँ एक लेन तेज़ चल रही है और दूसरी रेंग रही है। सामग्री दो अलग-अलग क्षेत्रों में विभाजित हो गई:

द एफ़ाइन लेन (The Affine Lane): ग्लास के एक भाग में, कण एक समन्वित, खिंचाव वाली गति में चले, लगभग एक रबर बैंड को खींचने की तरह।
द प्लग लेन (The Plug Lane): दूसरे भाग में, सामग्री एक ठोस "प्लग" (जैसे बोतल में ढक्कन फिसलना) के रूप में चली, जबकि साथ ही एक धीमी, सुस्त विश्रांति (relaxation) भी हुई, जैसे कि कण बस अपनी जगह पर टहल रहे हों।

शोधकर्ताओं ने पाया कि इस "बैंडेड" गति की गति सीधे इस बात से जुड़ी थी कि सामग्री अपनी वापस उछलने की क्षमता कितनी तेजी से खो रही थी। यह सुझाव देता है कि यह दोहरी शख्सियत—जहाँ कुछ हिस्से खिंचते हैं और अन्य फिसलते हैं—उस परिवर्तन का मुख्य इंजन है जो सामग्री को तरल जैसी अवस्था से ठोस जैसी अवस्था में बदलता है।

हालाँकि, कहानी तब बदल जाती है जब सामग्री अपना आकार वापस पाने लगती है। जब शोधकर्ताओं ने सामग्री को छोड़ दिया और उसे वापस उछलते हुए देखा, तो वह अराजक, बैंडेड गति गायब हो गई। सामग्री अब लेन में विभाजित नहीं हुई; वह एक एकल, चिकने, समान ब्लॉक के रूप में चली। सूक्ष्म नृत्य सरल और अनुमानित हो गया, जो ठीक वही था जो बड़ी मशीनों ने मापा था।

इसलिए, यह शोध निष्कर्ष निकालता है कि जब आप एक बहते हुए ग्लास को रोकते हैं, तो वह केवल रुकता नहीं है; वह गति के एक जटिल, दो-लेन वाले राजमार्ग में विभाजित हो जाता है जो धीरे-धीरे अपनी "उछाल" (bounciness) को एक स्थायी खिंचाव में बदल देता है। लेकिन जैसे ही आप इसे वापस उछलने के लिए छोड़ देते हैं, यह अराजकता को भूल जाता है और एक ही सुचारू, सुखी इकाई के रूप में चलता है। यह वैज्ञानिकों को एक एकीकृत चित्र देता है कि ये कठिन सामग्रियाँ उस प्रवाह को कैसे याद रखती हैं (और फिर भूल जाती हैं) जिसका उन्होंने अभी अनुभव किया था।

तकनीकी सारांश: एक डक्टाइल नैनोकोलॉइडल ग्लास के प्रवाह रुकने के पश्चात स्थानिक रूप से विषम विश्रांति गतिकी (Relaxational Dynamics) और प्रतिगणनीय विकृति (Recoverable Strain) का विकास

समस्या विवरण
यील्ड स्ट्रेस फ्लूइड्स (Yield stress fluids), जिनमें कोलॉइडल जेल, फोम और सांद्रित सस्पेंशन शामिल हैं, एक महत्वपूर्ण स्ट्रेस से नीचे ठोस जैसा व्यवहार प्रदर्शित करते हैं और उसके ऊपर तरल की तरह प्रवाहित होते हैं। जबकि इन सामग्रियों का स्थूल (macroscopic) व्यवहार अच्छी तरह से प्रलेखित है, प्रवाह रुकने के तुरंत बाद उनकी प्रतिक्रिया को नियंत्रित करने वाली सूक्ष्म प्रक्रियाओं को अभी भी पूरी तरह से समझा नहीं गया है। विशेष रूप से, श्यान विश्रांति (viscous relaxation), प्रत्यास्थ पुनर्गठन (elastic recoil) और थिक्सोट्रोपिक पुनर्गठन के बीच का अंतर्संबंध, जो क्षणिक रिकवरी चरण के दौरान होता है, यह निर्धारित करता है कि सामग्री पूर्ववर्ती प्रवाह की "स्मृति" को कैसे बनाए रखती है या खो देती है। लेखकों के पिछले कार्य ने छोटे स्टेप स्ट्रेन के बाद स्ट्रेस रिलैक्सेशन के लिए प्रमुख सूक्ष्म तंत्र के रूप में "संवहनी बैकफ्लो" (convective backflow) की पहचान की थी। हालांकि, यील्ड स्ट्रेन से बहुत आगे के शियर फ्लो के रुकने के बाद डक्टाइल नैनोकोलॉइडल ग्लास के व्यवहार और परिणामी गतिकी की स्थानिक प्रकृति का पूर्णतः लक्षण वर्णन नहीं किया गया था।

