Observation of the electronic Pomeranchuk effect in generalized Wigner crystals of twisted MoS$_2$

In het uitgestrekte landschap van de moderne natuurkunde vindt een stille revolutie plaats binnen materialen die slechts enkele atomen dik zijn. Decennialang waren wetenschappers gefascineerd door het idee van "vlakke banden", een conditie waarbij elektronen hun gebruikelijke vrijheid verliezen om snel rond te zoeven en in plaats daarvan traag bewegen, alsof ze door dik stroop waden. Wanneer elektronen zo langzaam bewegen, stoppen ze met zich te gedragen als onafhankelijke deeltjes en beginnen ze te fungeren als een enkele, collectieve groep, sterk beïnvloed door de mate waarin ze elkaar afstoten. Deze afstoting kan hen dwingen zichzelf in rigide, kristallijne patronen te rangschikken, vergelijkbaar met mensen in een overvolle kamer die een stapje terug doen om elkaar de ruimte te geven. Normaal gesproken is warmte de vijand van een dergelijke orde; het opwarmen van een systeem zorgt er doorgaans voor dat deze delicate structuren weer smelten tot een ongeordende, fluïde staat. Echter, de natuur speelt soms een trucje met onze intuïtie, waardoor warmte het tegenovergestelde kan doen: in plaats van een vaste stof te doen smelten, kan warmte soms juist het middel zijn dat het bevriest.

Dit contra-intuïtieve fenomeen, bekend als het Pomeranchuk-effect, werd voor het eerst waargenomen in vloeibaar helium, waar het opwarmen van de vloeistof er daadwerkelijk toe leidde dat het stolt. Nu hebben onderzoekers een vergelijkbaar effect ontdekt in een totaal ander domein: een synthetische kristal gemaakt van gedraaide lagen molybdeendisulfide. Door twee lagen van dit materiaal met een lichte draai op elkaar te stapelen, creëerden ze een herhalend patroon van heuvels en dalen dat elektronen vangt. Het team, onder leiding van wetenschappers van de Fudan Universiteit en de Westlake Universiteit, ontdekte dat bij specifieke dichtheden het opwarmen van dit materiaal van nabij het absolute nulpunt tot ongeveer tien graden boven het absolute nulpunt niet de elektronenvloeistof doet smelten. In plaats daarvan zorgt de warmte ervoor dat de elektronen vergrendelen in een hooggeordend, isolerend kristal. Deze bevinding onthult een nieuwe manier waarop warmte en wanorde samen kunnen werken om stabiliteit te creëren, wat een fris perspectief biedt op hoe materie zich gedraagt wanneer het tot zijn grenzen wordt gedreven.

De onderzoekers begonnen met het bouwen van een zeer specifiek type apparaat. Ze namen twee enkelvoudige lagen molybdeendisulfide, een materiaal dat eruitziet als een sandwich van zwavel- en molybdeentomen, en stapelden deze op elkaar. Ze legden ze niet perfect uitgelijnd; in plaats daarvan draaiden ze één laag iets ten opzichte van de andere, waardoor een grootschalig interferentiepatroon ontstond dat een moiré-superrooster wordt genoemd. Denk aan dit patroon als een nieuw, groter rooster van vallen voor elektronen, waarbij de afstand tussen de vallen wordt bepaald door de hoek van de draaiing. In één van hun apparaten draaiden ze de lagen met 4,1 graden, en in een ander met 3,9 graden. Om ervoor te zorgen dat ze de elektrische stroom nauwkeurig konden meten zonder dat het signaal verloren ging bij de randen, gebruikten ze een speciaal metaal, bismut, om contacten te maken die lieten toe dat elektronen zelfs bij de extreem lage temperaturen die vereist zijn voor het experiment, soepel in en uit konden stromen.

Zodra het apparaat gereed was, koelde het team het af naar 1,5 Kelvin, een temperatuur net boven het absolute nulpunt waar thermische trillingen bijna niet bestaan. Vervolgens vulden ze de elektronenvallen met een precies aantal elektronen, waarbij ze streefden naar specifieke fracties van de beschikbare plaatsen. Ze concentreerden zich op twee specifieke scenario's: één waarbij er één elektron voor elke drie vallen was, en een ander waarbij er één elektron voor elke vier vallen was. Bij deze ultra-lage temperaturen gedroegen de elektronen zich als een vloeistof. Ze bewogen vrijelijk, en de elektrische weerstand volgde een voorspelbaar patroon dat wetenschappers herkennen als een "Fermi-vloeistof", een staat waarin elektronen zich gedragen als een kalme, stromende rivier. Dit was het verwachte gedrag; het systeem was een geleidend metaal.

Vervolgens begonnen de onderzoekers het monster op te warmen, waarbij ze de temperatuur langzaam verhoogden van 1,5 Kelvin naar 60 Kelvin. Terwijl ze dit deden, gebeurde er iets vreemds. In plaats van dat de weerstand daalde of stabiel bleef terwijl de elektronen sneller bewogen, begon de weerstand scherp te stijgen. Tegen de tijd dat de temperatuur ongeveer 13 Kelvin bereikte, had het materiaal getransformeerd van een geleider naar een isolator. De elektronen, die er kort daarvoor nog vrij doorheen stroomden, waren plotseling gestopt met bewegen en hadden zichzelf op hun plek vergrendeld. Dit was het tegenovergestelde van wat er gewoonlijk gebeurt wanneer je een vaste stof verhit; normaal gesproken levert warmte de energie die nodig is om verbindingen te verbreken en een vloeistof te creëren. Hier dreef de warmte het systeem ertoe om meer solide te worden.

