Rapid Microanalysis-Based Process for Nuclear Material Characterization for Nuclear Forensics

Lorsqu'un dispositif nucléaire est déclenché ou que du matériel nucléaire illicite est intercepté, les débris qui en résultent sont un mélange chaotique de métal fondu, de sol et de particules radioactives. Pour comprendre ce qui s'est passé, d'où cela provenait et qui l'a fabriqué, les scientifiques doivent analyser ces débris. Ce domaine, connu sous le nom de forensique nucléaire, repose sur la mesure des types spécifiques d'atomes présents dans le matériau. Les méthodes traditionnelles consistent à prélever un gros morceau de l'échantillon, à le dissoudre entièrement dans de l'acide et à le faire passer par une série de bains chimiques pour séparer les éléments. Bien que cette approche soit fiable, elle est lente et traite l'échantillon entier comme une substance unique et uniforme. Le problème est que les débris nucléaires sont rarement uniformes ; ils sont une collection de particules individuelles, chacune pouvant détenir une histoire différente sur l'événement qui les a créées. Si un scientifique dissout l'échantillon entier d'un coup, ces différences uniques sont perdues, fusionnées en une moyenne unique qui masque la vérité.

Une équipe de chercheurs du Pacific Northwest National Laboratory a développé une nouvelle façon d'aborder ce problème, qui se concentre sur les particules individuelles plutôt que sur l'ensemble du tas. Au lieu de tout dissoudre immédiatement, leur nouveau processus agit comme un projecteur de haute technologie, scannant un échantillon pour trouver les grains radioactifs spécifiques qui comptent le plus. Une fois ces « points chauds » localisés, les scientifiques extraient juste ces minuscules particules, les dissolvent dans une goutte de liquide et les analysent séparément. Cette approche permet de voir les empreintes chimiques distinctes de chaque particule, révélant des variations qui seraient invisibles dans une analyse globale standard. En ciblant uniquement les pièces les plus intéressantes et en utilisant des systèmes automatisés pour manipuler les quantités infimes de liquide, l'équipe a créé une voie qui pourrait fournir des réponses critiques bien plus rapidement que les méthodes actuelles.

Les chercheurs ont testé ce nouveau flux de travail en utilisant deux types différents de débris nucléaires simulés. Dans le premier test, ils ont utilisé des particules d'environ un millimètre de diamètre, de la taille d'un grain de sable, qui contenaient du plutonium de qualité militaire et des produits de fission. Dans le second, ils ont utilisé des particules beaucoup plus petites, environ cinquante micromètres de diamètre, dispersées sur un papier filtre. La première étape de leur processus consistait à trouver ces particules. Ils ont utilisé un système d'imagerie spécialisé appelé détecteur d'imagerie quantique par rayonnement ionisant, qui agit comme une caméra sensible aux radiations. Ce dispositif a pris une photo de l'échantillon, montrant exactement où se trouvaient les particules radioactives. Pour les particules plus grandes, le système les a identifiées clairement sur un fond vide. Pour les plus petites particules sur le filtre, le système a cartographié six zones d'intérêt spécifiques, distinguant les points avec une radiation élevée des points présentant seulement des niveaux de fond.

Une fois les emplacements identifiés, l'équipe est passée à la phase d'extraction. Pour les plus grosses particules, ils les ont physiquement ramassées et placées sur un petit disque métallique. Pour les plus petites particules sur le filtre, ils ont utilisé une minuscule perforatrice pour découper les sections spécifiques du papier qui contenaient la radiation. Ces minuscules échantillons ont ensuite été dissous à l'aide d'un manipulateur de liquide robotisé qui a ajouté des quantités précises d'acide et de chaleur. L'objectif était de transformer les particules solides en forme liquide en utilisant la plus petite quantité possible de réactifs. Après la dissolution, le liquide a été passé à travers des colonnes fabriquées sur mesure par impression 3D qui agissaient comme de minuscules filtres chimiques. Ces colonnes séparaient les différents éléments, isolant l'uranium, le plutonium et le neptunium du reste des débris. Enfin, les liquides purifiés ont été injectés directement dans un spectromètre de masse, une machine qui pèse les atomes pour déterminer exactement quels isotopes étaient présents et en quelles quantités.

Les résultats de ces expériences ont montré que la nouvelle méthode fonctionne et, plus important encore, qu'elle révèle des détails que l'ancienne méthode manquerait. Lorsque l'équipe a analysé les particules volumineuses individuelles, elle a constaté que si la plupart avaient des ratios d'isotopes de plutonium similaires, une particule était différente. Elle contenait une quantité plus élevée d'un isotope spécifique du plutonium et un mélange différent de neptunium, suggérant qu'elle provenait d'une source ou d'un processus légèrement différent des autres. Si ces particules avaient été mélangées et dissoutes en tant qu'échantillon global unique, cette particule unique aurait été lissée par la moyenne, et sa signature distincte aurait été perdue. De même, lorsqu'ils ont analysé les sections découpées du papier filtre, ils ont constaté que la composition isotopique de l'uranium variait d'un point à l'autre. Certains points ne contenaient presque pas d'uranium, tandis que d'autres en contenaient des quantités significatives, et le ratio des isotopes de l'uranium changeait d'un échantillon à l'autre. Cette variation suggérait que les particules sur le filtre n'étaient pas uniformes, probablement en raison de différentes activités de traitement dans la zone où l'échantillon a été collecté.

Les chercheurs ont également démontré que cette approche à micro-échelle peut être rapide. Alors que la dissolution d'un grand échantillon global peut prendre de douze à vingt-quatre heures ou plus, selon sa taille et sa composition, leur processus d'analyse micro-ciblée peut être terminé en quelques heures pour un petit ensemble d'échantillons. L'équipe a intégré des étapes automatisées, de la dissolution robotisée à la séparation chimique, afin de minimiser la manipulation humaine et d'accélérer le calendrier. Ils ont également développé des modèles informatiques pour prédire les meilleures étapes chimiques à suivre sur la base de données précoces, visant à supprimer les étapes inutiles et à réduire davantage le temps nécessaire pour obtenir les résultats. De plus, ils ont utilisé des algorithmes d'apprentissage automatique pour identifier automatiquement les éléments radioactifs dans les échantillons en analysant les signatures énergétiques de la radiation, une tâche qui nécessite habituellement l'examen de graphiques complexes par un expert humain.

Ce travail ne remplace pas les méthodes traditionnelles et robustes utilisées en forensique nucléaire, mais offre une voie complémentaire pour une analyse initiale rapide. En se concentrant sur l'échelle micro, les chercheurs peuvent identifier rapidement les particules les plus importantes et obtenir des données préliminaires sur les ratios isotopiques et les produits de fission sans attendre le traitement de l'ensemble de l'échantillon global. L'étude confirme que les débris nucléaires sont hétérogènes, c'est-à-dire qu'ils sont composés de parties diverses ayant des histoires différentes, et que l'examen de ces parties individuellement offre une image plus claire de l'événement. L'équipe prévoit de continuer à affiner ces méthodes, de les tester sur des échantillons environnementaux plus complexes et d'intégrer les outils de prise de décision automatisés pour créer un système entièrement rationalisé pour les futures investigations de forensique nucléaire.