Microwave spectroscopic evidence of a moiré-commensurate electron crystal in monolayer graphene

技術要約：単層グラフェンにおけるモアレ・コメンシュレート電子結晶のマイクロ波分光学的証拠

問題と動機
強磁場下の部分充填されたランダウ準位において、運動エネルギー（磁場によって消失）とクーロン相互作用の間の競合は、電子液体（分数量子ホール流体）と電子固体（ウィグナー結晶）がほぼ等しいエネルギーを持つ領域を生み出す。一般に、分数量子ホール（FQH）状態は半充填付近で支配的であり、ウィグナー結晶はエッジ付近で支配的となるが、小さな摂動がこのバランスを崩すことがある。単層グラフェレンを六方晶窒化ホウ素（hBN）と整列させることで形成されるモアレ超格子は、そのような摂動として機能する。DaSilva、Jung、およびMacDonaldによる理論的研究は、周期的なモアレ格子のポテンシャルが、固体がその密度を超格子にロックすることを可能にすることで、一次のオーダーで固体のエネルギーを低下させると予測している。これに対し、流体は二次のオーダーでしか応答しない。これにより、未変調の系では流体を形成するような特定のコメンシュレートな充填率（モアレセルあたりの電子数の単純な有理数）において、ピン留めされた電子結晶が安定化されるはずである。しかし、電荷ベースの検出（例：実空間イメージング、量子化された輸送）によってそのような状態が特定されてきた一方で、その動力学的応答、特に印加された駆動下でこれらの固体がどのようにエネルギーを散逸させるのかという点は、ファンデルワールスデバイスにおいては未解決のままであった。GaAs系におけるピン留めされた電子固体の標準的なプローブであるマイクロ波分光法は、これらのモアレ整列グラフェンデバイスに対して、その散逸的応答や潜在的なピンニングモード共鳴を解明するためにまだ適用されていない。

手法
著者らは、hBNに封入され、結晶学的に整列した（$\theta \approx 0^\circ$）単層グラフェンデバイスを研究した。これは周期 $\lambda \approx 14.7$ nmの三角モアレ超格子を形成する。デバイスは金製のコプレーナ導波路（CPW）のスロット内に配置され、グラファイト・バックゲートによってゲート制御された。測定は、磁場範囲15.4から18 T（Hofstadter領域 $\phi/\phi_0 \approx 0.69\text{--}0.81$ の深部）において、ミリケルビン温度（$\sim 50$ mK）で行われた。

主要な観測量は、0.5から9 GHzの範囲で測定された広帯域マイクロ波透過係数 $S_{21}(f)$ である。支配的なホール（横方向）アドミッタンスから縦方向導電率（$\sigma_{xx}$）を分離するため、著者らは以下のバンド差関数を構築した：
$$D(\nu) = \langle P_n \rangle_{\text{low}} - \langle P_n \rangle_{\text{high}}$$
ここで、$P_n$ は正規化された透過電力であり、lowおよびhighのバンドはそれぞれ0.5–1 GHzおよび7–9 GHzをカバーする。ホール応答はこれらのバンド間で周波数に依存しないため、差分をとることで相殺され、周波数に依存する縦方向の散逸が残る。充填率 $\nu$ はゲート電圧によって制御され、$\nu = \pm 1$ の状態と二次ディラック間隔を用いて、モアレ単位セルの面積およびセルあたりの磁束を校正した。

主な結果

1. 無秩序によって広がったドーム： 電荷中性付近の電子側および正孔側の両方における最低ランダウ準位における縦方向応答 $D(\nu)$ は、広範な「ドーム」を形成している。このドームの幅は、磁場に依存しない密度不均一性 $\delta n \approx 1.3 \times 10^{10} \text{ cm}^{-2}$ に対応しており、これはゼロ磁場での輸送における無秩序幅よりも小さいが、準位中心付近の非局在状態とは一致している。
2. モアレ・コメンシュレートな極小値： この滑らかなドーム上に、散逸が抑制される局在化した極小値が重なっている。これらの極小値は、キャリアの種類にかかわらず、あらゆる磁場において繰り返し現れる。決定的なことに、充填率 $\nu$ におけるそれらの位置は、固定（FQHやJain状態に期待されるもの）しておらず、また整数Hofthefterギャップの急峻な軌跡にも従わない。それらは、固定されたセルあたりの密度（$\nu_P = \text{constant}$）のラインに沿って、磁場とともにドリフトする。
3. $s=1/3$ 結晶の特定： 最も顕著な極小値は、ホールの指数 $t=0$ を持つ、ディオファントス関係式 $\nu_P = t(\phi/\phi_0) + s$ で記述される、バンド充填指数 $s = 1/3$（3つのモアレセルにつき1つのキャリア）に対応するラインを追跡している。これは、$\sqrt{3} \times \sqrt{3}$ 超構造を持つ一般化されたウィグナー結晶に対応する。より弱い極小値は、他のコメンシュレートな分数（例：$s=1/4, 2/5$）付近でも観察されており、予測されたコメンシュレーション・エネルギーの階層に従っている。
4. ピンニングモード共鳴の不在： ピン留めされた固体の証拠があるにもかかわらず、0.5–9 GHzの帯域内で鋭いピンニングモード共鳴は観察されなかった。いかなる共鳴的な過剰も $\approx 25$ mdB以下に抑えられており、これはモードが測定帯域の外にあるか、分解限界以下であるか、あるいは駆動パワーによって強く減衰されていることを示唆している。
5. 競合状態の排除： 極小値が固定密度のラインに沿ってドリフトすることは、分数量子ホール状態（固定された $\nu$ に位置する）やコンポジットフェルミオン液体（充填率に依存する緩和周波数を示す）を否定する。特徴の大きさとその特定の追跡特性は、整数Hofstadterギャップを排除する。$t=0$ の性質はトポロジカルな秩序を否定しており、コメンシュレートな結晶のみが $s=1/3$ の特徴に対する一貫した説明となる。

意義および主張
本論文は、機械的に剥離されたファンデルワールスデバイスにおける、モアレ・コメンシュレート電子結晶の最初のマイクロ波分光学的証拠を提供すると主張している。著者らは、DaSilva、Jung、およびMacDonaldによる理論的予測と一致する、モアレポテンシャルによって安定化された $s=1/3$（3つのモアレセルにつき1つの電子）における堅牢なピン留めされた電子結晶を特定した。本研究は、流体が形成されるはずの中間充填において、モアレポテンシャルがエネルギーバランスを固体状態へと傾けることを示している。

著者らは、その状態の性質に関する結論において慎重であり、欠陥のない結晶というよりは、「限界的な、コメンシュレートかつ相関のあるピン留めされた固体」と表現している。これは、相互作用エネルギーが無秩序エネルギーをわずか2〜3倍上回っていることを指摘している。データは、特定のコメンシュレートな階層性と充填率の選択性により、無秩序によるピン留めされたガラスよりも結晶の解釈を強く支持しているが、ピン留めされたモードの共鳴が解決されていないことは、ピン留めされた固体の決定的なシグネチャが完全には捉えられていないことを意味する。本研究は、マイクロ波による散逸が、特有の磁場依存的なドリフトを通じて、量子ホール状態やHofstadter状態と区別される、モアレ系におけるコメンシュレート状態を識別するための有効なプローブであることを確立した。