Effects of inactive mineral fillers and fine aggregate on the strength and crack resistance of cementitious immobilization matrices

Quando resíduos radioativos de baixa atividade são gerados, eles devem ser guardados em uma forma sólida que não se desintegre, rache ou vaze substâncias nocivas por milhares de anos. Uma das formas mais comuns de fazer isso é misturar o resíduo com cimento, criando um bloco sólido que aprisiona o material perigoso em seu interior. Esse processo, conhecido como imobilização, baseia-se no endurecimento do cimento em uma matriz durável. No entanto, o cimento tem uma tendência natural de encolher à medida que seca e reage com a água. Se esse encolhimento não for contido, o material desenvolve rachaduras. Para um recipiente de resíduos radioativos, mesmo uma rachadura minúscula e invisível é uma falha, pois cria um caminho para a água entrar e carregar partículas radioativas para o meio ambiente. Engenheiros sabem há muito tempo que adicionar areia ao cimento ajuda a prevenir esse encolhimento e rachaduras, mas para muitos tipos de resíduos, a mistura é mantida como uma pasta lisa ou argamassa fina sem pedras grossas. Este estudo fez uma pergunta crítica: se não pudermos usar areia, podemos simplesmente adicionar outros pós finos para tornar o cimento forte o suficiente para sobreviver sem rachar?

Pesquisadores da FNC Technology Co., Ltd. e do Korea Atomic Energy Research Institute partiram para testar essa ideia, criando dez misturas de cimento diferentes projetadas para conter resíduos radioativos. Eles focaram em dois tipos específicos de pós finos que não reagem quimicamente com o cimento, mas que são frequentemente adicionados para alterar suas propriedades: quartzo ultrafino, que é essencialmente uma areia muito fina, e magnetita, um mineral de ferro pesado frequentemente usado para blindagem de radiação. Eles também incluíram areia padrão em algumas misturas para ver como ela se comparava a esses pós finos. O objetivo era ver quais misturas poderiam atender aos rigorosos padrões de segurança: elas precisavam ser fortes o suficiente para resistir à pressão, resistir à infiltração de água e, o mais importante, permanecerem completamente livres de rachaduras visíveis após secarem e suportarem mudanças extremas de temperatura.

A equipe criou misturas usando apenas cimento, misturas com apenas os pós finos e misturas que combinavam os pós com areia padrão. Eles adicionaram uma pequena quantidade de pó de cobalto a cada bloco para servir como um substituto seguro para o cobalto-60 radioativo, permitindo testar o quão bem o cimento retinha o material. Após deixar os blocos curarem por 28 dias, eles os submeteram a uma série de testes severos. Os blocos foram secos, depois passaram por ciclos de temperaturas variando de frio congelante a calor intenso trinta vezes e, finalmente, foram mergulhados em água por 90 dias. Durante todo esse processo, os pesquisadores observaram atentamente qualquer sinal de rachaduras e mediram a resistência dos blocos em cada etapa.

Os resultados revelaram uma desconexão surpreendente entre resistência e segurança. A mistura contendo apenas quartzo ultrafino revelou-se a mais forte de todas, atingindo uma resistência à compressão de 46,3 megapascais após 28 dias. Isso foi significativamente superior à resistência do bloco de cimento puro, embora a mistura de quartzo tivesse um teor de água mais alto e parecesse possuir mais pequenos poros em seu interior. Os pesquisadores descobriram que as partículas de quartzo atuavam como um preenchimento físico, ajudando a estrutura do cimento a se formar de maneira mais compacta sem criar novas ligações químicas. No entanto, apesar dessa resistência impressionante, o bloco de apenas quartzo falhou em um teste crucial: ele desenvolveu rachaduras visíveis dentro de um ou dois dias de secagem. O bloco de apenas magnetita também rachou, embora não tão rapidamente quanto o de quartzo. Em contraste, o bloco de cimento puro permaneceu sem rachaduras durante a secagem inicial, mas acabou desenvolvendo rachaduras após os ciclos de temperatura e a imersão em água.

A história mudou completamente quando a areia padrão foi adicionada às misturas. Cada bloco que continha areia permaneceu perfeitamente liso e livre de rachaduras visíveis, mesmo após a secagem, os ciclos de temperatura extrema e a longa imersão em água. Esses blocos contendo areia mantiveram níveis de resistência elevados, bem acima do requisito mínimo de 3,44 megapascais, e não mostraram sinais de falha estrutural. Os pesquisadores observaram que as partículas de areia atuavam como um esqueleto, segurando fisicamente a pasta de cimento no lugar e impedindo que ela encolhesse o suficiente para se rasgar. Esse impedimento físico foi muito mais eficaz na prevenção de rachaduras do que as propriedades químicas ou físicas dos pós finos isoladamente.

Talvez a descoberta mais reveladora tenha ocorrido em relação à segurança do material radioativo em seu interior. Os pesquisadores mediram quanto cobalto vazou dos blocos ao longo de cinco dias. Todas as misturas, incluindo as que apresentaram rachaduras, retiveram o cobalto extremamente bem, com taxas de vazamento muito abaixo do limite de segurança. Isso significa que, mesmo os blocos rachados, foram tecnicamente bons em aprisionar o material radioativo durante este teste específico. No entanto, o estudo concluiu que confiar apenas nessa alta resistência ao vazamento ou na alta resistência mecânica é perigoso. Um bloco pode ser forte e livre de vazamentos em um teste de laboratório, mas ainda assim falhar no mundo real se apresentar rachaduras visíveis, porque essas rachaduras representam uma perda de integridade estrutural que poderia levar à falha sob diferentes condições.

O estudo demonstrou, em última análise, que embora pós minerais finos como o quartzo e a magnetita possam tornar o cimento muito forte, eles não podem substituir o papel da areia na prevenção de rachaduras. Os pós finos melhoraram a estrutura interna do cimento, mas não conseguiram impedir o material de encolher e quebrar conforme secava e esfriava. A adição de areia padrão forneceu o necessário impedimento físico para manter os blocos intactos. Para a disposição segura de resíduos radioativos, os pesquisadores descobriram que uma mistura deve não apenas ser forte e resistente ao vazamento, mas também fisicamente íntegra. A solução mais confiável identificada foi incluir agregado fino, garantindo que a forma do resíduo permaneça como uma peça única e sólida, capaz de suportar os estresses do ambiente sem desenvolver os caminhos que poderiam eventualmente levar a uma liberação.