Thinning-by-spinning: shear rheology of dense chiral fluids

Resumen Técnico: Adelgazamiento por rotación: reología de corte de fluidos quirales densos

Planteamiento del problema
Los fluidos quirales compuestos por partículas con auto-rotación representan una plataforma versátil para estados de la materia fuera del equilibrio, donde la rotación genera fuerzas impares (transversales) que remodelan el comportamiento de fase y la dinámica. Si bien se ha establecido que la auto-rotación puede fluidizar sólidos 2D mediante la ruptura del orden hexático y la promoción de la proliferación de defectos, persisten preguntas fundamentales sobre la equivalencia entre la auto-rotación y el cizallamiento local, y cómo estos fluidos quirales responden al cizallamiento impuesto externamente. Específicamente, la interacción entre la quiralidad intrínseca y el accionamiento externo en sistemas densos —que abarcan los regímenes sólido y fluido— requiere un marco reológico unificado.

Metodología
Los autores investigan la reología lineal y no lineal de un fluido quiral modelo utilizando simulaciones basadas en partículas en dos dimensiones. El sistema consiste en $N=4096$ partículas esféricas (discos) que interactúan mediante un potencial de Lennard-Jones con la adición de fuerzas transversales no conservativas. La dinámica está gobernada por una ecuación de Langevin sobreamortada que incorpora:

1. Interacciones conservativas: Derivadas del potencial de Lennard-Jones $U(r_{ij})$.
2. Fuerzas transversales: Definidas como $f_{ij} = -\Gamma u_{ij}$, donde $u_{ij}$ es proporcional al producto vectorial del vector de separación y el vector unitario perpendicular al plano, lo que introduce un torque dependiente del parámetro de quiralidad $\Omega$.
3. Cizallamiento externo: Implementado mediante condiciones de contorno de Lees-Edwards con una tasa de cizallamiento $\dot{\gamma}$.

Las simulaciones exploran un amplio rango de tasas de cizallamiento ($10^{-5} \leq \dot{\gamma} \leq 1$) y fuerzas de quiralidad ($\Omega$), cubriendo valores tanto positivos (alineados con la vorticidad del cizallamiento) como negativos (opuestos a la vorticidad del cizallamiento). El sistema se analiza tanto en el régimen sólido (alta densidad $\rho=0.7$, baja temperatura $k_BT=0.35$) como en el régimen líquido ($\rho=0.6$, $k_BT=0.47$).

Los observables clave incluyen:

• Tensor de Esfuerzo: El tensor de esfuerzo de Irving-Kirkwood $\sigma_{\alpha\beta}$, del cual se derivan el esfuerzo de cizallamiento simetrizado $\sigma_s$ y la viscosidad $\eta$.
• Orden Estructural: Los parámetros de orden hexático local y global ($\psi_6$ y $\Psi_6$) para monitorear las transiciones de fase y la proliferación de defectos.
• Temperatura Efectiva ($T_{eff}$): Calculada mediante violaciones del Teorema de Fluctuación-Disipación (FDT), específicamente utilizando la relación de Stokes-Einstein $k_B T_{eff} = D/\mu$, donde $D$ es el coeficiente de difusión y $\mu$ es la movilidad derivada de la respuesta lineal a una pequeña fuerza externa.

Contribuciones Clave y Resultados

1. Fluidización de Sólidos y Adelgazamiento por Cizallamiento:
   En el régimen sólido, el sistema exhibe un comportamiento de esfuerzo de fluencia donde el sistema en equilibrio ($\Omega=0$) no fluye a bajas tasas de cizallamiento. Sin embargo, el aumento del parámetro de quiralidad $|\Omega|$ fluidiza el sistema, creando una viscosidad finita en el límite de tasa de cizallamiento cero. Tanto el aumento de la tasa de cizallamiento como el aumento de la quiralidad reducen la viscosidad, impulsando al sistema hacia un régimen de adelgazamiento por cizallamiento (shear-thinning). El escalamiento de la viscosidad sigue $\eta \sim 1/\dot{\gamma}$ (consistente con la Teoría de Acoplamiento de Modos) y $\eta \sim 1/|\Omega|$, indicando que la quiralidad actúa como una fuente intrínseca de esfuerzo de cizallamiento.

2. Mecanismo de Adelgazamiento por Rotación:
   Los autores identifican un mecanismo de "adelgazamiento por rotación" (thinning-by-spinning) donde la viscosidad disminuye monótonamente con la magnitud del parámetro de quiralidad $|\Omega|$, incluso a tasas de cizallamiento fijas. Este efecto es macroscópico pero es impulsado puramente por interacciones quirales de pares microscópicos.

3. Marco Unificado mediante Temperatura Efectiva:
   En el régimen de respuesta lineal, los autores proponen una generalización de la relación de Green-Kubo. Al reemplazar la temperatura termodinámica $T$ por una temperatura efectiva dependiente de la quiralidad $T_{eff}(\Omega)$, la integral de Green-Kubo en equilibrio predice cuantitativamente la viscosidad de cizallamiento no equilibrada. Esto sugiere que la quiralidad inyecta energía en el sistema de una manera capturada a gran escala por una temperatura efectiva elevada.

4. Colapso de las Curvas de Flujo:
   Más allá de la respuesta lineal, las curvas de flujo para diferentes tasas de cizallamiento y tasas de rotación colapsan en una única curva maestra cuando la viscosidad se escala por $T_{eff}$ y la tasa de cizallamiento se escala por $|\Omega|$. Este colapso demuestra que la auto-rotación actúa como una fuente de esfuerzo intrínseca que compite directamente con la deformación externa, unificando las rutas de fluidización del cizallamiento y la rotación.

5. Asimetría de Lateralidad y Estratificación:
   Ante un accionamiento fuerte, la correspondencia entre rotación y cizallamiento se rompe, revelando una pronunciada asimetría de lateralidad (handedness).

• Lateralidad Opuesta ($\Omega < 0$): Cuando las fuerzas transversales se oponen al cizallamiento impuesto, el sistema experimenta una transición estructural en una tasa de cizallamiento crítica $\dot{\gamma}^*$. El fluido se auto-organiza en dominios ordenados de tipo cadena, cuasi-unidimensionales (estratificación). Esta estructura facilita el flujo, lo que conduce a una relajación significativa del esfuerzo y un aumento del adelgazamiento por cizallamiento.
• Lateralidad Alineada ($\Omega > 0$): El sistema exhibe parches hexáticos moderadamente elongados en la dirección del cizallamiento, pero no forma los mismos canales distintivos tipo cadena hasta alcanzar tasas de cizallamiento mucho más altas.
• La transición al régimen estratificado está marcada por un mínimo en el parámetro de orden hexático promedio $|\psi_6|$ y un aumento agudo en el pico del factor de estructura.

Significancia
Este artículo establece la quiralidad como un mecanismo genérico de fluidización en sistemas de partículas densas. Proporciona un marco reológico unificado donde la quiralidad y el accionamiento externo se refuerzan mutuamente para producir un comportamiento de adelgazamiento por cizallamiento a través de tanto las fases sólida como fluida. Los hallazgos demuestran que, mientras que la respuesta lineal puede describirse mediante una temperatura efectiva, el régimen no lineal está gobernado por la competencia entre la deformación externa y la quiralidad intrínseca, lo que conduce a estados estructurales distintos (como canales de flujo tipo cadena) dependiendo de la lateralidad relativa de los accionamientos. Estos resultados ofrecen una referencia para comprender la reología de suspensiones quirales densas, la materia activa y los metamateriales mecánicos impares donde las interacciones transversales remodelan fundamentalmente las propiedades del material.