Thermodynamic and electrical transport properties of the half-Heusler plumbide TbAuPb

Resumen Técnico: Propiedades Termodinámicas y de Transporte Eléctrico del Plumbide de Mitad-Heusler TbAuPb

Problema y Motivación
La búsqueda de materiales cuánticos con estructuras de bandas electrónicas no triviales es un foco central en la física de la materia condensada, impulsada tanto por el interés fundamental como por potenciales aplicaciones tecnológicas. Las fases de mitad-Heusler ($RTX$) basadas en tierras raras han sido investigadas extensamente como candidatas a aislantes topológicos y semimetales. Mientras que los bismuthuros como $RPtBi$ y los estannuros como $RAuSn$ han mostrado fenómenos intrigantes como el comportamiento de semimetal de Weyl y transiciones topológicas inducidas por campo, los datos experimentales sobre la serie de los plumburos $RAuPb$ siguen siendo escasos. Específicamente, las propiedades magnéticas y de transporte del novedoso compuesto $TbAuPb$ no habían sido investigadas previamente. Este estudio tiene como objetivo llenar ese vacío, motivado por el hecho de que $TbAuPb$ contiene elementos constituyentes pesados (lo que sugiere una fuerte inversión de banda similar a sistemas establecidos como $GdAuPb$) y posee orbitales 4$f$ parcialmente llenos que introducen magnetismo intrínseco y fuertes interacciones de campo cristalino (CEF), distintos de los sistemas de $Gd$ con momento orbital cero.

Metodología
El estudio empleó una combinación de caracterización experimental en monocristales y cálculos teóricos de primeros principios:

• Síntesis y Caracterización: Los monocristales de $TbAuPb$ se cultivaron utilizando el método de auto-flujo (self-flux). La verificación estructural se realizó mediante difracción de rayos X de monocristal, confirmando una estructura cúbica de tipo $MgAgAs$ no centrosimétrica (grupo espacial $F\bar{4}3m$).
• Mediciones Experimentales: Las propiedades termodinámicas (susceptibilidad magnética, calor específico) se midieron en el rango de 2–300 K bajo campos de hasta 7 T. Las propiedades de transporte eléctrico, incluyendo resistividad eléctrica, magnetorresistencia (transversal y longitudinal), magnetorresistencia angular (AMR) y resistividad Hall, se estudiaron hasta 9 T.
• Cálculos Teóricos: Los cálculos de la estructura de bandas electrónicas se realizaron mediante la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) dentro del paquete VASP. El estudio utilizó la Aproximación de Gradiente Generalizado (GGA) y los funcionales de intercambio-correlación de Becke-Johnson modificado (MBJGGA), incluyendo el acoplamiento espín-órbita (SOC). Los cálculos se realizaron tanto para el estado no magnético como para un estado ferromagnético (FM) inducido por campo (con un $U_{eff}$ de 7 eV para los estados 4$f$ de Tb).

Resultados Clave

• Propiedades Estructurales y Termodinámicas: $TbAuPb$ cristaliza en la estructura de mitad-Heusler cúbica con un parámetro de red de $a = 6.745$ Å. Las mediciones de susceptibilidad magnética revelan un ordenamiento antiferromagnético (AFM) por debajo de una temperatura de Néel $T_N = 5$ K, con una temperatura de Curie paramagnética $\theta_p = -38$ K que indica fuertes interacciones de intercambio AFM. Los datos de calor específico muestran una anomalía aguda tipo lambda en $T_N$, confirmando una transición de fase de segundo orden.
• Respuesta al Campo Magnético: Las isotermas de magnetización indican una transición inducida por campo en un campo crítico $B_c$ (aproximadamente 5 T a 2 K), lo que sugiere un cambio en la estructura magnética AFM.
• Transporte Eléctrico: El compuesto exhibe un comportamiento semimetálico con una relación de resistividad residual (RRR) de ~5.3.
  • Magnetorresistencia (MR): En el estado ordenado, la MR es positiva a campos bajos pero desarrolla una contribución negativa a campos altos, formando un máximo ancho cerca de $B_c$. En el estado paramagnético, la MR es predominantemente negativa.
  • Dependencia Angular: Las mediciones de magnetorresistencia angular revelan una evolución sistemática con el campo magnético. Por debajo de $T_N$, la simetría de la MR cambia cerca de la transición de reorientación de espín ($B_c$), exhibiendo un patrón complejo en forma de "mariposa" con términos de simetría de orden superior por encima de 5 T. En contraste, el estado paramagnético muestra una simetría de dos polos convencional.
  • Efecto Hall: La resistividad Hall es positiva, lo que indica portadores mayoritarios de tipo hueco. Una característica distintiva cerca de 1.5 T y un cambio de pendiente cerca de $B_c$ sugieren la presencia de un efecto Hall anómalo (AHE) y una reconstrucción de la superficie de Fermi, aunque las contribuciones multibanda complican la separación de la señal AHE. El análisis del modelo de dos bandas a altas temperaturas ($T \ge 100$ K) cuantificó las concentraciones de portadores y las movilidades.
• Estructura Electrónica:
  • Estado No Magnético: Los cálculos predicen que $TbAuPb$ es un semimetal con inversión de banda y pequeñas bolsas de Fermi en los puntos $\Gamma$ y $X$. La inversión de banda involucra los estados $\Gamma_6$ y $\Gamma_8$, impulsada por un fuerte SOC y elementos pesados.
  • Estado Ferromagnético: En el estado FM inducido por campo, la inversión de banda se elimina, resultando en un semimetal topológicamente trivial. El nivel de Fermi se sitúa en un pseudogap en ambas fases magnéticas.
  • Efectos de Presión: El análisis teórico sugiere que el sistema está cerca de un punto crítico topológico, donde la presión hidrostática podría potencialmente impulsar una transición de un semimetal no trivial a uno trivial.

Significancia y Reivindicaciones
El artículo establece a $TbAuPb$ como un nuevo compuesto de mitad-Heusler que sirve como una plataforma potencial para estudiar la interacción entre el magnetismo y la topología de banda. Los autores afirman que el material exhibe un rico conjunto de fenómenos, incluyendo transiciones metamagnéticas, efectos Hall anómalos, transporte multibanda y un carácter topológico sintonizable por campo (transicionando de un semimetal con inversión de banda en el estado no magnético a un semimetal trivial en el estado ferromagnético).

El estudio destaca que, si bien el estado no magnético posee las características de un material topológicamente no trivial, el ordenamiento magnético (específicamente el estado fundamental AFM y el estado FM inducido por campo) modifica significativamente la estructura electrónica. Los autores señalan que una comprensión teórica completa de la fase AFM requiere el conocimiento de la estructura magnética específica, lo que requiere futuros experimentos de difracción de neutrones. Del mismo modo, extraer el origen preciso del efecto Hall anómalo requiere mediciones de campo magnético más altas y cálculos teóricos más detallados de la curvatura de Berry. El trabajo subraya la importancia de estudiar compuestos $RTX$ inexplorados para profundizar la comprensión de cómo el magnetismo influye en la topología de banda en sistemas de elementos pesados.