Different critical exponents on two sides of the magnetic transition in two dimensions

技術要約：DMI活性なハイブリッドペロブスカイトにおける非対称2D臨界性

問題提起
Nelson (1976) によって提唱され、後に Leonard と Delamotte (2015) によって一般化された理論的枠組みは、対称性を破る摂動が連続相転移の片側と反対側で異なる臨界指数を誘起する（非対称臨界性）ことを予測しているが、その実験的な実現は3次元（3D）系に限定されてきた。例として、スカイミオンをホストする磁性体である Cu$_2$OSeO$_3$ やその他の3D材料が挙げられる。2次元（2D）系におけるこのような非対称スケーリングの存在は、未解決の課題である。2Dでは、ゆらぎが増強されるため、システムは微弱な対称性の破れを伴う摂動に対して非常に敏感になるが、これらが臨界温度（$T_C$）の上方と下方で異なる普遍性クラス（UC）を駆動するかどうかは不明である。

手法
著者らは、磁気測定の臨界スケーリング解析を用いて、3種類の準2D有機・無機ハイブリッドペロブスカイト（OIHP）の臨界挙動を調査した：

1. 試料:
   • (C$_7$H$_9$NBr)$_2$CuBr$_4$ (NCS-Br): 非中心対称（NCS）化合物であり、ジャロシンスキー・守谷相互作用（DMI）が活性である。
   • (C$_7$H$_9$NCl)$_2$CuCl$_4$ (NCS-Cl): NCS構造を持つ等構造の類縁体であり、より軽いCl配位子を持ち、DMIは弱いと予想される。
   • (C$_7$H$_{10}$N)$_2$CuBr$_4$ (CS-Br): 反転対称性が保持され、DMIが抑制されている中心対称（CS）類縁体である。
2. 実験手法: 単結晶に対して、SQUID磁力計を用いて磁気測定を行った。転移領域付近で磁場依存磁化 $M(H)$ を測定した。
3. 解析: 著者らは、Arrott-Noakesの関係式 ($(H/M)^{1/\gamma} = a\epsilon + bM^{1/\beta}$) に基づく修正Arrottプロット（MAPs）を用いて、臨界指数 $\beta$（秩序パラメータ）、$\gamma$（感受率）、および $\delta$（臨界等温線）を抽出した。MAPsが原点を通り、平行な直線を与えるように、反復法を用いて指数を最適化した。また、普遍性を検証するために、繰り込まれた磁化（$m = M|\epsilon|^{-\beta}$）および磁場（$h = H|\epsilon|^{-(\beta+\gamma)}$）を用いたデータ崩壊（データコラプス）についてもテストした。

主要な結果

• NCS-Br (DMI活性): この系は非対称な臨界挙動を示す。
  • $T_C$ 以下 ($T < 12.5$ K): 臨界指数は $\beta_- = 0.125$ および $\gamma_- = 1.047$ であり、2D Ising 普遍性クラスに対応する。
  • $T_C$ 以上 ($T > 12.5$ K): 臨界指数は $\beta_+ = 0.19$ および $\gamma_+ = 1.575$ へとシフトし、2D XY 普遍性クラス（具体的には 2D XY/$h_4$ リミット）に対応する。
  • 臨界等温線指数 $\delta$ は $9.17(1)$ と実験的に決定され、両側においてウィドム（Widom）のスケーリング関係（$\delta = 1 + \gamma/\beta$）と一致している。
  • 繰り込まれた $m$ 対 $h$ のデータは、$T_C$ の上下で2つの異なる枝に崩壊しており、非対称性を裏付けている。
• NCS-Cl (弱いDMI): この化合物は、主に対称な臨界挙動を示し、2D Ising 普遍性クラスと一致するが、弱い非対称性が認められる。指数は $\beta \approx 0.144$ および $\gamma \approx 1.429$ である。正規化傾斜（NS）曲線は $T_C$ 以下では NS=1 のラインによく適合するが、$T_C$ 以上では NS=1 のラインからわずかに逸脱する。このわずかな非対称性は、NCS-Br と比較して、この化合物におけるDMIが無視できないものの弱いものであることに起因するとされている。
• CS-Br (中心対称): この化合物は、転移全体を通じて 2D Ising 普遍性クラスに特徴付けられる対称な臨界挙動を示す。指数は $\beta \approx 0.128$ および $\gamma \approx 1.25$ である。

主な貢献

1. 2Dにおける初の実験的実現: 本研究は、これまで3D系でのみ確立されていたシナリオである、2次元磁性系における非対称な臨界指数の実験的証拠を初めて提供するものである。
2. DMIの役割: NCS-Br をその中心対称および弱いDMIを持つ類縁体と比較することで、著者らは非対称スケーリングの原因となる特定の対称性の破れ摂動としてのジャロシンスキー・守谷相互作用を特定した。DMIは「危険に無関係な（dangerously irrelevant）」摂動として作用し、$T_C$ の上下で異なって結合することで、有効な普遍性クラスを変化させる。
3. 次元性の影響: 本研究は、低次元性（2D）がこのような摂動の影響を観察する上でより有利な領域を提供する可能性を示唆している。これは、NCS-Br における低温側と高温側の指数の差が、これまでに報告されている3Dのケースよりも大きいことによる。

意義と主張
本論文は、理論的に予測されながらもこれまで観察されていなかった現象、すなわちDMIによって駆動される非対称2D臨界性を実験的に実現したと主張している。著者らは、ハイブリッドペロブスカイトの構造的柔軟性により、次元性と対称性を制御できるため、これらの効果を研究するための理想的なプラットフォームになると述べている。結論として、非中心対称なNCS-BrにおけるDMIは、対称性を十分に破ることで、システムを2D Ising レジーム（$T_C$ 以下）から 2D XY 様のレジーム（$T_C$ 以上）へと駆動させると主張している。この知見は、与えられた相転移に対して単一の臨界指数セットを持つという従来の期待に疑問を投げかけるものであり、低次元磁性における対称性の破れを伴う相互作用が磁気的臨界性を決定する上で極めて重要な役割を果たすことを浮き彫りにしている。これらの結果は、非対称臨界に関するさらなる理論的および数値的研究を促すことを意図している。