Reversible viscoelasticity and irreversible elastoplasticity in the power law creep and yielding of gels and fibre network materials under stress

Technische Samenvatting: Reversibele Visco-elasticiteit en Irreversibele Elastoplastische Breuk in de Machtswet-kruip en Vloeibaarheid van Gels en Vezelnetwerken

Probleemstelling
Netwerkmaterialen, variërend van biologische cytoskeletten en hydrogels tot papier en colloïdale gels, vertonen frequent machtswet-kruip onder constante spanning, waarbij de vervormingssnelheid afneemt als $\dot{\gamma} \sim t^n$ ($n < 0$) en de vervorming sublineair groeit. Hoewel dit gedrag universeel is in zachte materie, blijven de onderliggende fysische mechanismen onderwerp van debat. Specifiek is het onduidelijk of machtswet-kruip voortkomt uit puur reversibele visco-elastische vervormingen (niet-affiene herschikkingen) of uit irreversibele elastoplastische schade (bindingsbreuk). Bovendien vereisen de condities waaronder deze materialen overgaan van langzame kruip naar catastrofale vloeibaarheid en falen, en de mate waarin zij hun oorspronkelijke vorm herstellen bij ontlasting, een systematische karakterisering. Dit werk adresseert deze vragen met behulp van een minimaal computationeel model van athermale vezelnetwerken.

Methodologie
De auteurs maken gebruik van numerieke simulaties van een minimaal athermaal gedisordeerd netwerkmodel in $d=2$ ruimtelijke dimensies.

• Modelconstructie: Netwerken worden gegenereerd door willekeurig bidisperse schijven te verpakken, de overlappende centra te verbinden met Hookiaanse veren, en iteratief te snoeien om een doelgemiddelde coördinatiegetal $Z$ te bereiken. Elke veer is lineair elastisch tot een breukvervorming $b$, waarna deze onomkeerbaar breekt.
• Reologisch Protocol: De studie maakt gebruik van een protocol met een opgelegde constante afschuifspanning $\Sigma$, wat minder gebruikelijk is in simulaties dan protocollen met een constante vervormingssnelheid.
• Numeriek Algoritme: Om een constante spanning te handhaven, hebben de auteurs twee algoritmen gevalideerd. Algoritme I past de vervormingssnelheid iteratief aan via een Newton-Raphson methode om de doelspanning te evenaren. Algoritme II legt een vervormingssnelheid op $\dot{\gamma} = (\Sigma - \sigma)/\eta$ met behulp van een fictief Newtoniaans oplosmiddel met viscositeit $\eta$. De auteurs demonstreren dat beide algoritmen convergeren naar dezelfde resultaten in de limiet $\eta \to 0$, en gebruiken vervolgens het efficiëntere Algoritme II met $\eta = 0.16$.
• Parameters: Simulaties worden uitgevoerd met $N=16.000$ knopen. Belangrijke variabelen zijn de netwerkconnectiviteit $Z$, de bindingsbreukdrempel $b$, en de toegepaste spanning $\Sigma$.

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten

1. Zuiver Visco-elastisch Regime (Geen Filamentbreuk):

   • Stijve Netwerken ($Z > 4$): Voor netwerken boven de Maxwell-stijfheidsdrempel ($Z > 2d = 4$), gedraagt het materiaal zich op lange termijn als een Hookiaanse vaste stof, waarbij het een stationaire vervorming $\gamma_{ss} \propto \Sigma$ bereikt. De transiënte kruip is puur visco-elastisch, gedreven door niet-affiene interne vervormingen.
   • Slappe Netwerken ($Z < 4$): Netwerken onder de stijfheidsdrempel vertonen een "slappe" respons waarbij een verwaarloosbaar kleine spanning een eindige vervorming induceert. De vervormingssnelheid neemt af als $\dot{\gamma} \sim t^{-2}$, en de vervorming verzadigt tot een constante.
   • Marginale Connectiviteit ($Z \approx 4$): Een uniek regime ontstaat voor marginaal verbonden netwerken ($Z \gtrsim 4$). Hier vertoont het systeem een aanhoudende machtswet-kruip met $\dot{\gamma} \sim t^{-0.5}$ en $\gamma \sim t^{0.5}$ over een langere duur voordat het verzadigt. Dit gedrag is puur visco-elastisch en komt voort uit niet-affiene vervormingen zonder enige bindingsbreuk.