कार्यप्रणाली (Methodology)
यह अध्ययन एक मॉडल डक्टाइल नैनोकोलॉइडल ग्लास (जो 0.42 के वॉल्यूम अंश पर 26 nm चार्ज्ड सिलिका कोलॉइड से बना है) पर संयुक्त रियोलॉजी और इन सीटू एक्स-रे फोटॉन कोरिलेशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (XPCS) दृष्टिकोण (rheo-XPCS) का उपयोग करता है।

नमूना तैयार करना: ग्लास को लुडॉक्स TM50 सस्पेंशन को सेंट्रीफ्यूज करके और परिणामी सॉलिड प्लग को होमोजेनाइज करके तैयार किया गया था।
प्रायोगिक प्रोटोकॉल: प्रयोग एडवांस्ड फोटॉन सोर्स (सेक्टर 8-ID) पर आयोजित किए गए थे। नमूने को विभिन्न शियर रेट्स ( $5.62 \times 10^{-4}$ से $0.01 \text{ s}^{-1}$ ) पर 300% स्ट्रेन तक निरंतर शियर (steady shear) दिया गया। प्रवाह रुकने के बाद, स्ट्रेन को स्थिर समय के लिए बनाए रखा गया, और समय के साथ स्ट्रेस रिलैक्सेशन की निगरानी की गई।
रिकवरी माप: अलग-अलग परीक्षणों में, निश्चित स्ट्रेन पर एक निर्दिष्ट होल्ड समय के बाद, रिकवरेबल स्ट्रेन के विकास को मापने के लिए स्ट्रेस को शून्य कर दिया गया।
XPCS विश्लेषण: सूक्ष्म संरचनात्मक गतिकी को ट्रैक करने के लिए सुसंगत एक्स-रे स्कैटरिंग छवियों का संग्रह किया गया। विश्लेषण ने एफाइन (affine) प्रवाह और स्थानिक रूप से विषम गतिकी के बीच अंतर करने के लिए तीव्रता ऑटोकोरिलेशन फंक्शन, $g_2(q, t)$ पर ध्यान केंद्रित किया।

