Thermodynamic and electrical transport properties of the half-Heusler plumbide TbAuPb

Resumo Técnico: Propriedades Termodinâmicas e de Transporte Elétrico do Plumbide de Meio-Heusler TbAuPb

Problema e Motivação
A busca por materiais quânticos com estruturas de bandas eletrônicas não triviais é um foco central na física da matéria condensada, impulsionada tanto pelo interesse fundamental quanto por potenciais aplicações tecnológicas. Fases de meio-Heusler (HH) baseadas em terras raras ($RTX$) têm sido extensivamente investigadas como candidatas a isolantes topológicos e semimetais. Embora os bissultos como $RPtBi$ e estanídeos como $RAuSn$ tenham mostrado fenômenos intrigantes, como o comportamento de semimetal de Weyl e transições topológicas induzidas por campo, os dados experimentais sobre a série de plumbídeos $RAuPb$ permanecem escassos. Especificamente, as propriedades magnéticas e de transporte do novo composto $TbAuPb$ não haviam sido investigadas anteriormente. Este estudo visa preencher essa lacuna, motivado pelo fato de que o $TbAuPb$ contém elementos constituintes pesados (sugerindo uma forte inversão de banda semelhante a sistemas estabelecidos como o $GdAuPb$) e possui orbitais 4$f$ parcialmente preenchidos que introduzem magnetismo intrínseco e fortes interações de campo cristalino efetivo (CEF), distintos dos sistemas de Gd com momento orbital zero.

Metodologia
O estudo empregou uma combinação de caracterização experimental em monocristais e cálculos teóricos de primeiros princípios:

• Síntese e Caracterização: Monocristais de $TbAuPb$ foram crescidos utilizando o método de auto-fluxo (self-flux method). A verificação estrutural foi realizada via difração de raios X de monocristal, confirmando uma estrutura cúbica não centrossimétrica do tipo $MgAgAs$ (grupo de espaço $F\bar{4}3m$).
• Medições Experimentais: Propriedades termodinâmicas (susceptibilidade magnética, calor específico) foram medidas na faixa de 2–300 K sob campos de até 7 T. Propriedades de transporte elétrico, incluindo resistividade elétrica, magnetorresistência (transversal e longitudinal), magnetorresistência angular (AMR) e resistividade Hall, foram estudadas até 9 T.
• Cálculos Teóricos: Cálculos da estrutura de bandas eletrônicas foram realizados utilizando a Teoria do Funcional da Densidade (DFT) dentro do pacote VASP. O estudo utilizou a Aproximação de Gradiente Generalizado (GGA) e os funcionais de troca-correlação Becke-Johnson modificados (MBJGGA), incluindo acoplamento spin-órbita (SOC). Os cálculos foram conduzidos tanto para o estado não magnético quanto para um estado ferromagnético (FM) induzido por campo (com um $U_{eff}$ de 7 eV para os estados 4$f$ do Tb).

Resultados Principais

• Propriedades Estruturais e Termodinâmicas: O $TbAuPb$ cristaliza na estrutura HH cúbica com um parâmetro de rede de $a = 6,745$ Å. Medições de susceptibilidade magnética revelam ordenamento antiferromagnético (AFM) abaixo de uma temperatura de Néel $T_N = 5$ K, com uma temperatura de Curie paramagnética $\theta_p = -38$ K, indicando fortes interações de troca AFM. Os dados de calor específico mostram uma anomalia aguda do tipo lambda em $T_N$, confirmando uma transição de fase de segunda ordem.
• Resposta ao Campo Magnético: Isotermas de magnetização indicam uma transição induzida por campo em um campo crítico $B_c$ (aproximadamente 5 T a 2 K), sugerindo uma mudança na estrutura magnética AFM.
• Transporte Elétrico: O composto exibe comportamento semimetálico com uma razão de resistividade residual (RRR) de ~5,3.
  • Magnetorresistência (MR): No estado ordenado, a MR é positiva em baixos campos, mas desenvolve uma contribuição negativa em altos campos, formando um máximo amplo próximo a $B_c$. No estado paramagnético, a MR é predominantemente negativa.
  • Dependência Angular: Medições de magnetorresistência angular revelam uma evolução sistemática com o campo magnético. Abaixo de $T_N$, a simetria da MR muda próximo à transição de reorientação de spin ($B_c$), exibindo um padrão complexo em forma de "borboleta" com termos de simetria de ordem superior acima de 5 T. Em contraste, o estado paramagnético mostra uma simetria de dois polos convencional.
  • Efeito Hall: A resistividade Hall é positiva, indicando portadores majoritários do tipo lacuna (hole-like). Uma característica distinta perto de 1,5 T e uma mudança de inclinação perto de $B_c$ sugerem a presença de um efeito Hall anômalo (AHE) e reconstrução da superfície de Fermi, embora contribuições de múltiplas bandas compliquem a separação do sinal AHE. A análise do modelo de duas bandas em altas temperaturas ($T \ge 100$ K) quantificou as concentrações e mobilidades de portadores.
• Estrutura Eletrônica:
  • Estado Não Magnético: Cálculos preveem que o $TbAuPb$ é um semimetal de banda invertida com pequenos bolsões de Fermi nos pontos $\Gamma$ e $X$. A inversão de banda envolve os estados $\Gamma_6$ e $\Gamma_8$, impulsionada pelo forte SOC e elementos pesados.
  • Estado Ferromagnético: No estado FM induzido por campo, a inversão de banda é levantada, resultando em um semimetal topologicamente trivial. O nível de Fermi reside em um pseudogap em ambas as fases magnéticas.
  • Efeitos de Pressão: A análise teórica sugere que o sistema está próximo de um ponto crítico topológico, onde a pressão hidrostática poderia potencialmente impulsionar uma transição de um semimetal não-trivial para um semimetal trivial.

Significância e Alegações
O artigo estabelece o $TbAuPb$ como um novo composto de meio-Heusler que serve como uma plataforma potencial para estudar a interdependência entre magnetismo e topologia de banda. Os autores afirmam que o material apresenta um rico conjunto de fenômenos, incluindo transições metamagnéticas, efeitos Hall anômalos, transporte de múltiplas bandas e um caráter topológico ajustável por campo (transicionando de um semimetal de banda invertida no estado não magnético para um semimetal trivial no estado ferromagnético).

O estudo destaca que, embora o estado não magnético possua as características de um material topologicamente não-trivial, o ordenamento magnético (especificamente o estado fundamental AFM e o estado FM induzido por campo) modifica significativamente a estrutura eletrônica. Os autores observam que uma compreensão teórica completa da fase AFM requer o conhecimento da estrutura magnética específica, o que necessita de futuros experimentos de difração de nêutrons. Da mesma forma, extrair a origem precisa do efeito Hall anômalo requer medições de campo magnético mais altas e cálculos teóricos mais detalhados da curvatura de Berry. O trabalho ressalta a importância de estudar compostos $RTX$ inexplorados para aprofundar a compreensão de como o magnetismo influencia a topologia de banda em sistemas de elementos pesados.