Thermodynamic and electrical transport properties of the half-Heusler plumbide TbAuPb

Technische Samenvatting: Thermodynamische en Elektrische Transporteigenschappen van de Half-Heusler Plumbide TbAuPb

Probleem en Motivatie
De zoektocht naar kwantummaterialen met niet-triviale elektronische bandstructuren is een centraal focuspunt in de gecondenseerde materie-fysica, gedreven door zowel fundamentele interesse als potentiële technologische toepassingen. Zeldzame-aardgebaseerde half-Heusler (HH) fasen ($RTX$) zijn uitgebreid onderzocht als kandidaten voor topologische isolatoren en semimetalen. Hoewel bismuthiden zoals $RPtBi$ en stanniden zoals $RAuSn$ intrigerende fenomenen hebben vertoond, zoals Weyl-semimetaalgedrag en veldgeïnduceerde topologische transities, blijven experimentele gegevens over de plumbide-serie $RAuPb$ schaars. Specifiek waren de magnetische en transporteigenschappen van de nieuwe verbinding $TbAuPb$ voorheen niet onderzocht. Deze studie beoogt dit gat te vullen, gemotiveerd door het feit dat $TbAuPb$ zware constituerende elementen bevat (wat wijst op sterke bandinversie vergelijkbaar met gevestigde systemen zoals $GdAuPb$) en gedeeltelijk gevulde 4$f$-orbitalen bezit die intrinsieke magnetisme en sterke kristalveldinteracties (CEF) introduceren, die verschillen van de zero-orbitaalmomentum $Gd$-systemen.

Methodologie
De studie maakte gebruik van een combinatie van experimentele karakterisering op enkelkristallen en first-principles theoretische berekeningen:

• Synthese en Karakterisering: Enkelkristallen van $TbAuPb$ werden gegroeid met behulp van de self-flux methode. Structurele verificatie werd uitgevoerd via enkelkristal röntgendiffractie, wat een niet-centrosymmetische kubische $MgAgAs$-type structuur bevestigde (ruimtegroep $F\bar{4}3m$).
• Experimentele Metingen: Thermodynamische eigenschappen (magnetische susceptibiliteit, specifieke warmte) werden gemeten in het bereik van 2–300 K onder velden tot 7 T. Elektrische transporteigenschappen, inclusief elektrische weerstand, magnetoresistie (transversaal en longitudinaal), hoekafhankelijke magnetoresistie (AMR) en Hall-resistiviteit, werden bestudeerd tot 9 T.
• Theoretische Berekeningen: Berekeningen van de elektronische bandstructuur werden uitgevoerd met Density Functional Theory (DFT) binnen het VASP-pakket. De studie maakte gebruik van de Generalized Gradient Approximation (GGA) en de gemodificeerde Becke-Johnson (MBJGGA) uitwisselings-correlatiefunctionals, inclusief spin-orbital koppeling (SOC). Berekeningen werden uitgevoerd voor zowel de niet-magnetische staat als een veldgeïnduceerde ferromagnetische (FM) staat (met een Hubbard $U_{eff}$ van 7 eV voor de Tb 4$f$-toestanden).

