Relaxation dynamics and long-time tails explain shear-induced diffusion of soft athermal particles near jamming

Titolo

Dinamica di rilassamento e code a lungo termine spiegano la diffusione indotta dal taglio di particelle soffici atermiche vicino al jamming.

1. Il Problema

Le particelle soffici atermiche (come schiume, emulsioni, sospensioni colloidali e materiali granulari) sono onnipresenti e la comprensione delle loro proprietà di trasporto è cruciale per applicazioni tecnologiche. È ben noto che questi sistemi subiscono una transizione di "jamming" (bloccaggio) a una frazione di impacchettamento critica $\phi_J$. Mentre le proprietà meccaniche e reologiche (come la viscosità e lo stress di snervamento) sono state ampiamente studiate attraverso il scaling critico vicino al jamming, la diffusione indotta dal taglio (shear-induced diffusion) rimane meno compresa dal punto di vista della dinamica di rilassamento.

Studi precedenti hanno correlato il coefficiente di diffusione $D$ a scale di lunghezza spaziali (come la dimensione dei cluster o la lunghezza del sistema), osservando crossover nella scala di $D$ rispetto al tasso di taglio $\dot{\gamma}$ e divergenze finite-dimensioni. Tuttavia, manca una comprensione basata sulla dinamica temporale e sulle funzioni di correlazione, analogamente a quanto avviene per i fluidi termici classici descritti dalle relazioni di Green-Kubo. Il problema centrale è capire come la dinamica di rilassamento e le correlazioni temporali delle velocità influenzino la diffusione in regime di jamming, specialmente nel limite quasi-statico.

2. Metodologia

Gli autori hanno condotto simulazioni di Dinamica Molecolare (MD) in due dimensioni per un sistema di particelle soffici atermiche.

• Sistema: Un mix equimolare di particelle piccole e grandi (diametri $d_0$ e $1.4d_0$) con un numero totale di particelle $N=8192$.
• Condizioni: Il sistema è soggetto a flusso di taglio semplice con condizioni al contorno di Lees-Edwards. Le interazioni sono modellate con forze elastiche lineari e forze di smorzamento (dinamica sovrasmorzata).
• Parametri: La frazione di impacchettamento $\phi$ è variata intorno al punto di jamming ($\phi_J \simeq 0.8433$) e il tasso di taglio $\dot{\gamma}$ è stato esplorato in un ampio intervallo ($10^{-7} \le \dot{\gamma}t_0 \le 10^{-2}$).
• Analisi:
  • Calcolo del coefficiente di diffusione $D$ tramite lo spostamento quadratico medio (MSD) trasversale.
  • Applicazione della relazione di Green-Kubo (GK) per collegare $D$ alla funzione di autocorrelazione delle velocità (VACF) e al tempo di rilassamento.
  • Analisi di scaling dei dati per determinare gli esponenti critici.

3. Contributi Chiave

Il lavoro introduce un approccio basato sul tempo (dinamica di rilassamento) invece che solo sulla lunghezza spaziale per spiegare la diffusione indotta dal taglio. I contributi principali sono:

1. Validazione della relazione GK: Dimostrano che la relazione di Green-Kubo è applicabile alla diffusione indotta dal taglio in questi sistemi atermici.
2. Scaling critico delle velocità: Mostrano che la velocità quadratica media trasversale $\langle v_y^2 \rangle$ obbedisce a leggi di scaling critico vicino al jamming, collegandosi alla viscosità (sotto il jamming) e allo stress di snervamento (sopra il jamming).
3. Identificazione di code a lungo termine (Long-time tails): Rivelano che nel regime quasi-statico sopra il jamming ($\phi > \phi_J$ e $\dot{\gamma}$ molto basso), la funzione di autocorrelazione delle velocità non decade esponenzialmente ma presenta una coda a lungo termine con decadimento di potenza.
4. Nuova relazione di scaling: Propongono una relazione di scaling empirica che collega gli esponenti critici di $D$, $\langle v_y^2 \rangle$ e il tempo di rilassamento $\tau^*$.

