Effects of inactive mineral fillers and fine aggregate on the strength and crack resistance of cementitious immobilization matrices

Lorsque des déchets radioactifs de faible activité sont générés, ils doivent être enfermés sous une forme solide qui ne s'effritera pas, ne se fissurera pas et ne laissera pas fuir de substances nocives pendant des milliers d'années. L'une des méthodes les plus courantes consiste à mélanger les déchets avec du ciment, créant ainsi un bloc solide qui emprisonne le matériau dangereux à l'intérieur. Ce processus, appelé immobilisation, repose sur le durcissement du ciment en une matrice durable. Cependant, le ciment a une tendance naturelle à rétrécir lorsqu'il sèche et réagit avec l'eau. Si ce rétrécissement n'est pas contenu, le matériau développe des fissures. Pour un conteneur de déchets radioactifs, même une fissure minuscule et invisible constitue un échec, car elle crée un passage pour que l'eau pénètre et transporte les particules radioactives vers l'environnement. Les ingénieurs savent depuis longtemps que l'ajout de sable au ciment aide à prévenir ce rétrécissement et ces fissures, mais pour de nombreux types de déchets, le mélange est maintenu sous forme de pâte lisse ou de mortier fin sans pierres grossières. Cette étude a posé une question critique : si nous ne pouvons pas utiliser de sable, pouvons-nous simplement ajouter d'autres poudres fines pour rendre le ciment assez solide pour survivre sans se fissurer ?

Des chercheurs de FNC Technology Co., Ltd. et de l'Institut de recherche sur l'énergie atomique de Corée ont entrepris de tester cette idée en créant dix mélanges de ciment différents conçus pour contenir des déchets radioactifs. Ils se sont concentrés sur deux types spécifiques de poudres fines qui ne réagissent pas chimiquement avec le ciment mais qui sont souvent ajoutées pour modifier ses propriétés : le quartz ultrafin, qui est essentiellement du sable très fin, et la magnétite, un minéral de fer lourd souvent utilisé pour le blindage contre les radiations. Ils ont également inclus du sable standard dans certains mélanges pour voir comment il se comparait à ces poudres fines. L'objectif était de voir quels mélanges pouvaient répondre à des normes de sécurité strictes : ils devaient être assez résistants pour supporter la pression, résister aux fuites d'eau et, surtout, rester totalement exempts de fissures visibles après le séchage et l'exposition à des changements de température extrêmes.

L'équipe a créé des mélanges utilisant uniquement du ciment, des mélanges avec seulement les poudres fines, et des mélanges combinant les poudres avec du sable standard. Ils ont ajouté une petite quantité de poudre de cobalt à chaque bloc pour servir de substitut sûr au cobalt-60 radioactif, leur permettant de tester l'efficacité du ciment pour retenir le matériau. Après avoir laissé les blocs durcir pendant 28 jours, ils les ont soumis à une série de tests rigoureux. Les blocs ont été séchés, puis ont subi des cycles de températures allant du froid glacial à la chaleur intense trente fois, et ont enfin été trempés dans l'eau pendant 90 jours. Tout au long de ce processus, les chercheurs ont surveillé attentivement tout signe de fissuration et ont mesuré la résistance des blocs à chaque étape.

Les résultats ont révélé un décalage surprenant entre la résistance et la sécurité. Le mélange contenant uniquement du quartz ultrafin s'est avéré être le plus résistant de tous, atteignant une résistance à la compression de 46,3 mégapascals après 28 jours. Cela était nettement supérieur à la résistance du bloc de ciment pur, même si le mélange de quartz présentait une teneur en eau plus élevée et semblait comporter plus de minuscules cavités à l'intérieur. Les chercheurs ont constaté que les particules de quartz agissaient comme un remplissage physique, aidant la structure du ciment à se former plus étroitement sans créer de nouvelles liaisons chimiques. Cependant, malgré cette résistance impressionnante, le bloc de quartz seul a échoué à un test crucial : il a développé des fissures visibles en un jour ou deux de séchage. Le bloc de magnétite seule a également fissuré, bien que moins rapidement que celui de quartz. En revanche, le bloc de ciment pur est resté sans fissures lors du séchage initial, mais a fini par développer des fissures après les cycles de température et le trempage dans l'eau.

L'histoire a totalement changé lorsque du sable standard a été ajouté aux mélanges. Chaque bloc contenant du sable est resté parfaitement lisse et exempt de fissures visibles, même après le séchage, les cycles de température extrêmes et le long trempage dans l'eau. Ces blocs contenant du sable ont maintenu des niveaux de résistance élevés, bien au-dessus de l'exigence minimale de 3,44 mégapascals, et ne présentaient aucun signe de défaillance structurelle. Les chercheurs ont observé que les particules de sable agissaient comme un squelette, maintenant physiquement la pâte de ciment en place et empêchant le matériau de rétrécir suffisamment pour se déchirer. Cette retenue physique s'est avérée bien plus efficace pour prévenir les fissures que les propriétés chimiques ou physiques des poudres fines seules.

La découverte la plus révélatrice concernait peut-être la sécurité du matériau radioactif à l'intérieur. Les chercheurs ont mesuré la quantité de cobalt qui s'échappait des blocs sur cinq jours. Tous les mélanges, y compris ceux qui présentaient des fissures, ont retenu le cobalt extrêmement bien, avec des taux de fuite bien en dessous de la limite de sécurité. Cela signifie que même les blocs fissurés étaient techniquement efficaces pour piéger le matériau radioactif lors de ce test spécifique. Cependant, l'étude a conclu qu'il est dangereux de compter uniquement sur cette haute résistance aux fuites ou sur une haute résistance mécanique. Un bloc peut être solide et sans fuite lors d'un test en laboratoire, mais peut échouer dans le monde réel s'il présente des fissures visibles, car ces fissures représentent une perte d'intégrité structurelle qui pourrait mener à une défaillance sous d'autres conditions.

L'étude a finalement démontré que, bien que les poudres minérales fines comme le quartz et la magnétite puissent rendre le ciment très résistant, elles ne peuvent pas remplacer le rôle du sable dans la prévention des fissures. Les poudres fines ont amélioré la structure interne du ciment, mais elles n'ont pas pu empêcher le matériau de rétrécir et de se briser lors du séchage et du refroidissement. L'ajout de sable standard a fourni la retenue physique nécessaire pour maintenir les blocs intacts. Pour l'élimination sûre des déchets radioactifs, les chercheurs ont constaté qu'un mélange doit non seulement être résistant et étanche, mais aussi physiquement intact. La solution la plus fiable identifiée consiste à incler des granulats fins, garantissant que la forme de déchet reste une pièce unique et solide, capable de supporter les contraintes de l'environnement sans développer les voies qui pourraient éventuellement mener à une libération.