Thinning-by-spinning: shear rheology of dense chiral fluids

Résumé technique : Amincissement par rotation : rhéologie de cisaillement de fluides chiraux denses

Énoncé du problème
Les fluides chiraux composés de particules auto-rotatives représentent une plateforme polyvalente pour les états de la matière hors équilibre, où la rotation génère des forces impaires (transverses) qui remodèlent le comportement de phase et la dynamique. Bien qu'il soit établi que l'auto-rotation peut fluidifier les solides 2D en brisant l'ordre hexatique et en favorisant la prolifération de défauts, des questions fondamentales subsistent concernant l'équivalence entre l'auto-rotation et le cisaillement local, ainsi que sur la manière dont ces fluides chiraux répondent à un cisaillement imposé de l'extérieur. Plus précisément, l'interaction entre la chiralité intrinsèque et le pilotage externe dans les systèmes denses — couvrant les régimes solide et fluide — nécessite un cadre rhéologique unifié.

Méthodologie
Les auteurs étudient la rhéologie linéaire et non linéaire d'un fluide chiral modèle à l'aide de simulations de particules en deux dimensions. Le système est composé de $N=4096$ particules sphériques (disques) interagissant via un potentiel de Lennard-Jones auquel ont été ajoutées des forces transverses non conservatives. La dynamique est régie par une équation de Langevin suramortie incorporant :

1. Interactions conservatives : Dérivées du potentiel de Lennard-Jones $U(r_{ij})$.
2. Forces transverses : Définies par $f_{ij} = -\Gamma u_{ij}$, où $u_{ij}$ est proportionnel au produit vectoriel du vecteur de séparation et du vecteur unité perpendiculaire au plan, introduisant un couple dépendant du paramètre de chiralité $\Omega$.
3. Cisaillement externe : Implémenté via des conditions aux limites de Lees-Edwards avec un taux de cisaillement $\dot{\gamma}$.

Les simulations explorent une large gamme de taux de cisaillement ($10^{-5} \leq \dot{\gamma} \leq 1$) et de forces de chiralité ($\Omega$), couvrant des valeurs positives (alignées avec la vorticité du cisaillement) et négatives (opposées à la vorticité du cisaillement). Le système est analysé à la fois dans le régime solide (haute densité $\rho=0,7$, basse température $k_BT=0,35$) et dans le régime liquide ($\rho=0,6$, $k_BT=0,47$).

Les observables clés incluent :

• Tenseur de contrainte : Le tenseur de contrainte d'Irving-Kirkwood $\sigma_{\alpha\beta}$, à partir duquel la contrainte de cisaillement symétrisée $\sigma_s$ et la viscosité $\eta$ sont dérivées.
• Ordre structurel : Les paramètres d'ordre hexatique locaux et globaux ($\psi_6$ et $\Psi_6$) pour surveiller les transitions de phase et la prolifération des défauts.
• Température effective ($T_{eff}$) : Calculée via les violations du théorème de fluctuation-dissipation (FDT), spécifiquement en utilisant la relation de Stokes-Einstein $k_B T_{eff} = D/\mu$, où $D$ est le coefficient de diffusion et $\mu$ la mobilité dérivée de la réponse linéaire à une petite force externe.

Contributions clés et résultats

1. Fluidification des solides et amincissement par cisaillement :
   Dans le régime solide, le système présente un comportement de seuil d'écoulement (yield stress) où le système à l'équilibre ($\Omega=0$) ne s'écoule pas à de faibles taux de cisaillement. Cependant, l'augmentation du paramètre de chiralité $|\Omega|$ fluidifie le système, créant une viscosité finie dans la limite de cisaillement nul. L'augmentation du taux de cisaillement ainsi que l'augmentation de la chiralité réduisent la viscosité, poussant le système vers un régime d'amincissement par cisaillement. L'échelle de la viscosité suit $\eta \sim 1/\dot{\gamma}$ (cohérent avec la théorie du couplage de modes) et $\eta \sim 1/|\Omega|$, indiquant que la chiralité agit comme une source intrinsèque de contrainte de cisaillement.

2. Mécanisme d'amincissement par rotation :
   Les auteurs identent un mécanisme d'« amincissement par rotation » où la viscosité diminue de manière monotone avec l'amplitude du paramètre de chiralité $|\Omega|$, même à taux de cisaillement constant. Cet effet est macroscopique mais est piloté purement par des interactions chirales microscopiques par paires.

3. Cadre unifié via la température effective :
   Dans le régime de réponse linéaire, les auteurs proposent une généralisation de la relation de Green-Kubo. En remplaçant la température thermodynamique $T$ par une température effective dépendante de la chiralité $T_{eff}(\Omega)$, l'intégrale de Green-Kubo à l'équilibre prédit quantitativement la viscosité de cisaillement hors équilibre. Cela suggère que la chiralité injecte de l'énergie dans le système d'une manière capturée aux grandes échelles par une température effective élevée.

4. Effondrement des courbes d'écoulement :
   Au-delà de la réponse linéaire, les courbes d'écoulement pour différents taux de cisaillement s'effondrent sur une seule courbe maîtresse lorsque la viscosité est mise à l'échelle par $T_{eff}$ et que le taux de cisaillement est mis à l'échelle par $|\Omega|$. Cet effondrement démontre que l'auto-rotation agit comme une source de contrainte intrinsèque qui entre en compétition directe avec la déformation externe, unifiant les voies de fluidification par cisaillement et par rotation.

5. Asymétrie de chiralité et stratification :
   À de fortes sollicitations, la correspondance entre rotation et cisaillement se brise, révélant une asymétrie de chiralité prononcée.

• Chiralité opposée ($\Omega < 0$) : Lorsque les forces transverses s'opposent au cisaillement imposé, le système subit une transition structurelle à un taux de cisaillement critique $\dot{\gamma}^*$. Le fluide s'auto-organise en domaines ordonnés de type cordons, quasi-unidimensionnels (stratification). Cette structure facilite l'écoulement, entraînant une relaxation significative de la contrainte et un amincissement par cisaillement accentué.
• Chiralité alignée ($\Omega > 0$) : Le système présente des îlots hexatiques modérément allongés selon la direction du cisaillement, mais ne forme pas les mêmes canaux de type cordons distincts avant des taux de cisaillement beaucoup plus élevés.
• La transition vers ce régime stratifié est marquée par un minimum dans le paramètre d'ordre hexatique moyen $|\psi_6|$ et une augmentation brusque du pic du facteur de structure.

Signification
Cet article établit la chiralité comme un mécanisme générique de fluidification dans les systèmes de particules denses. Il fournit un cadre rhéologique unifié où la chiralité et le pilotage externe se renforcent mutuellement pour produire un comportement d'amincissement par cisaillement à travers les phases solide et fluide. Les résultats démontent que si la réponse linéaire peut être décrite par une température effective, le régime non linéaire est régi par la compétition entre la déformation externe et la chiralité intrinsèque, menant à des états structurels distincts (tels que des canaux d'écoulement de type cordons) dépendant de la chiralité relative des sollicitations. Ces résultats offrent une référence pour comprendre la rhéologie des suspensions chirales denses, de la matière active et des métamatériaux mécaniques impairs où les interactions transverses remodèlent fondamentalement les propriétés des matériaux.