Rapid Microanalysis-Based Process for Nuclear Material Characterization for Nuclear Forensics

Wanneer een kernwapen explodeert of wanneer illegaal nucleair materiaal wordt onderschept, is het resulterende puin een chaotische mengeling van gesmolten metaal, grond en radioactieve deeltjes. Om te begrijpen wat er is gebeurd, waar het vandaan kwam en wie het heeft gemaakt, moeten wetenschappers dit puin analyseren. Dit vakgebied, bekend als nucleaire forensica, vertrouwt op het meten van de specifieke soorten atomen binnen het materiaal. Traditionele methoden houden in dat men een groot stuk van het monster neemt, het volledig oplost in zuur, en het door een reeks chemische baden voert om de elementen te scheiden. Hoewel deze aanpak betrouwbaar is, is zij traag en behandelt zij het hele monster als één enkel, uniform substantie. Het probleem is dat nucleair puin zelden uniform is; het is een verzameling individuele deeltjes, die elk potentieel een ander verhaal in zich dragen over de gebeurtenis die hen heeft gecreëerd. Als een wetenschapper het hele monster in één keer oplost, gaan deze unieke verschillen verloren, vermengd in één enkel gemiddelde dat de waarheid verbergt.

Een team onderzoekers aan het Pacific Northwest National Laboratory heeft een nieuwe manier ontwikkeld om naar dit probleem te kijken, een manier die zich richt op de individuele deeltjes in plaats van op de hele hoop. In plaats van alles onmiddellijk op te lossen, werkt hun nieuwe proces als een technologisch geavanceerde zoeklicht die een monster scant om de specifieke radioactieve puntjes te vinden die er het meest toe doen. Zodra deze "hot spots" zijn gelokaliseerd, extraheren de wetenschappers juist die minuscule deeltjes, lossen ze deze op in een druppel vloeistof en analyseren ze apart. Deze aanpak stelt hen in staat om de duidelijke chemische vingerafdrukken van individuele deeltjes te zien, waardoor variaties worden onthuld die onzichtbaar zouden blijven bij een standaard bulk-analyse. Door zich alleen te richten op de meest interessante stukjes en geautomatiseerde systemen te gebruiken om de kleine hoeveelheden vloeistof te hanteren, heeft het team een traject gecreëerd dat kritieke antwoorden veel sneller kan leveren dan de huidige methoden toelaten.

De onderzoekers testten deze nieuwe workflow met behulp van twee verschillende soorten gesimuleerd nucleair puin. In de eerste test gebruikten ze deeltjes van ongeveer één millimeter in diameter, ongeveer de grootte van een zandkorrel, die wapengraad plutonium en fissionproducten bevatten. In de tweede test gebruikten ze veel kleinere deeltjes, ongeveer vijftig micrometer in diameter, verspreid over een filterpapier. De eerste stap in hun proces was het vinden van deze deeltjes. Ze gebruikten een gespecialiseerd beeldvormingssysteem genaamd een ioniserende-stralings quantum imaging detector, die fungeert als een camera die gevoelig is voor straling. Dit apparaat maakte een foto van het monster, waarop precies te zien was waar de radioactieve deeltjes zich bevonden. Voor de grotere deeltjes identificeerde het systeem deze duidelijk tegen een lege achtergrond. Voor de kleinere deeltjes op het filter bracht het systeem zes specifieke gebieden van belang in kaart, waarbij onderscheid werd gemaakt tussen plekken met hoge straling en plekken met slechts achtergrondniveaus.

