Rapid Microanalysis-Based Process for Nuclear Material Characterization for Nuclear Forensics

核兵器が爆発した際、あるいは不法に持ち出された核物質が押収された際、その残骸は溶融した金属、土壌、そして放射性粒子が混ざり合った混沌とした混合物となります。何が起こったのか、それはどこから来たのか、そして誰がそれを作ったのかを理解するために、科学者はこの残骸を分析しなければなりません。核フォレンジックシップとして知られるこの分野は、材料に含まれる特定の原子の種類を測定することに依存しています。従来の方法は、サンプルの大きな塊を取り出し、それを酸で完全に溶解させ、一連の化学処理を経て元素を分離するというものです。この手法は信頼性は高いものの、時間がかかり、サンプル全体を単一の均質な物質として扱ってしまいます。問題は、核の残骸が決して均質ではないということです。それは個々の粒子の集合体であり、それぞれの粒子が、それらを生み出した出来事についての異なる物語を秘めている可能性があるのです。もし科学者がサンプル全体を一度に溶かしてしまえば、これらの独特な違いは失われ、真実を隠してしまう単一の平均値へと混ざり合ってしまうのです。

パシフィック・ノースウェスト国立研究所の研究チームは、この問題に対して、全体の塊ではなく個々の粒子に焦点を当てた新しいアプローチを開発しました。すべてをすぐに溶かすのではなく、彼らの新しいプロセスは、ハイテクなサーチライトのように、サンプルをスキャンして最も重要な特定の放射性微粒子を見つけ出します。これらの「ホットスポット」が特定されると、科学者はそれらの極めて小さな粒子だけを抽出し、一滴の液体に溶かして個別に分析します。このアプローチにより、個々の粒子の独特な化学的指紋を見ることができ、標準的なバルク分析では見逃されてしまう変異を明らかにすることができます。最も興味深い破片のみを標的にし、微量の液体を扱う自動システムを使用することで、チームは現在の方法よりもはるかに迅速に重要な答えを導き出すための経路を構築しました。

研究者たちは、2種類の異なる模擬核残骸を用いてこの新しいワークフローをテストしました。最初のテストでは、武器級プルトニウムと核分裂生成物を含む、砂粒ほどの大きさである直径約1ミリメートルの粒子を使用しました。2番目のテストでは、フィルターペーパー上に散らばった直径約50マイクロメートルのより小さな粒子を使用しました。プロセスの一歩目は、これらの粒子を見つけることでした。彼らは、放射線を感知するカメラのような役割を果たす、電離放射線量子イメージング検出器と呼ばれる特殊なイメージングシステムを使用しました。この装置はサンプルを撮影し、放射性粒子がどこにあるかを正確に示しました。大きな粒子については、システムは空白の背景に対してそれらを明確に識別しました。フィルター上の小さな粒子については、システムは高放射能のスポットと背景レベルのみのスポットを区別し、6つの特定の関心領域をマッピングしました。

位置が特定されると、チームは抽出段階へと進みました。大きな粒子については、それらを物理的に拾い上げ、小さな金属ディスクの上に置きました。フィルター上の小さな粒子については、放射線を含むペーパーの特定の部分を小さなパンチで切り抜きました。これらの微小なサンプルは、ロボットによる液体ハンドラーを使用して、精密な量の酸と熱を加えて溶解されました。目標は、最小限の試薬を用いて固体の粒子を液体の形態にすることでした。溶解後、液体は、小さな化学フィルターとして機能するカスタムメイドの3Dプリント製カラムを通過しました。これらのカラムは異なる元素を分離し、ウラン、プルトニウム、ネプツニウムを他の残骸から孤立させました。最終的に、精製された液体は質量分析計、つまり原子の重さを量ってどの同位体がどの程度存在するかを決定する機械へと直接送られました。

実験の結果、この新手法が有効であること、そしてさらに重要なことに、従来の方法では見落とされるであろう詳細を明らかにできることが示されました。チームが個々の大きな粒子を分析したところ、ほとんどの粒子はプルトニウム同位体の比率が似通っていたものの、一つの粒子が異なっていました。その粒子は特定のプルトニウム同位体をより多く含み、ネプツニウムの混合も異なっており、他の粒子とはわずかに異なる起源やプロセスに由来することを示唆していました。もしこれらの粒子が混ぜ合わされて単一のバルクサンプルとして溶解されていたならば、この独特な粒子は平均化され、その特有のシグネチャーは失われていたでしょう。同様に、パンチで切り抜いたフィルターペーパーのセクションを分析した際、ウランの同位体組成が場所によって異なることが分かりました。ウ륨をほとんど含まないスポットもあれば、かなりの量を含むスポットもあり、ウラン同位体の比率は異なるサンプル間で変化していました。この変異は、フィルター上の粒子が均一ではないことを示唆しており、これはサンプルが収集されたエリアにおける異なる処理活動に起因するものと考えられます。

研究者たちはまた、このマイクロスケールの手法が迅速であることを実証しました。大きなバルクサンプルを溶解する場合、そのサイズや組成にもよりますが、12時間から24時間以上かかることがありますが、彼らの標的型マイクロ分析プロセスは、少数のサンプルであれば数時間で完了できます。チームは、ロボットによる溶解から化学的分離に至るまで自動化されたステップを統合し、人間の取り扱いを最小限に抑え、タイムラインを短縮しました。また、初期データに基づいて最適な化学的ステップを予測するコンピュータモデルを開発し、不要なステップを排除して、結果を得るまでの時間をさらに短縮することを目指しました。さらに、複雑なグラフをレビューする専門家による作業を自動化するため、放射線のエネルギーシグネチャーを分析することで、サンプル中の放射性元素を自動的に特定する機械学習アルゴリズムも使用しました。

この研究は、従来の堅牢な核フォレンジック手法に取って代わるものではなく、迅速な初期分析のための補完的な経路を提供するものです。マイクロスケールに焦点を当てることで、研究者は、バルクサンプル全体の処理を待つことなく、最も重要な粒子を迅速に特定し、同位体比や核分裂生成物の予備的なデータを得ることができます。この研究は、核の残骸が不均質であること、つまり多様な部分から成り立ち、それぞれが異なる歴史を持っていることを裏付けており、これらの部分を個別に観察することが、より鮮明な全体像を提供することを証明しています。チームは今後、これらの手法を改良し、より複雑な環境サンプルでテストし、自動意思決定ツールを統合して、将来の核フォレンジック調査に向けた完全に合理化されたシステムを作り上げる計画です。