Disorder-driven Weyl-Kondo Semimetal Phase in WTe$_2$

技術要約：WTe$_2$における無秩序駆動型ワイル・コンドー半金属相

問題と動機
電子相関とバンドトポロジーの相互作用は、創発的な量子相を生み出す肥沃な領域であり、ワイル・コンドー半金属（WKSM）はその典型例である。Ce$_3$Bi$_4$(Pt$_{1-x}$Pd$_x$)$_3$ファミリーに代表される既存のWKSM系では、コンドー遮蔽によってワイルフェルミオンが重い準粒子へと繰り込まれ、ワイルノードがフェルミ準位付近に固定される。しかし、これらの系では通常、WKSM相に到達するために化学置換、圧力、または磁場が必要となる。中心的な問いは、弱相関の非磁性ワイル半金属において、無秩序（disorder）のみによってWKSM相を駆動できるかという点である。本研究では、非中心対称かつタイプIIワイル半金属であるバルクのWTe$_2$を用い、無秩序がコンドー相互作用を誘起し、フェルミ準位をワイルノード付近に動的に固定することで、無秩序調整型のWKSM相を実現できるかどうかを調査した。

手法
著者らは、化学気相輸送法（CVT）を用いてバルクのWTe$_2$単結晶を合成した。無秩序の影響を系統的に調べるため、電流方向が$a$軸である際の残留抵抗比（RRR）がそれぞれ$\sim$51、15、6である3つの代表的な試料（S-1、S-2、S-3）を選択した。低いRRR値は、より強い無秩序を示している。構造の品質はX線回折（XRD）によって検証し、化学量論組成はエネルギー分散型分光法（EDS）によって確認した。

輸送特性の測定は、6端子ロックイン技術を用いて行われ、様々な電流（$I \parallel a, c$）および磁場（$B \parallel a, c$）の配向下での縦抵抗率（$\rho_{xx}$）およびホール抵抗率（$\rho_{xy}$）を記録した。非線形輸送は、ベリー曲率ダイポール（BCD）応答を検出するために、第2高調波ホール測定（$\rho_{xy}^{2\omega}$）を通じて調べられた。理論的解析には、コンドー散乱に関するHamannの式へのフィッティング、および時間反転対称性を保ち反転対称性が破れたタイプIIワイル半金属のタイトバインディングモデルを用いたモデリングが含まれる。

主な結果

1. 異方的なコンドー遮蔽:

   • 無秩序度の高い試料（S-2およびS-3）では、クリーンな試料（S-1）には見られない低温での抵抗率の上昇（upturn）が観察された。この上昇の大きさは、2 KにおいてS-3で$\sim$25%、S-2で16%であり、RRRに反比例してスケールした。
   • この上昇は高度に異方的であった。S-3において、面内電流（$I \parallel a$）では$\sim$25%であったが、面外電流（$I \parallel c$）ではわずか1.7%に減少した。
   • Hamannの式へのフィッティングにより、コンドー温度（$T_K$）は$16 \pm 2$ K（$I \parallel a$）および$9 \pm 2$ K（$I \parallel c$）、有効スピン量子数は$S \approx 1$が得られた。これは、おそらくW$^{4+}$イオンに関連する局在磁気モーメントからコンドー散乱が出現したことを裏付けており、タイプIIワイル分散と一致する強い方向依存性を示している。

2. 磁気抵抗（MR）の異方性:

   • 磁気抵抗測定により、コンドーのスピン反転散乱の抑制に起因する、広範な低温ピークが明らかになった。
   • 磁場配向間の磁気抵抗の差 $\delta(\text{MR}) = \text{MR}(B \parallel c) - \text{MR}(B \parallel a)$ は、無秩序試料において低温で顕著なダウンターンを示し、コンドー散乱の抑制が方向依存であることを裏付けた。この異方性は、クリーンな試料S-1では無視できる程度であった。

3. 自発的ホール効果（SHE）:

   • 外部磁場の存在下で、ゼロ磁場における非ゼロのホール抵抗率（$\rho_{xy}(B=0) \neq 0$）を特徴とする自発的ホール効果（SHE）が観察された。
   • SHE信号は磁場反転に対して対称であり、温度の低下とともに強くなった。
   • 決定的なことに、SHEの大きさは最も無秩序な試料（S-3）において、よりクリーンな試料と比較して大幅に増強されており、無秩序駆動型の相関とこの効果との直接的な関連を示唆している。
   • 2バンドモデルによるキャリア密度解析により、S-3は電荷補償されていないことが判明した。これは、コンドー相互作用によってフェルミ準位がワイルノード付近に固定されていることと整合しており、フェルミ準位が完全な補償状態からずれていることを示している。

4. 非線形ホール応答:

   • 第2高調波ホール測定により、電流の2乗（$I^2$）に比例するスケーリングを示す、ロバストな$V_{xy}^{2\omega}$信号、すなわちベリー曲率ダイポール（BCD）駆動の応答が明らかになった。
   • この非線形信号は、無秩序なS-3試料において50 K以下で著しく増強された。
   • 理論的モデリングは、BCD導電率がフェルミ準位がワイルノードに近いときにピークに達することを示している。S-3における増強は、コンドー相互作用がフェルミ準位をこの領域に固定するという仮説を支持している。

意義と主張
本論文は、無秩序が、弱相関の非磁性材料であるWTe$_2$において、ワイル・コンドー半金属相を誘起する有効なチューニングパラメータとして機能することを確立した。著者らは以下のことを主張している：

• 無秩序が局在磁気モーメントの形成を駆動し、それがコンドー遮蔽を受けることで、電子構造を繰り込む。
• これらのコンドー相互作用は、化学置換や圧力によって重いフェルミ液体系で通常達成される条件である「フェルミ準位のワイルノード付近への動的な固定」を実現する。
• この固定がベリー曲率駆動の非平衡輸送を増強し、それが（ベリー曲率の存在下での非摂動的な分布関数によって駆動される）線形次数の自発的ホール効果と、（ベリー曲率ダイポールによって駆動される）2次次の非線形ホール効果の両方を説明する。
• これらの知見は、無秩序なWTe$_2$が「ワイル・コンドーフェルミオン」を宿すプラットフォームであることを特定し、無秩序が非磁性ワイル半金属において相関のあるトポロジカル相を誘起するための実行可能なメカニズムであることを強調しており、これらの系の輸送特性の探究に新たな方向性を提示している。

本研究は、無秩序なタイプII WKSMの完全な理論的記述を提供することを目的としているのではなく、むしろ、無秩序によって駆動される当該相とその主要なシグネチャー（異方的なコンドー散乱、SHE、および非線形ホール応答）の実験的証拠を提供するものである。