Effects of inactive mineral fillers and fine aggregate on the strength and crack resistance of cementitious immobilization matrices

低レベル放射性廃棄物が生成される際、それは数千年にわたって崩れたり、ひび割れたり、有害物質を漏出したりすることのない固体形態として封じ込められなければなりません。これを行う最も一般的な方法の一つは、廃棄物をセメントと混合して、危険な物質を内部に閉じ込める固体のブロックを作ることです。「固化（イモビライゼーション）」として知られるこのプロセスは、セメントが耐久性のあるマトリックスへと硬化することに依存しています。しかし、セメントには乾燥や水との反応に伴って収縮する自然な傾向があります。もしこの収縮が抑えられなければ、材料にはひび割れが生じます。放射性廃棄物の容器にとって、たとえ目に見えないほど微細なひび割れであっても、それは失敗を意味します。なぜなら、そのひび割れが水が侵入し、放射性粒子を環境中へと運び出すための経路を作ってしまうからです。エンジニアたちは、セメントに砂を加えることがこの収縮やひび割れを防ぐのに役立つことを古くから知っていましたが、多くの種類の廃棄物においては、混合物は粗い石を含まない滑らかなペーストや細かいモルタル状に保たれます。この研究は、ある重要な問いを投げかけました。もし砂を使うことができないのであれば、セメントを乾燥や変化に耐えうるほど強くするために、単に他の微細な粉末を加えるだけでよいのだろうか、という問いです。

FNCテクノロジー社と韓国原子力研究院の研究者たちは、放射性廃棄物を保持するように設計された10種類の異なるセメント混合物を作成することで、このアイデアを検証することを目的としました。彼らは、セメントと化学的に反応はしないものの、特性を変えるためにしばしば添加される2つの特定の微細粉末に焦点を当てました。一つは非常に細かい砂である超微細石英であり、もう一つは放射線遮蔽によく用いられる重い鉄鉱物である磁鉄鉱です。また、これらの微細粉末が標準的な砂とどのように比較されるかを見るために、いくつかの混合物には標準的な砂も含まれました。目標は、どの混合物が厳格な安全基準を満たせるかを確認することでした。すなわち、圧力に耐えられる十分な強度を持ち、水の浸透に抵抗し、そして最も重要なこととして、乾燥および極端な温度変化に耐えた後も、目に見えるひび割れが完全にない状態を維持できるかどうかです。

チームは、セメントのみを用いた混合物、微細粉末のみを用いた混合物、そして粉末と標準的な砂を組み合わせた混合物を作成しました。彼らは、放射性コバルト60の代用としてコバルト粉末を各ブロックに少量加え、セメントがその物質をどれほど上手く保持できるかをテストできるようにしました。ブロックを28日間養生させた後、彼らは一連の過酷なテストに供しました。ブロックを乾燥させ、その後、凍結するような寒さから熱い熱まで変化する温度サイクルを30回繰り返し、最後に90日間水に浸しました。このプロセスを通じて、研究者たちはひび割れの兆候を注意深く観察し、あらゆる段階でブロックの強度を測定しました。

結果は、強度と安全性との間の驚くべき乖離を明らかにしました。超微細石英のみを含む混合物は、28日後に46.3メガパスカルの圧縮強度に達し、最も強い結果となりました。これは、石英の混合物がより高い含水率を持ち、内部に微細な空隙が多いように見えたにもかかわらず、プレーンなセメントブロックよりも大幅に高い強度でした。研究者たちは、石英粒子が物理的な充填剤として機能し、新たな化学結合を作り出すことなく、セメント構造をより緻密に形成するのを助けていることを見出しました。しかし、この素晴らしい強度にもかかわらず、石英のみのブロックは決定的なテストで失敗しました。乾燥後、わずか1、2日のうちに目に見えるひび割れが生じたのです。磁鉄鉱のみのブロックもひび割れが発生しましたが、石英のものほど迅速ではありませんでした。対照的に、プレーンなセメントブロックは初期の乾燥段階ではひび割れのない状態を維持しましたが、温度サイクルと水への浸漬の後にひび割れが生じました。

標準的な砂を混合物に加えると、物語は一変しました。砂を含むすべてのブロックは、乾燥後、極端な温度サイクル、および長期間の水への浸漬の後でも、完全に滑らかで目に見えるひび割れのない状態を維持しました。これらの砂を含むブロックは、最低必要量である3.44メガパスカルを大きく上回る高い強度レベルを維持し、構造的な破壊の兆候も見せませんでした。研究者たちは、砂の粒子が骨格のように機能し、セメントペーストを物理的に保持し、自身を切り裂くほど収縮するのを防いでいることを観察しました。この物理的な拘束は、微細粉末単独の化学的または物理的特性よりも、ひび割れを防ぐ上ではるかに効果的でした。

おそらく最も示唆に富む発見は、内部の放射性物質の安全性に関するものでした。研究者たちは、5日間にわたってブロックからコバルトがどれだけ漏出したかを測定しました。ひび割れが生じたものを含むすべての混合物において、コバルトの漏出率は安全限界を大幅に下回っており、極めて良好に保持されていました。これは、たとえひび割れたブロックであっても、この特定のテストにおいては放射性物質を閉じ込める能力が非常に高いことを意味します。しかし、本研究は、この高い漏出抵抗性や高い強度だけに頼ることは危険であると結論付けました。ブロックはラボのテストでは強固で漏れがないとしても、もし目に見えるひび割れがあるならば、それは構造的な完全性の喪失を意味するため、現実世界では失敗につながる可能性があるからです。

この研究は、最終的に、微細な鉱物粉末である石英や磁鉄鉱はセメントを非常に強くすることはできるものの、ひび割れを防ぐための砂の役割を代替することはできないことを実証しました。微細粉末はセメントの内部構造を改善しましたが、乾燥や冷却に伴う収縮と破壊を止めることはできませんでした。標準的な砂の添加が、ブロックを無傷の状態に保つための必要な物理的拘束を提供したのです。放射性廃棄物の安全な処分には、混合物が強固で漏れにくいだけでなく、物理的に壊れていないことも必要であると研究者たちは結論付けました。最も信頼できる解決策として特定されたのは、細粒骨材を含めることで、廃棄物の形態が単一の固形物として維持され、最終的な放出につながる経路を生じさせることなく、環境のストレスに耐えられるようにすることでした。