Ultrafast laser-stimulated field emission from a metal: a non-equilibrium Green's functions approach

In de wereld van de moderne fysica zoeken wetenschappers al lang naar een manier om ongelooflijk korte, scherpe pulsen van elektronen te creëren. Deze pulsen fungeren als een ultrasnelle camera-sluitertijd, in staat om de beweging van atomen en moleculen te bevriezen terwijl ze reageren, trillen of van vorm veranderen. Om deze pulsen te maken, gebruiken onderzoekers vaak een techniek genaald heet veldemissie. Stel je een zeer scherpe, naaldvormige punt gemaakt van metaal voor. Wanneer een sterk elektrisch voltage aan deze punt wordt toegepast, trekt dit elektronen uit het metaal en in de lege ruimte, of het vacuüm, die de punt omringt. Decennialang werd dit proces begrepen als een gestage stroom deeltjes die een barrière ontsnappen, vergelijkbaar met water dat door een dam lekt. Echter, een nieuwe grens is geopend door deze gestage aantrekking te combineren met ultrasnelle laserpulsen. Door een lichtflits op de punt te richten op het exacte moment dat het voltage wordt toegepast, kunnen wetenschappers elektronpulsen genereren die niet alleen ongelooflijk snel, maar ook coherent zijn, wat betekent dat de elektronen bewegen als een gesynchroniseerde golf. Deze capaciteit is cruciaal voor het bouwen van geavanceerde instrumenten zoals de volgende generatie elektronenmicroscopen en vrije-elektronenlasers, die beloven de innerlijke werking van materie met ongekende details te onthullen.

De uitdaging ligt echter in het begrijpen van wat er precies gebeurt binnen de metalen punt wanneer deze wordt geraakt door een dergelijke krachtige, snelle laser. Traditionele modellen behandelen de elektronen binnen het metaal vaak als eenvoudige, onafhankelijke deeltjes die niet met elkaar interageren. Deze aanname werkt goed voor sommige situaties, maar slaagt er niet in de complexe realiteit van "sterk gecorreleerde" elektronen te vatten, waarbij het gedrag van één elektron diep wordt beïnvloed door zijn buren. Bovendien negeren standaardtheorieën vaak het feit dat de laserpuls de eigenschappen van de metalen punt zelf kan veranderen terwijl de elektronen worden uitgeëmitteerd. Om deze kloof te overbruggen, heeft een team van onderzoekers een nieuw theoretisch kader ontwikkeld om dit proces te simuleren. Ze richtten zich op een eendimensionaal model van een metalen nanotip, gebruikmakend van een geavanceerde wiskundige benadering die bekend staat als niet-evenwichtige Green's functies. Deze methode stelt hen in staat om de chaotische, uit evenwicht gebrachte dans van elektronen te volgen terwijl ze worden gedreven door een laser en worden uitgetrokken door een elektrisch veld, terwijl er tegelijkertijd rekening wordt gehouden met het feit dat de elektronen voortdurend tegen elkaar botsen en elkaar beïnvloeden.

De onderzoekers begonnen met het simuleren van een scenario waarin de elektronen binnen de punt niet met elkaar interageren, dienend als een baseline om hun nieuwe methode te testen tegen bekende fysica. In deze vereenvoudigde wereld observeerden zij dat de laserpuls fungeert als een filter, die specifieke groepen elektronen selecteert op basis van hun energie. Wanneer de laser de punt raakt, kunnen elektronen één of meer fotonen absorberen — pakketjes lichtenergie — om genoeg snelheid te krijgen om het metaal te ontsnappen. De simulatie toonde aan dat als een elektron één foton absorbeert, het mogelijk nog steeds door een barrière moet tunnelen om te ontsnappen, een proces dat fotoveldemissie wordt genoemd. Als het meerdere fotonen absorbeert, krijgt het genoeg energie om simpelweg over de barrière te vliegen, een proces dat multi-fotonemissie wordt genoemd. Het team vond dat de energieverdeling van de elektronen die uiteindelijk een detector ver weg van de punt bereiken, direct wordt gevormd door de lokale dichtheid van bezette toestanden binnen het metaal. In simpelere termen: het patroon van energieniveaus die beschikbaar zijn voor de elektronen binnen de punt wordt afgedrukt op de elektronenstraal die uit de punt komt, verschoven door de energie van de fotonen die zij hebben geabsorbeerd. Dit bevestigde dat hun model de verschillende regimes van emissie accuraat kan reproduceren, van zwakke laservelden waar tunnelen domineert, tot intense velden waar elektronen over de barrière worden gekickt.

Vervolgens introduceerde het team de complexiteit van elektron-elektroninteracties, door te vragen wat er gebeurt wanneer de elektronen binnen de punt elkaar daadwerkelijk beïnvloeden. Ze gebruikten een methode genaamd de tweede-Born-benadering om deze interacties te verklaren, die significant zijn in veel real-world materialen. De simulatie onthulde dat deze interacties de interne structuur van het metaal fundamenteel veranderen. De energieniveaus die beschikbaar zijn voor de elektronen verschuiven en verbreden, waardoor een ander landschap ontstaat dan dat gezien in het geval zonder interactie. Cruciaal was dat de onderzoekers ontdekten dat deze veranderingen niet verloren gaan binnen het metaal. In plaats daarvan worden de modificaties veroorzaakt door de interacties direct overgedragen naar het verre-veldspectrum van de uitgeëmitteerde elektronen. De elektronen die ontsnappen, dragen een "handtekening" van de interacties die ze binnen de punt hebben ervaren, alsof ze zijn "gekleed" door deze correlaties. Dit betekent dat wetenschappers, door de energie van de elektronen ver weg van de punt te analyseren, potentieel de complexe, veel-deeltjesfysica die diep binnen het materiaal plaatsvindt, kunnen afleiden, waardoor het emissieproces een diagnostisch hulpmiddel wordt voor het bestuderen van kwantummaterialen.

Ten slotte duwden de onderzoekers hun model voorbij de grenzen van eerdere theorieën door de laserpuls een "terugwerkende kracht" (back-action) op de emitter te laten hebben. In de meeste standaardmodellen wordt de laser behandeld als een externe kracht die de elektronen beïnvloedt maar niet door de elektronen wordt beïnvloed, en wordt aangenomen dat de metalen punt ongewijzigd blijft. De nieuwe simulatie loste de vergelijkingen echter zelfconsistent op, waardoor het emissieproces en het laserveld de elektronische structuur van de punt in real-time kunnen beïnvloeden. Zij ontdekten een dynamisch regime waarin het optische veld de elektronen niet louter passief opwarmt. In plaats daarvan zorgt het ervoor dat de elektronen aan de apex van de punt een snelle, periodieke polarisatie ondergaan, oscillerend in sync met de lichtgolf zelf. Deze coherente oscillatie beïnvloedt de gehele distributie van elektronen, niet alleen die nabij het oppervlak. Wanneer de onderzoekers deze snelle beweging gemiddeld over de duur van de puls namen, vonden zij een netto verandering in de elektronenpopulatie: een verlies van elektronen uit de energieniveaus net onder het oppervlak en een winst van elektronen in diepere energieniveaus. Deze herverdeling manifesteert zich in de uiteindelijke elektronenstraal als een verbreding van de energiepieken en een opvulling van de gaten tussen hen. De studie concludeert dat deze niet-evenwichtige Green's functies-benadering een veelzijdige en krachtige methode biedt voor het verkennen van veldemissie, wat een manier biedt om te begrijpen en te voorspellen hoe gecorreleerde elektronen zich gedragen onder de extreme omstandigheden van ultrasnelle laserstimulatie.