Effects of inactive mineral fillers and fine aggregate on the strength and crack resistance of cementitious immobilization matrices

저준위 방사성 폐기물이 발생하면, 수천 년 동안 부서지거나 갈라지거나 유해 물질을 누출하지 않는 고체 형태로 봉인되어야 합니다. 이를 수행하는 가장 일반적인 방법 중 하나는 폐기물을 시멘트와 혼합하여, 그 안에 위험한 물질을 가두는 단단한 블록을 만드는 것입니다. '고형화(immobilization)'라고 알려진 이 과정은 시멘트가 내구성이 있는 매트릭스로 경화되는 것에 의존합니다. 그러나 시멘트는 물과 반응하며 건조될 때 수축하려는 자연적인 성질이 있습니다. 만약 이 수축을 억제하지 못하면 재료에 균열이 생깁니다. 방사성 폐기물 용기의 경우, 아주 작고 눈에 보이지 않는 균열조차 실패를 의미하는데, 왜냐하면 그것이 물이 침투하여 방사성 입자를 환경 밖으로 실어 나르는 통로가 되기 때문입니다. 엔지니어들은 모래를 시멘트에 첨가하는 것이 이러한 수축과 균열을 방지하는 데 도움이 된다는 것을 오래전부터 알고 있었지만, 많은 유형의 폐기물의 경우 혼합물을 거친 돌이 없는 매끄러운 페이스트나 미세한 모르타르 형태로 유지합니다. 이 연구는 한 가지 중요한 질문을 던졌습니다: 만약 모래를 사용할 수 없다면, 시멘트를 균열 없이 견딜 만큼 강하게 만들기 위해 단순히 다른 미세 분말을 추가할 수 있을까?

FNC 테크놀로지(FNC Technology Co., Ltd.)와 한국원자력연구소의 연구진은 방사성 폐기물을 담도록 설계된 열 가지 서로 다른 시멘트 혼합물을 만들어 이 아이디어를 테스트하기 위해 나섰습니다. 그들은 시멘트와 화학적으로 반응하지 않으면서 특성을 변화시키기 위해 흔히 첨가되는 두 가지 특정 미세 분말에 집중했습니다: 매우 고운 모래와 본질적으로 같은 초미세 석영(ultrafine quartz)과, 방사선 차폐를 위해 자주 사용되는 무거운 철 광물인 자철석(magnetite)입니다. 또한 이들은 미세 분말과 비교하기 위해 일부 혼합물에는 표준 모래를 포함했습니다. 목표는 어떤 혼합물이 엄격한 안전 기준을 충족할 수 있는지 확인하는 것이었습니다: 즉, 압력을 견딜 만큼 충분히 강해야 하고, 물이 스며드는 것을 저항해야 하며, 무엇보다도 건조 및 극심한 온도 변화를 견뎌낸 후에도 눈에 보이는 균열이 전혀 없어야 했습니다.

연구팀은 시멘트만 사용한 혼합물, 미세 분말만 사용한 혼합물, 그리고 미세 분말과 표준 모래를 결합한 혼합물을 사용하여 혼합물을 만들었습니다. 그들은 각 블록에 코발트 분말을 소량 첨가하여 방사성 코발트-60의 안전한 대용품으로 활용함으로써, 시멘트가 해당 물질을 얼마나 잘 보유하는지 테스트했습니다. 블록을 28일 동안 양생시킨 후, 연구진은 일련의 가혹한 테스트를 실시했습니다. 블록을 건조시킨 다음, 영하의 추위부터 뜨거운 열까지의 온도를 30회 동안 순환시켰으며, 마지막으로 90일 동안 물에 담가두었습니다. 이 과정 전반에 걸쳐 연구진은 균열의 징후를 면밀히 관찰하고 모든 단계에서 블록의 강도를 측정했습니다.