2. Elastoplastisch Regime (Met Filamentbreuk):

   • Machtswet-kruip in Sub-stijve Gels: Wanneer filamentbreuk wordt toegestaan ($b < \infty$), breidt het bereik van condities die machtswet-kruip ondersteunen zich uit. Specifiek vertonen aanvankelijk slappe netwerken ($Z < 4$), die anders een snelle verzadiging zouden vertonen in het zuiver visco-elastische geval, nu een langdurig regime van machtswet-kruip ($\dot{\gamma} \sim t^n$ met $-1 < n < 0$) gedreven door de accumulatie van plastische schade.
   • Vloeibaarheid en Falen: Voor spanningen die de kritische vloeispanning $\Sigma_y$ overschrijden, ondergaat het netwerk een catastrofaal falen na een vertragingstijd $\tau_y$. De vloeispanning schaalt ongeveer lineair met de breukdrempel $b$. De vertragingstijd $\tau_y$ neemt drastisch toe naarmate $\Sigma$ de $\Sigma_y$ nadert van bovenaf.
   • Validatie: De gemeten vloeispanning in spanning-geïmposeerde simulaties komt overeen met de limiet van een nul-vervormingssnelheid in vervorming-geïmposeerde startsimulaties, wat de robuustheid van het gemeten vloeipunt bevestigt.

3. Vervormingsherstel:

   • De studie kwantificeert de reversibele versus de irreversibele vervorming bij ontlasting.
   • Stijve Netwerken ($Z > 4$): Volledig vormherstel vindt plaats als de spanning wordt verwijderd voordat significante plastische schade accumuleert. Opmerkelijk genoeg, zelfs als een klein deel van de veren breekt, kan het netwerk volledig zijn vorm herstellen, mits de resterende connectiviteit boven de stijfheidsdrempel ($Z > 4$) blijft.
   • Slappe Netwerken ($Z < 4$): Deze netwerken vertonen een gedeeltelijk of geen herstel, zelfs bij kleine vervormingen, omdat ze de elastische ruggengraat missen die nodig is voor terugslag. Onomkeerbare vervorming zet direct in bij belasting, zelfs met verwaarloosbare bindingsbreuk.

4. Schadedelokalisatie:

   • Visuele analyse van de faalmodi onthult duidelijke patronen. In aanvankelijk stijve netwerken lokaliseert de plastische schade zich in macroscopische banden die het systeem overspannen. Daarentegen is de schade in aanvankelijk slappe netwerken meer diffuus verspreid over het materiaal.

Betekenis en Claims
Het artikel beweert twee verschillende fysische mechanismen te hebben geïdentificeerd die machtswet-kruip in netwerkmaterialen kunnen generen:

1. Visco-elastisch Mechanisme: Voortvloeiend uit niet-affiene vervormingen zonder schade in marginaal verbonden netwerken ($Z \gtrsim 4$).
2. Elastoplastisch Mechanisme: Voortvloeiend uit de progressieve accumulatie van bindingsbreuk in sub-stijve netwerken ($Z < 4$).

De auteurs concluderen dat hoewel deze twee mechanismen machtswet-kruip verklaren in hun minimale model, zij niet beweren dat dit de enige mechanismen zijn die verantwoordelijk zijn voor het fenomeen dat wordt waargenomen in de brede variëteit aan experimentele zachte materialen. Zij suggereren bescheiden dat andere factoren, zoals Rouse-achtige ketenbeweging, fractale netwerkstructuren of thermische linker-dynamica, ook kunnen bijdragen aan de alomtegenwoordigheid van machtswet-kruip in real-world systemen. Het werk biedt een computationeel kader om onderscheid te maken tussen reversibele visco-elasticiteit en irreversibele elastoplastische breuk in de context van kruip en vloeibaarheid.