De verklaring hiervoor ligt in een verborgen vorm van wanorde die binnen de elektronen zelf bestaat. Elektronen hebben een eigenschap genaamd "isospin", wat kan worden beschouwd als een combinatie van hun spin en hun locatie in de vallei binnen de structuur van het materiaal. Wanneer de elektronen vrij stromen in de kou, hebben ze de neiging zich op een ordelijke manier te paren, wat hun interne toestanden relatief georganiseerd en laag in entropie, of wanorde, houdt. Echter, wanneer de elektronen gedwongen worden om stil te staan en in specifieke plekken te gaan zitten om een kristal te vormen, raken ze van elkaar verwijderd. Deze afstand verzwakt de interactie tussen hen, waardoor hun interne isospin-toestanden vrij zijn om in willekeurige richtingen te draaien en te wijzen. Deze willekeur creëert een enorme hoeveelheid entropie.

Volgens de wetten van de thermodynamica zoeken systemen natuurlijk naar de staat met de hoogste entropie. Bij lage temperaturen is de energetische kost om een kristal te vormen te hoog, waardoor de elektronen in een vloeibare staat blijven. Maar naarmate de temperatuur stijgt, krijgt het systeem genoeg thermische energie om die kost te betalen. Zodra dat gebeurt, realiseert het systeem zich dat de "bevroren" kristallijne staat in feite een veel hoger niveau van interne wanorde biedt dan de stromende vloeibare staat. De warmte duwt de elektronen in essentie naar het kristal omdat het kristal hen toestaat om chaotischer te zijn aan de binnenkant. Dit is de elektronische versie van het Pomeranchuk-effect: het systeem bevriest omdat de vaste staat meer ongeordend is dan de vloeibare staat.

Het team bevestigde dit gedrag door magnetische velden toe te passen en te observeren hoe de elektronen reageerden. Ze ontdekten dat de elektronen inderdaad vergrendelden in een specifiek patroon en een zogenaamde gegeneraliseerde Wigner-kristal vormden. In het geval van de één-op-drie vulling arrangeerden de elektronen zich in een driehoekig patroon, terwijl de één-op-vier vulling een streepvormig patroon creëerde. De onderzoekers maten ook hoe het materiaal reageerde op magnetische velden en ontdekten dat de elektronen hier zeer gevoelig voor waren, wat bevestigde dat hun interne toestanden inderdaad de sleutel waren tot deze transitie. De sterkte van de magnetische respons suggereerde dat de elektronen zich op een manier gedroegen die hun interne vrijheid behield, zelfs terwijl ze fysiek op hun plek vergrendeld waren.

Dit ontdekking is significant omdat het aantoont dat deze vreemde thermodynamische truc niet beperkt is tot eenvoudige systemen of specifieke gehele getallen van elektronen. Het werkt zelfs wanneer de elektronendichtheid een fractie is, zoals één-derde of één-vierde van de beschikbare plaatsen. Dit suggereert dat de competitie tussen de energie van beweging en de energie van afstoting een delicate balans is die door warmte in een breed scala aan omstandigheden kan worden gekanteld. De onderzoekers merkten op dat de specifieijke hoeken van hun gedraaide lagen, 4,1 graden en 3,9 graden, cruciaal waren voor het creëren van de juiste omgeving waarin dit effect kon optreden. Als de lagen anders gedraaid waren, zou de balans kunnen verschuiven en het effect wellicht niet verschijnen.

De implicaties van dit werk reiken verder dan alleen het begrijpen van een enkel materiaal. Het biedt wetenschappers een nieuw instrument om te onderzoeken hoe materie zichzelf organiseert wanneer het tot de rand van stabiliteit wordt gedreven. Door aan te tonen dat warmte de kristallisatie in een tweedimensionaal materiaal kan aansturen, opent de studie de deur naar het ontwerpen van nieuwe elektronische apparaten die simpelweg door hun temperatuur kunnen schakelen tussen geleidende en isolerende toestanden. Het verdiept ook ons begrip van de fundamentele regels die bepalen hoe elektronen interageren, door te laten zien dat de weg naar orde soms geplaveid kan zijn met wanorde. De onderzoekers zijn van plan deze materialen verder te verkennen, op zoek naar andere fractionele toestanden waar dit effect zou kunnen optreden en proberen de volledige kaart uit te stippelen van hoe deze gedraaide kristallen zich onder verschillende omstandigheden gedragen.

Uiteindelijk is het verhaal van dit gedraaide molybdeendisulfide een herinnering aan het feit dat de regels van de alledaagse wereld niet altijd van toepassing zijn op de atomaire schaal. Wat lijkt op een eenvoudig opwarmingsproces, kan onder de juiste omstandigheden fungeren als een bevriezingsmiddel, waardoor een vloeistof in een vaste stof wordt veranderd. De elektronen in dit experiment reageerden niet alleen op de warmte; ze gebruikten het om een nieuwe, stabielere vorm van bestaan te vinden. Dit elektronische Pomeranchuk-effect staat als een testament voor de complexiteit en schoonheid van de kwantumwereld, waar de meest contra-intuïtieve uitkomsten vaak de meest onthullende zijn.