Improved capabilities of the TurboGAP code for radiation induced cascade simulations: an illustration with silicon

Sintesi Tecnica: Miglioramento delle Capacità del Codice TurboGAP per Simulazioni di Cascate Indotte da Radiazioni

Problematica
La simulazione atomistica accurata del danno da radiazione richiede un equilibrio tra efficienza computazionale e fedeltà fisica della superficie di energia potenziale (PES). Sebbene i potenziali interatomici basati sul Machine Learning (MLIP), come il Gaussian Approximation Potential (GAP), offrano una precisione superiore rispetto ai potenziali empirici, la loro applicazione alle simulazioni di cascate da radiazione è spesso limitata dal costo computazionale, in particolare per energie elevate dell'atomo primario colpito (PKA). Inoltre, i codici di Dinamica Molecolare (MD) standard spesso mancano di caratteristiche essenziali richieste per la modellazione realistica del danno da radiazione: la capacità di gestire passi temporali adattivi durante le collisioni ad alta energia, il raffreddamento efficace dei bordi della cella di simulazione e la modellazione accurata della dissipazione di energia elettronica (stopping elettronico). I modelli tradizionali di stopping elettronico basati su attrito (FES) spesso si affidano a cutoff arbitrari dell'energia cinetica, il che può influenzare significativamente le microstrutture dei difetti. È necessario un framework software che combini l'efficienza di TurboGAP con modelli di dissipazione avanzati, come il modello di accoppiamento elettrone-fonone (EPH), per simulare cascate in sistemi contenenti fino a $10^6$ atomi con energie PKA fino a 10 keV.

Metodologia
Gli autori hanno potenziato il pacchetto software TurboGAP implementando tre moduli critici:

1. Modelli di Dissipazione dell'Energia Elettronica:

   • Stopping Elettronico basato su Attrito (FES): Implementato come forza di attrito dipendente dalla velocità derivata da tabelle di potere di stopping elettronico (ESP) pre-calcolate (ad esempio, da SRIM). Un cutoff di energia cinetica definito dall'utente ($E_{el\_cut}$) determina quali atomi sperimentano questa forza.
   • Modello Elettrone-Fonone (EPH): Integrato in un framework di dinamica molecolare a due temperature (TTMD) generalizzato. Questo modello accoppia i sottosistemi atomico ed elettronico tramite parametri dipendenti dalla densità elettronica. Esso risolve l'equazione di diffusione del calore per la temperatura elettronica ($T_e$) simultaneamente alla dinamica atomica. Il moto atomico è governato da forze adiabatiche, forze di attrito dipendenti dalle velocità relative e forze stocastiche casuali derivate dal teorema di fluttuazione-dissipazione. Questo approccio evita cutoff arbitrari dell'energia cinetica.

2. Calcolo del Passo Temporale Adattivo: Per catturare i ripidi gradienti di energia potenziale durante le collisioni ravvicinate, il passo temporale viene ricalcolato dinamicamente in base a due criteri: lo spostamento massimo consentito di qualsiasi atomo ($x_{max}$) e la variazione massima di energia cinetica ($e_{max}$). Viene selezionato il minimo tra i passi temporali derivati da questi criteri.

3. Raggruppamento degli Atomi e Raffreddamento dei Bordi: Un meccanismo di raggruppamento consente la selezione di atomi basata su criteri spaziali (ad esempio, uno strato di bordo) per applicare i termostati. Ciò consente la dissipazione del calore in eccesso dalla cascata nel materiale bulk, mantenendo la temperatura desiderata di simulazione.

Sviluppo del Potenziale
Un MLIP specifico GAP per il Silicio (Si) è stato riaddestrato utilizzando descrittori a 2 corpi, 3 corpi e turboSOAP (una variante ottimizzata del descrittore SOAP per una maggiore efficienza). Il potenziale è stato addestrato su un dataset che include varie strutture di Si, con specifici parametri di regolarizzazione per le fasi liquida e amorfa. Per modellare accuratamente le interazioni repulsive ad alta energia durante le collisioni, il potenziale universale Ziegler-Biersack-Littmarck (ZBL) è stato aggiunto al modello GAP come potenziale esterno, attivo a brevi distanze interatomiche.

Risultati Chiave

• Prestazioni e Scalabilità: I nuovi moduli sono stati testati su configurazioni di High-Performance Computing (HPC). I test di scalabilità con fino a 600 processori per sistemi di $10^6$ atomi hanno dimostrato che i moduli implementati mantengono l'efficienza computazionale del codice TurboGAP originale.
• Validazione del Codice: I confronti con LAMMPS (utilizzando il plugin USER-EPH e le implementazioni standard di GAP) hanno mostrato un eccellente accordo nell'evoluzione delle proprietà termodinamiche (temperatura, pressione, energia) e della perdita cumulativa di energia elettronica per cascate PKA da 100 eV.
• Produzione di Difetti e Clustering (PKA da 2 keV):
  • Il modello EPH ha previsto un numero maggiore di difetti sopravvissuti (33) rispetto ai modelli FES con cutoff di 10 eV (26) e 1 eV (~22).
  • Il modello EPH ha prodotto cluster di difetti più grandi (alcuni superiori a 100 interstiziali), mentre i modelli FES hanno prodotto cluster generalmente inferiori a 100 interstiziali.
  • I risultati del modello FES erano sensibili alla scelta arbitraria del cutoff dell'energia cinetica, mentre i risultati del modello EPH erano robusti attraverso diverse impostazioni del sottosistema elettronico.
  • Il modello EPH ha permesso un trasferimento continuo di energia al sistema elettronico anche dopo il raffreddamento della cascata, a differenza del modello FES dove il trasferimento di energia cessava una volta che gli atomi scendevano sotto l'energia di cutoff.
• Mixing da Fascio Ionico:
  • I valori di mixing ($Q$) calcolati con il modello EPH e il MLIP GAP hanno mostrato un buon accordo con i dati sperimentali per il Si irradiato con ioni Ne, Ar, Kr e Xe.
  • Le previsioni del MLIP GAP differiscono significativamente (di un fattio di 2–4) da quelle ottenute con il potenziale classico Stillinger-Weber (SW), evidenziando l'importanza di una rappresentazione accurata della PES.
  • I valori di mixing del modello EPH erano comparabili ai risultati FES, ma ottenuti senza l'arbitrarietà dei cutoff dell'energia cinetica.

Significatività e Rivendicazioni
L'articolo afferma che l'integrazione del modello EPH, dei passi temporali adattivi e del raffreddamento dei bordi in TurboGAP migliora significativamente la capacità di simulazione del danno da radiazione. Combinando l'efficienza computazionale di TurboGAP con l'accuratezza dei MLIP GAP, gli autori sono riusciti a simulare cascate con energie PKA fino a 10 keV in sistemi fino a 1 milione di atomi.

Gli autori sottolineano che il modello EPH offre un vantaggio distinto rispetto al tradizionale modello FES eliminando la necessità di cutoff arbitrari dell'energia cinetica, che sono noti per influenzare le microstrutture dei difetti. Lo studio dimostra che i modelli di stopping elettronico realistici, quando accoppiati con MLIP accurati, migliorano la previsione dei valori sperimentali di mixing da fascio ionico e forniscono una descrizione più fisicamente coerente del clustering e della sopravvivenza dei difetti nel silicio. Il lavoro stabilisce TurboGAP come uno strumento robusto per la modellazione multi-scala del danno da radiazione nei materiali.