Orientation-resolved ultrafast spin reorientation dynamics in ferrimagnetic DyCo$_5$

技術要約：DyCo5における配向分解された超高速スピン再配向ダイナミクス

問題提起
フェリ磁性希土類遷移金属（RE-TM）合金、特にDyCo5は、準静的な条件下で熱誘起のスピン再配向転移（SRT）を示す。この平衡状態において、磁化方向は、Dy 4fおよびCo 3dサブ格子の競合する異方性寄与により、面外から面内方向へとシフトする。この平衡状態における転移および関連する特性温度（$T_{SR1}$および$T_{SR2}$）は十分に文書化されているが、フェムト秒レーザー励起を用いてこのような再配向を超高速の時間スケールで引き起こすことができるかについては、未解決の課題として残っている。従来の元素特異的な研究は、超高速脱磁に関する知見を提供してきたが、スピン再配向プロセス自体の時間発展については依然として不明なままである。

手法
著者らは、2つのスペクトル領域における時間分解磁気光学カー効果（MOKE）測定を組み合わせることで、DyCo5薄膜（MgO/Pt基板上に成長）における超高速スピン再配向ダイナミクスを調査した。

1. 可視光（VIS）MOKE： 800 nmのポンプパルスと400 nmのプローブパルスを用い、極（P-MOKE）および縦（L-MOKE）幾何学の両方で実施された。これにより磁化ダイナミクスの全般的な概要が得られたが、特にSRTの最中においては、面内成分と面外成分の間の相互感度による影響を受けた。
2. 極端紫外線（XUV）MOKE： 高次高調波発生（HHG）光源を用い、Co $M_{3,2}$共鳴（60.4 eV）において実施された。著者らは以下の2つの異なる幾何学を利用した。
   • XUV-P-MOKE： 主に面外磁化成分に対して感度を持つ。
   • XUV-T-MOKE： 入射面の垂直な面内磁化成分に対してのみ感度を持つ。

実験データを定量的に解釈するために、著者らは波動伝搬行列シミュレーション（udkm1Dsimを使用）を採用し、磁化の傾斜角（$\alpha$）および入射XUV偏光角（$\phi$）の関数として磁気光学応答をモデル化した。これにより、測定された非対称性振幅と磁化ベクトルの配向との間の直接的なマッピングが可能となった。

主な結果

• 超高速脱磁と再磁化： フェムト秒レーザー励起の後、VISおよびXUVの両方の測定において、初期の超高速脱磁（$\tau_1 \approx 0.1\text{--}0.2$ ps）に続く、高速な再磁化（$\tau_2 \approx 1\text{--}6$ ps）が観察された。
• 過渡的スピン再配向： 本研究では、磁化が面外方向から面内方向へと傾く、より遅いプロセスを特定した。
  • XUV-T-MOKE 測定では、面内非対称性が大幅に増加し、平衡値をオーバーシュートした。これは、面内磁化成分の一時的な増強を直接示す証拠となった。
  • XUV-P-MOKE 測定では、面外非対称性が減少しており、これは磁化ベクトルが表面法線から傾いていることと一致している。
• 特性時間スケール： スピン再配向プロセスは数十ピコ秒にわたって進行することが判明した。
  • XUV-T-MOKE データは、特性SRT時定数 $\tau_3 = (48 \pm 7)$ ps を示した。
  • VIS-L-MOKE データは、より速い見かけ上の時定数 $\tau_3 = (15 \pm 5)$ ps を示した。著者らは、この相違を、励起フルエンスの違い（VISは10 mJ/cm²に制限、XUVは最大21.2 mJ/cm²）および印加磁場に帰しており、これらが熱的レジームおよび系が冷却される前の再配向の完結性に影響を与えていると考えている。
• 定量的配向マッピング： （持続的な熱的脱磁を考慮した）シミュレーションを実験データに対して校正することにより、著者らは磁化の傾斜角が、初期の約$6^\circ$（印加磁場による）から、観察された時間枠内で約$71^\circ$まで増加したことを決定した。

意義および主張
本論文は、DyCo5における超高速スピン再配向ダイナミクスの初の直接的な観測および定量化を行ったと主張している。主な意義は、光励起が、平衡状態のSRTに関連する温度領域へと系を一時的に駆動するのに十分であり、ピコ秒の時間スケールで容易軸を面外から面内へと切り替えることができることを示した点にある。

著者らは、磁化ベクトルの傾き（カンティング）を解明するためには、可視光のみを用いるよりも、元素特異的なXUV-P-MOKEとXUV-T-MOKEを併用することが極めて重要であると強調している（可視光では信号の混合により困難であるため）。観察された時間スケール（数十ピコ秒）は、典型的な希土類元素のスピン格子緩和時間と一致しており、これは過渡的な格子加熱がSRTの駆動源であることを示唆している。

本研究は、Coサブ格子が明らかにこの再配向を起こしている一方で、Dy構成元素の正確な役割については依然として未解決の課題であることを結論づけている。著者らは、RE-TM合金における超高速SRTの微視的な経路とサブ格子特異的な寄与を完全に解明するためには、将来的にDy $N_{5,4}$ 共鳴における元素特異的な測定が必要であると控えめに述べている。