Large Photoelasticity in Topological Antiferromagnet Mn$_3$Sn Studied by Coherent Acoustic Phonon

技術要約：コヒーレント音響フォノンによって明らかになったMn3Snにおける大規模な光弾性効果

問題提起
トポロジカル反強磁性体、特に非共線型ワイル反強磁性体であるMn3Snは、テラヘルツスピンダイナミクスや大きな室温応答（異常ホール効果やカー効果など）を持つことから、超高速スピントロニクスの有望なプラットフォームとして浮上している。静的な歪みがMn3Snの反強磁性（AFM）秩序を制御できることは示されているが、超高速な歪み媒介制御の実現可能性とそのメカニズムは依然として不明である。Mn3Snにおける超高速光学実験を解釈する上での決定的な障壁は、磁化の変化と、歪みによる光学屈折率の変化（光弾性）を区別することである。Mn3Snでは、磁化が一定（$\Delta M = 0$）であっても、歪みに起因する屈折率変化（$\Delta \alpha \neq 0$）のみによって、非ゼロの時刻分解磁気光学信号が生じ得る。したがって、超高速ダイナミクスを正しく解釈し、ストレイニクス（straintronics）を探求するためには、Mn3Snにおける光弾性係数の定量的な理解が不可欠である。

手法
著者らは、石英基板上に成長させた多結晶Mn3Sn薄膜（厚さ15–40 nm）を用いた近赤外（NIR）フェムト秒ポンプ・プローブ分光法を用いた。

• 励起: 1030 nm、160 fsのポンプパルスを用い、衝撃的な光熱加熱を通じてコヒーレント音響フォノン（CAP）を生成した。
• 検出: 同一波長の遅延プローブパルスを用いて、微分透過率（$\Delta T/T$）を測定した。
• モデリング: 以下の要素を組み合わせた定量的な理論的枠組みを構築した：
  1. 熱弾性生成: レーザー誘起の格子温度上昇からCAPの生成をモデル化するための熱方程式および弾性波方程式。
  2. 光学検出: 複雑な光弾性係数（$\partial \tilde{n}_1 / \partial \eta_{33}$）および膜・基板系内の多重反射効果を取り入れ、歪み分布 $\eta_{33}(z,t)$ と微分透過信号を結びつける導出。
• 解析: 実験データから、厚さに依存しないパラメータとして複素光弾性係数を抽出するために、様々な膜厚の試料を用いたグローバルフィッティング手順を適用した。

主な結果

1. 大きな振動振幅: 本研究では、20 nmの薄膜において1%を超える振幅を持つ微分透過率の振動が観察された。この大きさは一般的な材料よりも著しく大きい。これらの振動は、~3 mJ cm$^{-2}$に至るまで、ポンプフルエンスに対する強固な線形依存性を示した。
2. CAPダイナミクス: 振動周波数と減衰率は膜厚に反比例し、これは一次元縦波定在波モデルと一致した。基本周波数は、Mn3Sn中の音速（$v \approx 4.4$ nm/ps）に基づく理論予測と一致した。
3. 定量的な光弾性: グローバルフィッティング解析により、Mn3Snにおける極めて大きな近赤外光弾性係数が明らかになった：
   $$\frac{\partial \tilde{n}_1}{\partial \eta_{33}} \approx 23.9 (\pm 1.2) - i8.4 (\pm 1.4)$$
   この値は、従来の金属や半導体で報告されているものよりも数倍大きい。
4. 歪みの大きさ: レーザーパルスによって誘起された最大歪みは約0.3%に達し、これは以前に報告されたAFMスピンの向きを反転させる静的歪み（~0.1%）と同等またはそれを上回る。
5. 温度依存性: この大きな光弾性応答は、ネール温度（$T_N \approx 430$ K）以上およびヘリカル相（~270 K以下）においても持続した。これは、この効果が特定の逆三角形反強磁性秩序に限定されるものではなく、カゴメ格子構造の一般的な特徴であることを示唆している。

意義と主張
本論文は、超高速歪みと電子応答の結合を理解するための定量的な枠組みを確立した。主な主張は、Mn3Snが極めて大きな光弾性係数を有しており、これは電子状態が格子歪みに対して高い感度を持っていることを示している。この知見は、特定の領域において、なぜMn3Snの超高速光学信号が直接的な磁化ダイナミクスではなく、歪みによる屈折率変化によって支配されるのかを説明している。

著者らは、この大きな光弾性が超高速のポストポンプダイナミクスを追跡するための敏感なプローブを提供すると同時に、超高速歪みがカゴメ磁性体の電子状態を変調するための効率的な経路となることを示唆している。この結合を定量化することで、本研究は、電子・フォノン・マグノンの結合ダイナミクスに関する将来の研究や、電荷電流ベースのスイッチング手法とは異なる、歪み媒介による反強磁性秩序の超高速制御の可能性に向けた基礎を築いている。