4. Risultati Principali

A. Scaling Critico di Velocità e Tempo di Rilassamento

• Velocità Quadratica Media ($\langle v_y^2 \rangle$): Segue uno scaling critico descritto da una funzione universale.
  • Nel regime Newtoniano ($\phi < \phi_J$): $\langle v_y^2 \rangle \sim \dot{\gamma}^2$ (costante viscosità).
  • Nel regime quasi-statico sopra il jamming ($\phi > \phi_J$): $\langle v_y^2 \rangle \sim \dot{\gamma}$ (legato allo stress di snervamento $\sigma_Y$).
  • Gli esponenti critici stimati sono $\psi \simeq 5.39$ e $\lambda \simeq 3.87$.
• Tempo di Rilassamento ($\tau^*$):
  • Per $\phi < \phi_J$ o $\dot{\gamma}$ alto, la VACF segue una legge di stretched exponential ($e^{-(\tau/\tau^*)^\alpha}$) con $\alpha \to 1$ nel regime Newtoniano.
  • Il tempo di rilassamento $\tau^*$ mostra scaling critico con esponente $\epsilon \simeq 2.57$.

B. Code a Lungo Termine e Divergenza di $D$

• Regime Quasi-Statico Sopra il Jamming: Quando $\phi > \phi_J$ e $\dot{\gamma} \to 0$, la VACF non può essere descritta da una stretched exponential. Invece, mostra un decadimento di potenza: $C(\tau) \sim (\dot{\gamma}\tau)^{-1}$.
• Conseguenza sulla Diffusione: Poiché l'integrale temporale nella formula di Green-Kubo ($D = \langle v_y^2 \rangle \int C(\tau) d\tau$) di una funzione che decade come $1/\tau$ diverge in due dimensioni, il coefficiente di diffusione $D$ diverge nel limite termodinamico ($L \to \infty$).
• Questo spiega le osservazioni precedenti di scaling finito-dimensioni ($D/\dot{\gamma} \propto L^\beta$) come una conseguenza diretta della presenza di code a lungo termine, analogamente a quanto avviene nei fluidi classici in 2D.

C. Relazione di Scaling Empirica

Gli autori derivano una relazione tra gli esponenti critici basata sulla formula GK ridotta:
$$\nu + \psi - \epsilon = \lambda$$
Dove:

• $\nu \simeq 0.939$ (esponente per $D$)
• $\psi \simeq 5.39$ (esponente per $\langle v_y^2 \rangle$)
• $\epsilon \simeq 2.57$ (esponente per $\tau^*$)
• $\lambda \simeq 3.87$ (esponente per la scala di taglio)
  I valori numerici ottenuti ($3.76 \approx 3.87$) confermano la validità di questa relazione di scaling.

5. Significato e Implicazioni

Questo studio è significativo perché:

1. Unifica la descrizione: Collega la diffusione indotta dal taglio atermica alla dinamica di rilassamento, un concetto solido nella fisica dei fluidi termici, estendendolo ai sistemi fuori equilibrio.
2. Spiega la divergenza: Fornisce una spiegazione fisica (code a lungo termine nella VACF) per la divergenza del coefficiente di diffusione in 2D sopra il jamming, risolvendo l'apparente contraddizione tra scaling spaziale e comportamento temporale.
3. Distinzione dimensionale: Suggerisce che il meccanismo di divergenza dovuto alle code a lungo termine è specifico della dimensionalità (2D), poiché studi recenti su sistemi 3D non mostrano tale divergenza, allineando il comportamento dei sistemi atermici a quello dei fluidi classici (dove le code a lungo termine rompono la relazione GK solo in 2D).
4. Fondamento teorico: Offre una base empirica solida per future teorie critiche sui sistemi atermici, proponendo una relazione di scaling tra esponenti che deve essere giustificata teoricamente.

In sintesi, il lavoro dimostra che la dinamica di rilassamento e le code a lungo termine sono gli ingredienti fondamentali per comprendere il trasporto di massa in materiali soffici vicini al punto di jamming, offrendo una nuova prospettiva rispetto alle sole interpretazioni basate sulla geometria dei cluster.