Zodra de locaties waren geïdentificeerd, ging het team over naar de extractiefase. Voor de grotere deeltjes haalden ze deze fysiek eruit en plaatsten ze op een klein metalen schijfje. Voor de kleinere deeltjes op het filter gebruikten ze een piepkleine pons om de specifieke secties van het papier waarin de straling zich bevond, uit te snijden. Deze minuscule monsters werden vervolgens opgelost met behulp van een robotische vloeistofhandter die nauwkeurige hoeveelheden zuur en hitte toevoegde. Het doel was om de vaste deeltjes in een vloeibare vorm te krijgen met de kleinst mogelijke hoeveelheid reagentia. Na het oplossen werd de vloeistof door op maat gemaakte, 3D-geprinte kolommen geleid die fungeerden als minuscule chemische filters. Deze kolommen scheidden de verschillende elementen en isoleerden het uranium, plutonium en neptunium van het overige puin. Ten slotte werd de gezuiverde vloeistof direct gevoed aan een massaspectrometer, een machine die atomen weegt om exact te bepalen welke isotopen aanwezig waren en in welke hoeveelheden.

De resultaten van deze experimenten toonden aan dat de nieuwe methode werkt en, belangrijker nog, dat zij details onthult die de oude methode zou missen. Wanneer het team de individuele grote deeltjes analyseerde, ontdekten zij dat hoewel de meeste vergelijkbare verhoudingen van plutoniumisotopen hadden, één deeltje anders was. Het bevatte een hogere hoeveelheid van een specifiek plutoniumisotoop en een andere mix van neptunium, wat suggereerde dat het afkomstig was van een iets andere bron of proces dan de anderen. Als deze deeltjes gemengd en als een enkel bulkmonster opgelost zouden zijn, zou dit unieke deeltje zijn gemiddeld, en zou zijn afwijkende signatuur verloren zijn gegaan. Op dezelfde wijze, toen zij de uitgestanste secties van het filterpapier analyseerden, ontdekten zij dat de uraniumisotopische samenstelling van de ene plek naar de andere varieerde. Sommige plekken bevatten bijna geen uranium, terwijl andere aanzienlijke hoeveelheden hadden, en de verhouding van uraniumisotopen veranderde over de verschillende monsters heen. Deze variatie suggereerde dat de deeltjes op het filter niet uniform waren, waarschijnlijk door verschillende verwerkingsactiviteiten in het gebied waar het monster werd verzameld.

De onderzoekers demonstreerden ook dat deze micro-schaalaanpak snel kan zijn. Terwijl het oplossen van een groot bulkmonster twaalf tot vierentwintig uur of meer kan duren, afhankelijk van de grootte en samenstelling, kan hun gerichte micro-analyseproces binnen enkele uren worden voltooid voor een kleine set monsters. Het team integreerde geautomatiseerde stappen, van de robotische oplossing tot de chemische scheiding, om menselijke handelingen te minimaliseren en de tijdlijn te versnellen. Ze ontwikkelden ook computermodellen om de beste chemische stappen te voorspellen op basis van vroege gegevens, met als doel onnodige stappen te elimineren en de tijd nodig om resultaten te verkrijgen verder te verkorten. Daarnaast gebruikten ze machine learning-algoritmen om de radioactieve elementen in de monsters automatisch te identificeren door de energiehandtekeningen van de straling te analyseren, een taak die normaal gesproken een menselijke expert vereist om complexe grafieken te beoordelen.

Dit werk vervangt de traditionele, robuuste methoden die gebruikt worden in de nucleaire forensica niet, maar biedt een complementair pad voor snelle initiële analyse. Door zich te richten op de micro-schaal, kunnen de onderzoekers snel de belangrijkste deeltjes identificeren en voorlopige gegevens over isotopische verhoudingen en fissionproducten verkrijgen zonder te wachten tot het gehele bulkmonster is verwerkt. De studie bevestigt dat nucleair puin heterogeen is, wat betekent dat het is opgebouwd uit diverse delen met verschillende geschiedenissen, en dat het individueel bekijken van deze delen een duidelijker beeld geeft van de gebeurtenis. Het team is van plan deze methoden verder te verfijnen, ze te testen op complexere milieumonsters en de geautomatiseerde besluitvormingsinstrumenten te integreren om een volledig gestroomlijnd systeem te creëren voor toekomstige nucleaire forensische onderzoeken.