Belangrijkste Resultaten

• Structurele en Thermodynamische Eigenschappen: $TbAuPb$ kristalliseert in de kubische HH-structuur met een roosterparameter van $a = 6,745$ Å. Metingen van de magnetische susceptibiliteit onthullen antiferromagnetische (AFM) ordening onder een Néel-temperatuur $T_N = 5$ K, met een paramagnetische Curie-temperatuur $\theta_p = -38$ K die wijst op sterke AFM-uitwisselingsinteracties. Specifieke warmtegegevens laten een scherpe lambda-achtige anomalie zien bij $T_N$, wat een tweede-orde faseovergang bevestigt.
• Reactie op Magnetisch Veld: Magnetisatie-isothermen geven een veldgeïnduceerde transitie aan bij een kritisch veld $B_c$ (ongeveer 5 T bij 2 K), wat wijst op een verandering in de AFM-magnetische structuur.
• Elektrisch Transport: De verbinding vertoont semimetallisch gedrag met een residuele weerstandsratio (RRR) van ~5,3.
  • Magnetoresistie (MR): In de geordende staat is MR positief bij lage velden, maar ontwikkelt het een negatieve bijdrage bij hoge velden, waarbij een breed maximum ontstaat nabij $B_c$. In de paramagnetische staat is MR overwegend negatief.
  • Hoekafhankelijkheid: Metingen van de hoekafhankelijke magnetoresistie onthullen een systematische evolutie met het magnetische veld. Onder $T_N$ verandert de MR-symmetrie nabij de spin-reoriëntatieovergang ($B_c$), waarbij een complex "vlinderpatroon" optreedt met hogere-orde symmetrie-termen boven 5 T. In contrast hiermee vertoont de paramagnetische staat een conventionele twee-voudige symmetrie.
  • Hall-effect: De Hall-resistiviteit is positief, wat wijst op gat-achtige meerderheidsdragers. Een duidelijk kenmerk nabij 1,5 T en een hellingsverandering nabij $B_c$ suggereren de aanwezigheid van een anomalie Hall-effect (AHE) en Fermi-oppervlak reconstructie, hoewel multiband-bijdragen de scheiding van het AHE-signaal bemoeilijken. Een twee-bandenmodel-analyse bij hoge temperaturen ($T \ge 100$ K) kwantificeerde de ladingsdragerconcentraties en mobiliteiten.
• Elektronische Structuur:
  • Niet-magnetische Staat: Berekeningen voorspellen dat $TbAuPb$ een band-geïnverteerde semimetaal is met kleine Fermi-zakken bij de $\Gamma$- en $X$-punten. De bandinversie betreft de $\Gamma_6$- en $\Gamma_8$-toestanden, gedreven door sterke SOC en zware elementen.
  • Ferromagnetische Staat: In de veldgeïnduceerde FM-staat wordt de bandinversie opgeheven, wat resulteert in een topologisch triviale semimetaal. Het Fermi-niveau ligt in een pseudokloof in beide magnetische fasen.
  • Druk-effecten: Theoretische analyse suggereert dat het systeem zich dicht bij een topologisch kritiek punt bevindt, waarbij hydrostatische druk potentieel een transitie van een niet-triviale naar een triviale semimetaal kan aandrijven.

Betekenis en Claims
Het artikel vestigt $TbAuPb$ als een nieuwe half-Heusler verbinding die dient als een potentieel platform voor het bestuderen van de wisselwerking tussen magnetisme en bandtopologie. De auteurs beweren dat het materiaal een rijk scala aan fenomenen vertoont, waaronder metamagnetische transities, anomalie Hall-effecten, multiband-transport en een veld-instelbaar topologisch karakter (overgang van een band-geïnverteerde semimetaal in de niet-magnetische staat naar een triviale semimetaal in de ferromagnetische staat).

De studie benadrukt dat hoewel de niet-magnetische staat de kenmerken bezit van een topologisch niet-triviaal materiaal, de magnetische ordening (specifiek de AFM grondtoestand en de veldgeïnduceerde FM-toestand) de elektronische structuur aanzienlijk wijzigt. De auteurs merken op dat een volledige theoretische verstandhouding van de AFM-fase kennis vereist van de specifieke magnetische structuur, wat toekomstige neutronendiffractie-experimenten noodzakelijk maakt. Op dezelfde wijze vereist het extraheren van de precieze oorsprong van het anomalie Hall-effect metingen bij hogere magnetische velden en meer gedetailleerde theoretische berekeningen van de Berry-kromming. Het werk onderstreept het belang van het bestuderen van onverkende $RTX$-verbindingen om het begrip van hoe magnetisme de bandtopologie in zware-element-systemen beïnvloedt, te verdiepen.