मुख्य परिणाम

स्थूल स्ट्रेस और स्ट्रेन रिलैक्सेशन:
- प्रवाह रुकने के बाद, स्ट्रेस एक दीर्घकालिक, क्वाजी-लॉगैरिथमिक क्षय (decay) प्रदर्शित करता है जो प्रारंभिक शियर रेट पर बहुत कम निर्भर करता है।
- रिकवरी रियोलॉजी दो-चरणीय स्ट्रेन रिकवरी प्रकट करती है: एक तात्कालिक प्रत्यास्थ उछाल (elastic jump) और उसके बाद एक धीमी, ग्लास जैसी रिकवरी।
- महत्वपूर्ण रूप से, स्ट्रेस क्षय की दर कुल प्रतिगणनीय विकृति में कमी की दर के समानुपाती है ( $d\sigma/dt \propto d\gamma_r/dt$ )। यह इंगित करता है कि रिलैक्सेशन प्रक्रिया प्रतिगणनीय विकृति के अपरिवर्तनीय (permanent) विकृति में रूपांतरण द्वारा संचालित होती है। इस रूपांतरण को नियंत्रित करने वाला प्रभावी मॉड्यूलस ( $G_{eff} \approx 5800 \text{ Pa}$ ) रैखिक स्टोरेज और लॉस मॉड्यूल के बीच स्थित है, जो प्रत्यास्थ और श्यान दोनों स्ट्रेस के योगदान का सुझाव देता है।
स्थानिक रूप से विषम सूक्ष्म संरचनात्मक गतिकी (स्ट्रेस रिलैक्सेशन):
- स्ट्रेस रिलैक्सेशन के दौरान XPCS माप दर्शाते हैं कि गतिकी संवहनी बैकफ्लो (convective backflow) द्वारा नियंत्रित है जो स्थानिक रूप से विषम है, जो बैंडेड मोशन (banded motion) का संकेत देती है।
- नमूने को दो गतिक रूप से भिन्न क्षेत्रों में विभाजित किया गया है:
  - क्षेत्र 1 (हिस्सा $X$ ): एफाइन स्ट्रेन-जैसे मोशन को प्रदर्शित करता है।
  - क्षेत्र 2 (हिस्सा $1-X$ ): एक प्लग (plug) के रूप में गति करता है जिसकी वेलोसिटी $v_p$ है और यह एक धीमी, ग्लास जैसी रिलैक्सेशन से गुजरता है, जो कंप्रेस्ड-एक्सपोनेंशियल कोरिलेशन फंक्शन (एक्सपोनेंट 3/2) द्वारा विशेषता है।
- जैसे-जैसे होल्ड समय बढ़ता है, एफाइन स्ट्रेन undergoing ग्लास का हिस्सा ( $X$ ) घटता जाता है, जबकि प्लग-जैसा मोशन अधिक प्रभावी हो जाता है।
- इन सूक्ष्म गतिकी की दरें (एफाइन स्ट्रेन रेट $\dot{\gamma}_s$ और प्लग वेलोसिटी $v_p$ ) प्रतिगणनीय विकृति की हानि की दर का लगभग अनुसरण करती हैं, जो संवहनी बैकफ्लो को प्रतिगणनीय से अपरिवर्तनीय विकृति में रूपांतरण को चलाने वाले प्राथमिक सूक्ष्म तंत्र के रूप में पहचानती हैं।
सजातीय गतिकी (स्ट्रेन रिकवरी):
- स्ट्रेस रिलैक्सेशन चरण के विपरीत, स्ट्रेन रिकवरी (स्ट्रेस को शून्य करने के बाद) के दौरान XPCS माप पूरी तरह से एफाइन फ्लो दिखाते हैं जिसमें स्थानिक विषमता का कोई प्रमाण नहीं है।
- रिकवरी के दौरान XPCS से प्राप्त स्ट्रेन रेट्स मैक्रोस्कोपिक रियोमेट्री से प्राप्त परिणामों से मात्रात्मक रूप से मेल खाते हैं, जो इस चरण के दौरान एक सजातीय विरूपण प्रोफाइल (homogeneous deformation profile) की पुष्टि करते हैं।

महत्व और दावे
यह शोध एक एकीकृत सूक्ष्म चित्र प्रदान करता है जो एक डक्टाइल ग्लास की विकसित होती आंतरिक गतिकी को उसके स्थूल यांत्रिक रिलैक्सेशन से जोड़ता है। इस कार्य का प्राथमिक महत्व निम्नलिखित को प्रदर्शित करने में है:

स्ट्रेस का क्षय और प्रतिगणनीय विकृति की हानि स्वाभाविक रूप से जुड़े हुए हैं, जो प्रत्यास्थ ऊर्जा को स्थायी संरचनात्मक पुनर्गठन में रूपांतरण द्वारा संचालित होते हैं।
यह रूपांतरण एक स्थानिक रूप से विषम संवहनी बैकफ्लो (बैंडेड मोशन) द्वारा मध्यस्थ होता है जिसमें एफाइन और प्लग-फ्लो क्षेत्रों का सह-अस्तित्व होता है।
गतिकी की प्रकृति स्थिति-निर्भर है: स्ट्रेस रिलैक्सेशन चरण स्थानिक विषमता द्वारा विशेषता है, जबकि इसके बाद का स्ट्रेन रिकवरी चरण सजातीय और एफाइन है।

लेखक नोट करते हैं कि जबकि हालिया सैद्धांतिक मॉडल (जैसे, सॉफ्ट ग्लास रियोलॉजी और नॉनलीन लैंग्विन समीकरण) संवहनी बैकफ्लो और स्ट्रेन रिकवरी के पहलुओं को कैप्चर करते हैं, वे आमतौर पर मीन-फील्ड सन्निकटन (mean-field approximations) पर निर्भर करते हैं और वर्तमान में इस अध्ययन में देखी गई स्थानिक विषमता को ध्यान में नहीं रखते हैं। यह कार्य यील्ड स्ट्रेस फ्लूइड्स में जटिल सूक्ष्म संरचनात्मक गतिकी और स्थूल यांत्रिक प्रतिक्रिया के बीच के अंतर्संबंध को हल करने के लिए रियोलॉजी को इन सीटू स्कैटरिंग के साथ संयोजित करने की आवश्यकता पर बल देता है।

रुकने का चिपचिपा रहस्य

द ग्रेट ग्लासली शफल (The Great Glassy Shuffle)

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