Pressure-induced Lifshitz and quantum phase transitions in electron-doped cuprate superconductor
高圧輸送特性測定と放射光X線回折測定を組み合わせることで、研究者らはPr0.87LaCe0.13CuO4において、10 GPaでフェルミ面のトポロジーが電子支配から正孔支配へと再構成される圧力誘起のリフシッツ転移、およびそれに続く17.6 GPaでの超伝導の完全な抑制を発見し、これらはすべて構造相転移を伴わずに発生しており、圧力が電子ドープ型と正孔ドープ型の銅酸化物にどのように影響を与えるかにおける根本的な違いを浮き彫りにしている。
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材料科学の世界には、研究者たちを40年近くも魅了し続けている秘密を抱えた物質が存在します。それは、極低温まで冷却すると、電気抵抗が全くゼロになるという能力です。これらは超伝導体と呼ばれ、その中でも最も有名なものの一つが、銅酸化物化合物である「クパート」です。数十年にわたり、科学者たちはこれらの材料がどのように機能しているのかを理解しようと努めてきました。なぜなら、それらはその調製方法によって挙動が大きく異なることを知っているからです。材料に余分な電子を加えると「電子ドープ」型の超伝導体となり、電子を取り除くと「ホール（正孔）ドープ」型になります。科学者たちは、化学的なレシピを変えることがこれらの材料にどのように影響するかを長年研究してきましたが、同時に、強大な外部圧力で押しつぶすことも、同様に劇的にその挙動を変化させ得ることを知っていました。大きな疑問は、これら二つの手法――化学組成を変えることと圧力をかけること――が同じように作用するのか、それとも自然界の異なる隠れた法則を明らかにするのか、という点でした。この理解は極めて重要です。なぜなら、それが高温超伝導の背後にある謎めいたメカニズムを最終的に解明する鍵となり、エネルギーの伝送や貯蔵の方法に革命をもたらす可能性があるからです。
研究チームは今、特定の電子ドープ型クパートであるPr0.87LaCe0.13CuO4±δ、略してPLCCOに焦点を当てることで、この問題に対して新たな視点を与えています。彼らは単に材料を押しつぶして温度の変化を観察するだけでなく、極限の圧力と、電気の流れ方および内部の原子配列の精密な測定を組み合わせました。彼らは、圧力が単に材料の超伝導性を消失させるだけなのか、それとも電子の動き方におけるより根本的な変化を引き起こすのかを知りたかったのです。材料を極低温まで冷却し、地球の大気圧の約18万倍にあたる、最大で約18ギガパスカルの圧力にさらした結果、彼らはこの種の材料ではこれまで見られなかった驚くべき一連の事象を発見しました。
その旅は、材料が損失なしに電流を運ぶ超伝導体として振る舞うことから始まりました。研究者が圧力を高めるにつれて、材料が超伝導状態になる温度は、最初は比較的安定していましたが、その後低下し始めました。しかし、電流の流れの中ではさらに興味深いことが起きていました。研究者は、電気の主要な担い手が負の電子なのか、あるいは正の「ホール」なのかを示す標識のような役割を果たす値である「ホール係数」を測定しました。最初は、電子が主役であることを裏付ける負の符号を示していました。しかし、圧力が約10ギガパスカルに達すると、その符号が正へと反転したのです。この突然の変化は、材料の内部構造が完全に再編されたことを意味していました。電子が脇へ追いやられ、ホールが支配的な担い手となったのです。この現象は「リフシッツ転移」として知られており、電子の経路、すなわちフェルミ面の形状そのものが再構成される瞬間です。
この発見が特に重要であったのは、研究者がこの変化が純粋に電子的なものであり、構造的なものではないことを証明できた点にあります。彼らは強力なX線ビームを用いて、極限の圧力下かつ低温の状態における結晶構造を観察しました。その結果、原子は新しい配列に変化したり、異なる結晶形状を形成したりすることなく、材料は全過程を通じて同じ構造相を維持していることが分かりました。これにより、電気の流れの変化が原子の移動によって引き起こされた可能性が排除されました。むしろ、圧力が電子を強制的に再編成させ、原子がその位置から動くことなく、電子のパターンを組み替えたことが確認されたのです。
この電子的な再編成の後、物語は第二の局面を迎えます。圧力が10ギガパスカルを超えて上昇し続けると、材料の超伝導能力は着実に衰退し始めました。圧力が約17.6ギガパスカルに達したとき、超伝導性は完全に消失しました。多くの他のクパートで見られるような、圧力によって絶縁体へと変化するのではなく、この材料は電気は流れるものの抵抗を伴う、通常の金属状態へと落ち着きました。これは、材料が超伝導状態から金属状態へと移行する量子相転移という、第二の臨界点となりました。研究者たちは、最初の電子的な組み替えが完了した後は、さらなる圧力が超伝導ペアを保持する力を弱め、最終的にはそれらを完全に引き離してしまうことを突き止めました。
この知見は、圧力がしばしば金属的な挙動ではなく絶縁的な挙動を導く「ホールドープ型」のクパートとの明確な対比を示しています。本研究は、これら二種類のクパートが似通った性質を持ちながらも、押しつぶされた際には異なるルールに従うことを示唆しています。この実験における電子ドープ型材料は、独自の経路を辿りました。すなわち、まず10ギガパスカルで完全な電子的アイデンティティの再構成が起こり、次に17.6ギガパスカルで超伝導性が緩やかに失われ、金属状態へと至るという経路です。これらの結果は、圧力が電子間の相互作用と超伝導の間の繊細なバランスをどのように調整できるかについての貴重な洞察を与えており、これら複雑な材料を理解するための道筋には、電気の伝導性と、ストレス下における内部の電子マップの変化の両方を見ることが不可欠であることを示しています。
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