Electrode degradation during a chemical/mechanical accelerated stress test of membranes in polymer electrolyte membrane fuel cells
本研究表明，最初旨在评估质子交换膜燃料电池膜耐久性的 OCV 干湿循环协议，实际上诱发了电极与膜的耦合降解，其特征为铂催化剂显著生长、短路电阻增加，并在超过 5,000 次循环后加速失效。
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燃料电池常被描述为未来的清洁引擎，这种装置能将氢气和氧气转化为电能，而无需燃烧任何物质或排放烟雾。在这些机器内部，一层被称为“膜”的薄且具有柔性的片状物充当着运行的核心。这层膜允许微小的带电粒子通过，同时保持燃料气体相互分离，这种微妙的平衡对于设备的正常运转至关重要。然而，就像任何承受持续压力的机械部件一样，这层膜也会磨损。在现实世界中，燃料电池面临着不断变化的湿度和温度，这会导致膜反复发生膨胀和收缩。为了预测这些装置的使用寿命，科学家们使用加速测试来模拟数年的磨损，在短短几周内，通过让膜经历快速的湿润与干燥循环，并使其保持在特定的电压下。
多年来，研究人员一直认为这些特定的测试旨在仅测量膜本身的耐久性。当时的假设是，如果膜能够经受住压力，那么燃料电池的其他部分也就没问题。由韩国研究员 Yejun Han 和 Kwonpil Park 领导的一支研究小组决定，深入观察在这些测试过程中，位于膜两侧的金属催化剂发生了什么。他们想知道，那些旨在测试膜的严苛条件是否也在无形中损坏了电极——即负责产生电力的部分。他们的调查揭示了一个更为复杂的故事：这项测试不仅在压力之下折磨膜，还触发了一场连锁反应，导致电极和膜同时发生退化，从而加速了整个系统的失效。
研究人员利用一层薄膜构建了一个标准的燃料电池，并在电极上涂覆了铂（一种作为催化剂以加速化学反应的贵金属）。随后，他们使该电池经历了六千次的湿润与干燥循环，这一过程旨在模拟极端环境压力。在前五千个循环中，电池的表现符合预期。随着膜吸收和释放水分，电压会出现轻微波动，但这些变化是可逆的，这意味着电池每次都能恢复原状。用于执行工作的铂含量缓慢下降，而膜也基本保持完好。在这一阶段，看起来测试正按预期进行，膜在机械应力下表现良好。
然而，一旦测试超过五千个循环，燃料电池的行为发生了剧烈变化。电压波动变得永久且严重，预示着某种不可逆的过程已经发生。研究人员发现，铂催化剂在经历了缓慢的退化后，终于达到了崩溃点。这些最初呈微小颗粒状的金属粒子开始聚集并生长得更大，从而有效地丧失了高效发电的能力。更关键的是，部分铂溶解并迁移到了膜内部。随着这些金属粒子沉积在膜内，它们形成了微小的导电桥梁，使得电子能够跨越本不该通过的障碍进行泄漏。这种现象被称为“短路”，就像是一个微小的内部电气故障，绕过了引擎预设的路径。
这种内部短路的证据非常显著。研究人员使用热成像相机观察退化的燃料电池，发现了温度急剧上升的热点区域。这些热点位置恰好对应于膜因电子泄漏而受损的区域。这些导电路径的存在意味着，膜不再仅仅是一个被动的屏障，而是成为了活跃的电气失效点。原本应当被隔绝的氢气开始大规模地穿过膜，进一步加速了化学分解。这项原本旨在测量膜能维持多久的测试，却在无意中导致了电极与膜同步退化，而这种耦合退化比膜单独承受压力时破坏得更快。
数据显示，到第六千个循环结束时，铂催化剂的活性表面积减少了一半，且抗电短路能力降至临界低点。研究人员观察到，在最后的最后一千个循环中，催化剂退化的速率增加了五倍，这种剧烈的加速正是由其自身引发的短路所驱动的。这一发现挑战了关于这些耐久性测试如何运作的传统观点。它表明，OCV-湿/干循环（OCV-Wet/Dry cycle）并非单纯对膜进行的孤立测试，而是对整个组件协同工作的测试。金属催化剂的退化与膜承受的机械应力是相互关联的，形成了一个恶性循环，其中一种失效会加速另一种失效。
这项研究得出结论，用于评估燃料电池耐久性的标准方案实际上是一个耦合测试，它同时对电极和膜施加压力。研究人员发现，膜的失效并非仅仅因为机械应力，而是因为电极同步退化，从而创造了导电路径，加速了膜的破坏。铂粒子一旦溶解并重新沉积在膜内，就会成为促使膜自身分解的催化剂。这意味着，当工程师为长期使用设计燃料电池时，不能仅仅专注于提高膜的强度。他们还必须确保催化剂在这些特定压力条件下保持稳定，因为如果催化剂失效，膜也将随之失效。通往更耐用燃料电池的路径，在于理解金属催化剂与聚合物膜之间这种复杂的相互关系，而非将其视为独立的组件。
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