Mechanism Analysis of Ring Formation on Aluminum Phosphate Refractory Bricks During Treatment of Iron-Bearing Waste in a Coal-Fired Rotary Kiln
本研究は、鉄含有廃棄物を処理する石炭火力回転窯におけるリン酸塩アルミナ耐火物の環状形成メカニズムを解明しており、温度依存的なFe₂O₃からFeOへの還元が低融点の液相形成およびその後の付着物への固化を開始させること、そしてこのプロセスがスラグの液相線温度を上昇させるMgOの役割によって調節されることを明らかにしている。
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技術要約：石炭を用いた回転窯における鉄含有廃棄物処理時のリン酸アルミニウム耐火煉瓦へのリング形成メカニズムの解析
問題提起
鉄鋼業界は、アルカリ金属や塩化物などの有害物質、および鉄や亜鉛などの有用金属を含む冶金学的ダストやスラグの生成による、重大な環境圧力に直面している。回転窯を用いた熱化学的プロセス、特に回転窯は、亜鉛含有廃棄物をリサイクルするための実行可能な方法であるが、その効率的な操業は、しばしば「リング（窯の内壁への付着物の形成）」によって妨げられる。リング形成は、ペレットの品質低下、生産効率の減少、およびコスト増大を招く。これまでの研究では、鉄鉱石や油性スラグを用いたリング形成の研究が行われてきたが、冶金学的ダストやスラーグの複雑かつ変動する組成は、独自の課題を提示している。これらの特定の鉄含有廃棄物を処理する際の、耐火煉瓦の具体的な腐食メカニズムおよびその後のリング形成に関する詳細な研究は不足している。
研究手法
本研究では、亜鉛・鉄含有ダストおよびスラグの焙焼時における、リン酸アルミニウム耐火煉瓦の腐食挙動およびリング形成のメカニズムを調査した。
- 材料： 鉄含有廃棄物サンプルとして、高炉ダスト（BFD）および転炉スラグ（OGs）を用い、これらを摩山鉄鋼から調達した。材料は質量比1:1で混合した。
- 実験セットアップ： 実験室シミュレーションはマッフル炉を用いて行った。加圧されたペレットおよび粉末混合物を、現場から回収された煉瓦から切り出した長方形のリン酸アルミニウム耐火煉瓦上に配置し、1000 °Cから1250 °Cまで50 °C刻みで各80分間加熱した。
- 分析： 化学組成の特定にはX線蛍光分析（XRF）、相同定にはX線回折（XRD）、微細構造および元素分布の観察には走査型電子顕微鏡・エネルギー分散型X線分光法（SEM-EDS）を用いた。
- 熱力学モデリング： 相図を用いて、CaO-SiO2-FeO-Al2O3およびCaO-SiO2-FeO-Al2O3-MgO系の相挙動を計算し、溶融挙動と反応メカニズムを解明するためにFactSage 8.4ソフトウェアを使用した。
- 現場検証： 実験室での知見を実際の生産条件と相関させるため、工業用回転窯の特定のゾーン（窯頭から8 m、22 m、および27 mの地点）からリングサンプルを採取した。
主な結果
- 温度と凝集： 1100 °C以下では耐火煉瓦への凝集は無視できる程度であった。1100 °Cから1200 °Cの間で付着物が形成され始め、粉末混合物はペレット状混合物よりも激しい凝集を示した。1250 °Cでは、混合物は煉瓦に完全に付着し、機械的に除去不可能な固体の腐食層を形成した。
- 腐食メカニズム：
- 初期段階： 還元過程において、Fe2O3がFeOへと還元される。FeOが耐火表面に蓄積し、Al2O3と反応して低融点の液相を形成する。熱力学計算によれば、FeO-Al2O3系は関与する二成分酸化物の中で最も低い融点を持つ。
- 二次段階： 液相が形成されるにつれ、廃棄物中のCaOがAl2O3と反応し、SiO2がFeOと反応して（Fe2SiO4を形成する）。これらの反応はスラグの融点をさらに低下させ、液相が耐火煉瓦内への浸透を促進する。
- 固化とリング形成： 初期段階で廃棄物に存在していたMgOが、後の段階で侵食層へと拡散する。MgOとSiO2およびCaOの反応により、高融点の化合物、具体的にはCa3MgSi2O8が形成される。この反応はスラグの液相線温度を上昇させる。FeOの含有量が減少（金属鉄への還元による）し、MgOが蓄積するにつれ、液状スラグが固化し、硬い腐食層およびリング状の付着物を形成する。
- リング組成： 工業用リングサンプルには、金属鉄（MFe）、セメンタイト（Fe3C）、およびスラグ相が含まれていた。MFeの炭化物形成によって生じるFe3Cの存在は、鉄相の融点を著しく低下させ、リングの結合強度と除去の困難さに寄与している。
- 亜鉛除去： 亜鉛除去率は温度とともに上昇し、1100 °Cで75%を超え、1200 °Cでは90%を上回った。しかし、高温はリング形成も促進する。
意義と主張
本論文は、鉄含有廃棄物の処理におけるリン酸アルミニウム耐火煉瓦の具体的な腐食および凝集メカニズムを解明したと主張している。本研究は、リング形成がFeOによる腐食から始まり、CaOおよびSiO2の取り込みを経て、MgOの関与によるスラグの固化によって完了するという多段階プロセスであることを特定した。
著者らは、これらの知見が操業条件の最適化に対する実用的な参照を提供すると述べており、具体的には、塩基度（CaO/SiO2比）および混合物の組成（特にMgOおよびCaO含有量）を制御することで、液状スラグの形成を抑制し、リング形成を軽減できることを示唆している。本研究は、リング形成という主要な操業上の課題に対処することで、回転窯による固形廃棄物リサイクルの適用を促進し、効果的な廃棄物処理を通じて環境負荷を低減するという業界の目標を支援することを目的としている。
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