Rapid Microanalysis-Based Process for Nuclear Material Characterization for Nuclear Forensics

Wenn ein Nukleargerät detoniert oder illegales nukleares Material abgefangen wird, ist der resultierende Trümmer ein chaotisches Gemisch aus geschmolzenem Metall, Boden und radioaktiven Partikeln. Um zu verstehen, was passiert ist, woher es kam und wer es hergestellt hat, müssen Wissenschaftler diesen Trümmer analysieren. Dieses Feld, bekannt als Nuklearforensik, stützt sich auf die Messung der spezifischen Arten von Atomen innerhalb des Materials. Traditionelle Methoden beinhalten das Entnahme eines großen Stücks der Probe, das vollständig in Säure aufgelöst und durch eine Reihe von chemischen Bädern geleitet wird, um die Elemente zu trennen. Während dieser Ansatz zuverlässig ist, ist er langsam und behandelt die gesamte Probe als eine einzige, einheitliche Substanz. Das Problem ist, dass nukleare Trümmer selten einheitlich sind; sie sind eine Sammlung einzelner Partikel, von denen jeder potenziell eine andere Geschichte über das Ereignis erzählt, das sie erschaffen hat. Wenn ein Wissenschaftler den gesamten Trümmer auf einmal auflöst, gehen diese einzigartigen Unterschiede verloren und werden zu einem einzigen Durchschnittswert vermischt, der die Wahrheit verbirgt.

Ein Forschungsteam am Pacific Northwest National Laboratory hat einen neuen Weg entwickelt, um dieses Problem anzugehen, der sich auf die einzelnen Partikel konzentriert, statt auf den gesamten Haufen. Anstatt alles sofort aufzulösen, fungiert ihr neuer Prozess wie ein hochtechnologischer Suchscheinwerfer, der eine Probe scannt, um die spezifischen radioaktiven Sprenkel zu finden, die am wichtigsten sind. Sobön diese „Hot Spots“ lokalisiert wurden, extrahieren die Wissenschaftler genau diese winzigen Partikel, lösen sie in einem Tropfen Flüssigkeit auf und analysieren sie separat. Dieser Ansatz ermöglicht es ihnen, die ausgeprägten chemischen Fingerabdrücke einzelner Partikel zu sehen und Variationen aufzuzeigen, die bei einer Standard-Bulk-Analyse unsichtbar blieben. Durch die Konzentration auf nur die interessantesten Stücke und die Verwendung automatisierter Systeme zur Handhabung der winzigen Flüssigkeitsmengen hat das Team einen Weg geschaffen, der kritische Antworten viel schneller liefern kann, als es die derzeitigen Methoden erlauben.

Die Forscher testeten diesen neuen Arbeitsablauf mit zwei verschiedenen Arten von simulierten nuklearen Trümmern. Im ersten Test verwendeten sie Partikel mit einem Durchmesser von etwa einem Millimeter, etwa so groß wie ein Sandkorn, die waffenfähiges Plutonium und Fissionsprodukte enthielten. Im zweiten Test verwendeten sie viel kleinere Partikel, etwa fünfzig Mikrometer im Durchmesser, die auf einem Filterpapier verstreut waren. Der erste Schritt ihres Prozesses war das Auffinden dieser Partikel. Sie verwendeten ein spezialisiertes Bildgebungssystem namens Ionisierende-Strahlungs-Quantenbilddetektor, das wie eine Kamera wirkt, die empfindlich auf Strahlung reagiert. Dieses Gerät machte ein Bild der Probe und zeigte genau, wo sich die radioaktiven Partikel befanden. Für die größeren Partikel identifizierte das System sie deutlich gegen einen leeren Hintergrund. Für die kleineren Partikel auf dem Filter kartierte das System sechs spezifische Interessengebiete und unterschied zwischen Stellen mit hoher Strahlung und Stellen mit lediglich Hintergrundstrahlung.

