Relaxation dynamics and long-time tails explain shear-induced diffusion of soft athermal particles near jamming

1. Problématique et Contexte

Les particules athermiques douces (mousses, émulsions, suspensions colloïdales, matériaux granulaires) subissent une transition de « blocage » (jamming) à une fraction de remplissage critique $\phi_J$. Bien que les propriétés mécaniques et rhéologiques de ces systèmes soient bien comprises via des phénomènes critiques (divergence de la viscosité, loi d'échelle de la contrainte d'écoulement), la diffusion induite par le cisaillement reste moins élucidée, notamment en ce qui concerne le rôle de la dynamique de relaxation.

Les études précédentes se sont concentrées sur la relation entre le coefficient de diffusion $D$ et les échelles de longueur (taille des amas $\xi$, taille du système $L$). Cependant, la compréhension de la diffusion via la dynamique temporelle (fonctions de corrélation de vitesse) et l'application de la relation de Green-Kubo (GK) dans ces systèmes hors équilibre était manquante. L'objectif de cet article est de combler ce vide en reliant la diffusion induite par le cisaillement aux temps de relaxation et aux queues de longue durée des fonctions de corrélation.

2. Méthodologie

Les auteurs ont réalisé des simulations de dynamique moléculaire (DM) en deux dimensions pour des particules douces athermiques.

• Système : Un mélange binaire de particules (diamètres $d_0$ et $1.4d_0$) avec un nombre total $N = 8192$ (avec des tests de taille finie). La fraction de remplissage $\phi$ est contrôlée autour de $\phi_J \approx 0.8433$.
• Interactions : Forces élastiques répulsives linéaires au recouvrement et forces d'amortissement (dynamique suramortie).
• Conditions aux limites : Conditions de Lees-Edwards pour simuler un écoulement de cisaillement simple avec un taux de cisaillement $\dot{\gamma}$.
• Analyse :
  • Calcul du coefficient de diffusion $D$ via le déplacement quadratique moyen (MSD) transverse.
  • Application de la relation de Green-Kubo (GK) : $D = \langle v_y^2 \rangle \int_0^\infty C(\tau) d\tau$, où $C(\tau)$ est la fonction de corrélation de vitesse normalisée.
  • Utilisation de l'analyse d'échelle critique pour étudier les dépendances en $\Delta\phi = \phi - \phi_J$ et $\dot{\gamma}$.

3. Contributions Clés et Résultats

A. Échelle Critique de la Vitesse Quadratique Moyenne

Les auteurs montrent que la composante transverse de la vitesse quadratique moyenne $\langle v_y^2 \rangle$ suit une loi d'échelle critique :

• Régime Newtonien ($\phi < \phi_J$) : $\langle v_y^2 \rangle \sim \dot{\gamma}^2$, cohérent avec une viscosité constante.
• Régime Quasi-statique au-dessus du blocage ($\phi > \phi_J$) : $\langle v_y^2 \rangle \sim \dot{\gamma}$, cohérent avec la présence d'une contrainte d'écoulement (yield stress) $\sigma_Y$.
• Une fonction d'échelle universelle permet de collapser les données, avec un exposant critique $\psi \approx 5.39$.

B. Dynamique de Relaxation et Fonction de Corrélation

L'analyse de la fonction de corrélation de vitesse $C(\tau)$ révèle deux régimes distincts :

1. Régime non quasi-statique (ou $\phi < \phi_J$) : $C(\tau)$ est bien décrite par une fonction exponentielle étirée (stretched exponential) : $C(\tau) = \exp[-(\tau/\tau^*)^\alpha]$. Le temps de relaxation $\tau^*$ suit une loi d'échelle critique avec un exposant $\epsilon \approx 2.57$.
2. Régime quasi-statique au-dessus du blocage ($\phi > \phi_J$ et $\dot{\gamma} \to 0$) : La fonction de corrélation ne peut plus être ajustée par une exponentielle étirée. Elle présente une queue de longue durée (long-time tail) suivant une loi de puissance : $C(\tau) \sim (\dot{\gamma}\tau)^{-1}$.

C. Divergence du Coefficient de Diffusion

La présence de cette queue de longue durée a des conséquences fondamentales sur la relation de Green-Kubo :

• L'intégrale temporelle $\int_0^\infty C(\tau) d\tau$ diverge logarithmiquement dans la limite thermodynamique ($L \to \infty$) pour le régime quasi-statique au-dessus du blocage.
• Cela explique pourquoi le coefficient de diffusion $D$ diverge avec la taille du système ($D/\dot{\gamma} \propto L$) dans ce régime spécifique, un phénomène observé précédemment mais mal expliqué par la dynamique temporelle.

D. Relation d'Échelle Empirique

En combinant la formule GK réduite (valable lorsque la queue de longue durée est absente) avec les lois d'échelle critiques de $D$, $\langle v_y^2 \rangle$ et $\tau^*$, les auteurs déduisent une relation d'échelle reliant les exposants critiques :
$$\nu + \psi - \epsilon = \lambda$$
Où :

• $\nu \approx 0.939$ (exposant de diffusion),
• $\psi \approx 5.39$ (exposant de vitesse),
• $\epsilon \approx 2.57$ (exposant de temps de relaxation),
• $\lambda \approx 3.87$ (exposant de taux de cisaillement).
  Les valeurs numériques vérifient cette relation ($3.76 \approx 3.87$), validant la cohérence interne de l'approche critique.

4. Signification et Impact

Ce travail apporte une avancée théorique majeure dans la compréhension des systèmes athermiques :

1. Changement de paradigme : Il déplace l'explication de la diffusion induite par le cisaillement d'une perspective purement spatiale (taille des amas, effets de taille finie) vers une perspective temporelle (dynamique de relaxation et queues de longue durée).
2. Analogie avec les fluides classiques : Il établit un parallèle frappant avec les fluides classiques, où les queues de longue durée de la fonction de corrélation de vitesse entraînent également des divergences dans les coefficients de transport en 2D, mais pas en 3D. Cela suggère que les systèmes athermiques hors équilibre partagent des mécanismes hydrodynamiques fondamentaux avec les fluides thermiques.
3. Compréhension du blocage : La divergence de $D$ dans la limite thermodynamique pour $\phi > \phi_J$ est directement attribuée à la non-intégrabilité de la fonction de corrélation due aux queues de longue durée, offrant une explication microscopique robuste aux effets de taille finie observés expérimentalement et numériquement.

En résumé, l'article démontre que la dynamique de relaxation et l'apparition de queues de longue durée sont les clés pour comprendre la diffusion et la divergence des coefficients de transport près de la transition de blocage dans les matériaux mous athermiques.