결과는 강도와 안전성 사이의 놀라운 괴리를 드러냈습니다. 초미세 석영만을 포함한 혼합물이 28일 후 46.3 메가파스칼의 압축 강도에 도달하며 가장 강한 것으로 나타났습니다. 이는 석영 혼합물이 더 높은 함수율을 가지고 내부의 미세한 구멍이 더 많아 보였음에도 불구하고, 일반 시멘트 블록보다 현저히 높은 강도였습니다. 연구진은 석사 입자가 새로운 화학적 결합을 생성하지 않으면서 시멘트 구조가 더 조밀하게 형성되도록 물리적 충전재 역할을 한다는 것을 발견했습니다. 그러나 이 인상적인 강도에도 불구하고, 석영 전용 블록은 결정적인 테스트에서 실패했습니다. 건조 후 하루나 이틀 내에 눈에 보이는 균열이 발생했기 때문입니다. 자철석 전용 블록 역시 균열이 발생했지만, 석영 블록만큼 빠르게 나타나지는 않았습니다. 반면, 일반 시멘트 블록은 초기 건조 단계에서는 균열이 없었으나, 온도 순환과 물 침지 후에 결국 균열이 발생했습니다.

표준 모래를 혼합물에 추가했을 때 이야기는 완전히 바뀌었습니다. 모래를 포함한 모든 블록은 건조, 극한의 온도 순환, 그리고 장기간의 물 침지 후에도 완벽하게 매끄러운 상태를 유지하며 균열이 전혀 나타나지 않았습니다. 이 모래 함유 블록들은 최소 요구치인 3.44 메가파스칼을 훨씬 상회하는 높은 강도를 유지했으며, 구조적 결함의 징후도 보이지 않았습니다. 연구진은 모래 입자가 골격처럼 작용하여 시멘트 페이스트를 물리적으로 고정하고, 스스로 찢어질 정도로 수축하는 것을 방지한다는 것을 관찰했습니다. 이러한 물리적 구속은 미세 분말의 화학적 또는 물리적 특성만으로 막는 것보다 균열을 방지하는 데 훨씬 더 효과적이었습니다.

가장 시사점이 큰 발견은 내부의 방사성 물질의 안전성에 관한 것이었습니다. 연구진은 5일 동안 블록에서 코발트가 얼마나 누출되는지 측정했습니다. 균열이 생긴 블록들을 포함한 모든 혼합물은 코발트를 매우 잘 가두었으며, 누출률은 안전 한계치보다 훨씬 낮았습니다. 이는 균열이 생긴 블록들조차도 이 특정 테스트에서는 기술적으로 방사성 물질을 포집하는 데 뛰어났음을 의미합니다. 그러나 연구는 이러한 높은 누출 저항성이나 높은 강도에만 의존하는 것이 위험하다고 결론지었습니다. 블록이 실험실 테스트에서는 강하고 누출이 없더라도, 눈에 보이는 균열이 있다면 실제 환경에서는 실패할 수 있는데, 왜냐하면 그 균열은 다른 조건 하에서 실패로 이어질 수 있는 구조적 무결성의 상실을 의미하기 때문입니다.

이 연구는 궁극적으로 미세 광물 분말인 석영과 자철석이 시멘트를 매우 강하게 만들 수는 있지만, 균열을 방지하는 모래의 역할을 대체할 수는 없다는 것을 입증했습니다. 미세 분말은 시멘트의 내부 구조를 개선했지만, 건조되고 냉각될 때 재료가 수축하고 깨지는 것을 막지는 못했습니다. 표준 모래의 첨가는 블록을 온전하게 유지하는 데 필요한 물리적 구속을 제공했습니다. 방사성 폐기물의 안전한 처리를 위해, 연구진은 혼합물이 강하고 누출에 저항할 뿐만 아니라 물리적으로도 깨지지 않은 상태여야 한다는 것을 발견했습니다. 가장 신뢰할 수 있는 해결책은 미세 골재를 포함하는 것이었으며, 이를 통해 폐기물 형태가 환경적 스트레스를 견디는 동안 결국 방출을 초래할 수 있는 통로를 만들지 않고 하나의 단단한 덩어리로 남을 수 있도록 보장하는 것입니다.