Sobald die Standorte identifiziert waren, ging das Team zur Extraktionsphase über. Für die größeren Partikel hoben sie diese physisch heraus und platzierten sie auf einer kleinen Metallscheibe. Für die kleineren Partikel auf dem Filter verwendeten sie einen winzigen Locher, um die spezifischen Abschnitte des Papiers auszuschneiden, die die Strahlung enthielten. Diese winzigen Proben wurden unter Verwendung eines robotischen Flüssigkeitshandlers aufgelöst, der präzise Mengen an Säure und Hitze hinzufügte. Das Ziel war es, die festen Partikel mit der kleinstmöglichen Menge an Reagenzien in eine flüssige Form zu bringen. Nach dem Auflösen wurde die Flüssigkeit durch maßgeschneiderte, 3D-gedruckte Säulen geleitet, die wie winzige chemische Filter wirkten. Diese Säulen trennten die verschiedenen Elemente und isolierten Uran, Plutonium und Neptun vom restlichen Trümmer. Schließlich wurden die gereinigten Flüssigkeiten direkt in ein Massenspektrometer gespeist, eine Maschine, die Atome wiegt, um genau zu bestimmen, welche Isotope in welchen Mengen vorhanden sind.

Die Ergebnisse dieser Experimente zeigten, dass die neue Methode funktioniert und, was noch wichtiger ist, dass sie Details offenbart, die die alte Methode übersehen würde. Als das Team die einzelnen großen Partikel analysierte, stellten sie fest, dass die meisten ähnliche Verhältnisse von Plutoniumisotopen aufwiesen, ein Partikel jedoch anders war. Es enthielt eine höhere Menge eines spezifischen Plutoniumisotops und eine andere Mischung aus Neptun, was darauf hindeutete, dass es von einer etwas anderen Quelle oder einem etwas anderen Prozess stammte als die anderen. Wenn diese Partikel gemischt und als eine einzige Bulk-Probe aufgelöst worden wären, wäre dieser einzigartige Partikel herausgemittelt worden, und seine ausgeprägte Signatur wäre verloren gegangen. Ähnlich verhielt es sich, als sie die ausgestanzten Abschnitte des Filterpapiers analysierten: Sie fanden heraus, dass die Uran-Isotopensammensetzung von einem Fleck zum anderen variierte. Einige Stellen enthielten fast kein Uran, während andere signifikante Mengen aufwiesen, und das Verhältnis der Uranisotope änderte sich über die verschiedenen Proben hinweg. Diese Variation deutet darauf hin, dass die Partikel auf dem Filter nicht einheitlich waren, was wahrscheinlich auf unterschiedliche Verarbeitungsprozesse in dem Gebiet zurückzuführen ist, in dem die Probe gesammelt wurde.

Die Forscher demonstrierten auch, dass dieser Mikro-Ansatz schnell sein kann. Während das Auflösen einer großen Bulk-Probe je nach Größe und Zusammensetzung zwölf bis vierundzwanzig Stunden oder mehr dauern kann, kann ihr gezielter Mikroanalyse-Prozess für eine kleine Anzahl von Proben innerhalb weniger Stunden abgeschlossen werden. Das Team integrierte automatisierte Schritte, vom robotischen Auflösen bis zur chemischen Trennung, um die menschliche Handhabung zu minimieren und den Zeitplan zu verkürzen. Sie entwickelten zudem Computermodelle, um die besten chemischen Schritte basierend auf frühen Daten vorherzusagen, mit dem Ziel, unnötige Schritte zu eliminieren und die Zeit bis zur Ergebnisfindung weiter zu reduzieren. Zusätzlich verwendeten sie Algorithmen des maschinellen Lernens, um die radioaktiven Elemente in den Proben automatisch zu identifizieren, indem sie die Energiemuster der Strahlung analysierten – eine Aufgabe, die normalerweise die Überprüfung komplexer Grafiken durch einen menschlichen Experten erfordert.

Diese Arbeit ersetzt nicht die traditionellen, robusten Methoden der Nuklearforensik, bietet aber einen komplementären Weg für eine schnelle Erstanalyse. Durch die Konzentration auf die Mikroebene können die Forscher die wichtigsten Partikel schnell identifizieren und vorläufige Daten zu Isotopenverhältnissen und Fissionsprodukten erhalten, ohne auf die Verarbeitung der gesamten Bulk-Probe warten zu müssen. Die Studie bestätigt, dass nukleare Trümmer heterogen sind, was bedeutet, dass sie aus vielfältigen Teilen mit unterschiedlichen Geschichten bestehen, und dass die Betrachtung dieser Teile im Einzelnen ein klareres Bild des Ereignisses liefert. Das Team plant, diese Methoden weiter zu verfeinern, sie an komplexeren Umweltproben zu testen und die automatisierten Entscheidungswerkzeuge zu integrieren, um ein vollständig optimiertes System für zukünftige nukleare forensische Untersuchungen zu schaffen.