Thermodynamic and electrical transport properties of the half-Heusler plumbide TbAuPb

Sintesi Tecnica: Proprietà Termodinamiche e di Trasporto Elettrico del Plumbide Half-Heusler TbAuPb

Problema e Motivazione
La ricerca di materiali quantistici con strutture a bande elettroniche non triviali è un punto focale della fisica della materia condensata, guidata sia dall'interesse fondamentale che dalle potenziali applicazioni tecnologiche. Le fasi half-Heusler (HH) a base di terre rare ($RTX$) sono state ampiamente investigate come candidati per isolanti topologici e semimetalli. Mentre i bismuthidi come $RPtBi$ e gli stannidi come $RAuSn$ hanno mostrato fenomeni intriganti come il comportamento da semimetallo di Weyl e transizioni topologiche indotte dal campo, i dati sperimentali sulla serie dei plumbidi $RAuPb$ rimangono scarsi. Nello specifico, le proprietà magnetiche e di trasporto del nuovo composto $TbAuPb$ non erano stati precedentemente investigati. Questo studio mira a colmare tale lacuna, motivato dal fatto che $TbAuPb$ contiene elementi costituenti pesanti (che suggeriscono una forte inversione di banda simile ai sistemi stabiliti come $GdAuPb$) e possiede orbitali 4$f$ parzialmente riempiti che introducono magnetismo intrinseco e forti interazioni del campo cristallino (CEF), distinti dai sistemi $Gd$ a momento angolare orbitale nullo.

Metodologia
Lo studio ha impiegato una combinazione di caratterizzazione sperimentale su singoli cristalli e calcoli teorici basati sui primi principi:

• Sintesi e Caratterizzazione: Singoli cristalli di $TbAuPb$ sono stati cresciuti utilizzando il metodo del self-flux. La verifica strutturale è stata eseguita tramite diffrazione di raggi X su singolo cristallo, confermando una struttura cubica non centrosimmetrica di tipo $MgAgAs$ (gruppo spaziale $F\bar{4}3m$).
• Misure Sperimentali: Le proprietà termodinamiche (suscettibilità magnetica, calore specifico) sono state misurate nell'intervallo 2–300 K sotto campi fino a 7 T. Le proprietà di trasporto elettrico, inclusi la resistività elettrica, la magnetoresistenza (trasversale e longitudinale), la magnetoresistenza angolare (AMR) e la resistività Hall, sono state studiate fino a 9 T.
• Calcoli Teorici: I calcoli della struttura a bande elettroniche sono stati eseguiti utilizzando la teoria del funzionale della densità (DFT) all'interno del pacchetto VASP. Lo studio ha utilizzato l'approssimazione del gradiente generalizzato (GGA) e i funzionali di scambio-correlazione Becke-Johnson modificato (MBJGGA), includendo l'accoppiamento spin-orbita (SOC). I calcoli sono stati condotti sia per lo stato non magnetico che per uno stato ferromagnetico (FM) indotto dal campo (con un $U_{eff}$ di 7 eV per gli stati Tb 4$f$).

Risultati Chiave

• Proprietà Strutturali e Termodinamiche: $TbAuPb$ cristallizza nella struttura cubica HH con un parametro reticolare $a = 6.745$ Å. Le misure di suscettibilità magnetica rivelano un ordinamento antiferromagnetico (AFM) al di sotto della temperatura di Néel $T_N = 5$ K, con una temperatura di Curie paramagnetica $\theta_p = -38$ K che indica forti interazioni di scambio AFM. I dati del calore specifico mostrano un'anomalia netta di tipo lambda a $T_N$, confermando una transizione di fase del secondo ordine.
• Risposta al Campo Magnetico: Le isoterme di magnetizzazione indicano una transizione indotta dal campo a un campo critico $B_c$ (circa 5 T a 2 K), suggerendo un cambiamento nella struttura magnetica AFM.
• Trasporto Elettrico: Il composto esibisce un comportamento semimetallico con un rapporto di resistività residua (RRR) di ~5.3.
  • Magnetoresistenza (MR): Nello stato ordinato, la MR è positiva a bassi campi ma sviluppa un contributo negativo ad alti campi, formando un massimo ampio vicino a $B_c$. Nello stato paramagnetico, la MR è prevalentemente negativa.
  • Dipendenza Angolare: Le misure di magnetoresistenza angolare rivelano un'evoluzione sistematica con il campo magnetico. Al di sotto di $T_N$, la simmetria della MR cambia vicino alla transizione di riorientazione dello spin ($B_c$), esibendo un complesso pattern a "forma di farfalla" con termini di simmetria di ordine superiore sopra i 5 T. Al contrario, lo stato paramagnetico mostra una convenzionale simmetria a due poli.
  • Effetto Hall: La resistività Hall è positiva, indicando portatori di carica maggioritari di tipo buco. Una caratteristica distinta vicino a 1.5 T e un cambio di pendenza vicino a $B_c$ suggeriscono la presenza di un effetto Hall anomalo (AHE) e una ricostruzione della superficie di Fermi, sebbene i contributi multibanda complichino la separazione del segnale AHE. L'analisi del modello a due bande ad alte temperature ($T \ge 100$ K) ha quantificato le concentrazioni e le mobilità dei portatori.
• Struttura Elettronica:
  • Stato Non Magnetico: I calcoli prevedono che $TbAuPb$ sia un semimetallo con inversione di banda con piccole sacche di Fermi ai punti $\Gamma$ e $X$. L'inversione di banda coinvolge gli stati $\Gamma_6$ e $\Gamma_8$, guidata dal forte SOC e dagli elementi pesanti.
  • Stato Ferromagnetico: Nello stato FM indotto dal campo, l'inversione di banda viene rimossa, risultando in un semimetallo topologicamente banale. Il livello di Fermi si trova in un pseudogap in entrambe le fasi magnetiche.
  • Effetti di Pressione: L'analisi teorica suggerisce che il sistema sia vicino a un punto critico topologico, dove la pressione idrostatica potrebbe potenzialmente guidare una transizione da un semimetallo non banale a uno banale.

Significato e Rivendicazioni
L'articolo stabilisce $TbAuPb$ come un nuovo composto half-Heusler che funge da potenziale piattaforma per studiare l'interazione tra magnetismo e topologia di banda. Gli autori affermano che il materiale esibisce un ricco insieme di fenomeni, tra cui transizioni metamagnetiche, effetti Hall anomali, trasporto multibanda e un carattere topologico sintonizzabile tramite campo (transizione da un semimetallo con inversione di banda nello stato non magnetico a un semimetallo banale nello stato ferromagnetico).

Lo studio evidenzia che, mentre lo stato non magnetico possiede le caratteristiche di un materiale topologicamente non banale, l'ordinamento magnetico (specificamente lo stato fondamentale AFM e lo stato FM indotto dal campo) modifica significatamente la struttura elettronica. Gli autori osservano che una comprensione teorica completa della fase AFM richiede la conoscenza della specifica struttura magnetica, il che necessita di futuri esperimenti di diffrazione di neutroni. Allo stesso modo, estrarre l'origine precisa dell'effetto Hall anomalo richiede misurazioni a campi magnetici più elevati e calcoli teorici più dettagliati della curvatura di Berry. Il lavoro sottolinea l'importanza di studiare composti $RTX$ inesplorati per approfondire la comprensione di come il magnetismo influenzi la topologia di banda nei sistemi con elementi pesanti.