Improved capabilities of the TurboGAP code for radiation induced cascade simulations: an illustration with silicon

技术摘要：用于辐射诱导级联模拟的 TurboGAP 代码能力的改进

问题陈述
准确的原子级辐射损伤模拟需要在计算效率与势能面（PES）的物理保真度之间取得平衡。虽然机器学习原子间势（MLIPs），如高斯近似势（GAP），相比经验势提供了更高的精度，但其在辐射级联模拟中的应用往往受限于计算成本，特别是在高初级碰撞原子（PKA）能量的情况下。此外，标准的分子动力学（MD）代码通常缺乏实现现实辐射损伤建模所需的关键功能：处理高能碰撞期间自适应时间步长的能力、有效的模拟单元边界冷却功能，以及电子能量耗散（电子阻尼）的准确建模。传统的基于摩擦的电子阻尼（FES）模型通常依赖于任意的动能阈值，这可能会显著影响缺陷微观结构。因此，需要一种能够结合 TurboGAP 的高效性与先进耗散模型（如电子-声子（EPH）耦合模型）的软件框架，以模拟包含高达 $10^6$ 个原子且 PKA 能量高达 10 keV 的系统。

方法论
作者通过实现三个关键模块增强了 TurboGAP 软件包的功能：

1. 电子能量耗散模型：

   • 基于摩擦的电子阻尼 (FES)： 实现为基于预计算电子阻尼功率（ESP）表（例如来自 SRIM）的速度相关摩擦力。用户定义的动能阈值（$E_{el\_cut}$）决定哪些原子会受到此作用力。
   • 电子-声子 (EPH) 模型： 集成到广义的双温度分子动力学（TTMD）框架中。该模型通过依赖于电子密度的参数将原子和电子子系统耦合。它在求解原子动力学的同时，同步求解电子温度（$T_e$）的热扩散方程。原子的运动受绝热力、依赖于相对速度的摩擦力和由涨落-耗散定理导出的随机力支配。这种方法避免了任意的动能阈值。

2. 自适应时间步长计算： 为了捕捉近距离碰撞期间剧烈的势能梯度，时间步长根据两个标准进行动态重新计算：任何原子的最大允许位移（$x_{max}$）以及最大动能变化（$e_{max}$）。程序会选择这两个标准所推导出的最小时间步长。

3. 原子分组与边界冷却： 一种分组机制允许根据空间准则（例如边界层）选择原子以施加热浴。这使得级联产生的过剩热量能够耗散到体材料中，从而维持所需的模拟温度。

势函数开发
一个特定的硅（Si）GAP MLIP 使用 2 体、3 体和 turboSOAP 描述符（一种用于提高效率的优化型 SOAP 描述符变体）进行了重新训练。该势函数是在包含各种硅结构的训练集上进行训练的，并针对液态和非晶相设置了特定的正则化参数。为了准确模拟高能排斥相互作用，ZBL（Ziegler-Biersack-Littmarck）通用势作为外部势被附加到 GAP 模型中，并在短原子间距处激活。

主要结果

• 性能与扩展性： 新模块在高性能计算（HPC）设置上进行了基准测试。对于包含 $10^6$ 个原子的系统，使用高达 600 个处理器的扩展性测试表明，所实现的模块保持了原始 TurboGAP 代码的计算效率。
• 代码验证： 与使用 USER-EPH 插件和标准 GAP 实现的 LAMMPS 进行对比，结果显示在 100 eV PKA 级联中，热力学性质（温度、压力、能量）和累积电子能量损失的演化具有极佳的一致性。
• 缺陷产生与聚集（2 keV PKA）：
  • EPH 模型预测的存活缺陷数量（约 33 个）高于 FES 模型（在 10 eV 和 1 eV 阈值下分别为约 26 个和 22 个）。
  • EPH 模型导致了更大的缺陷簇（部分超过 100 个间隙原子），而 FES 模型产生的缺陷簇通常低于 100 个间隙原子。
  • FES 模型的结果对任意选择的动能阈值非常敏感，而 EPH 模型的结果在不同的电子子系统设置下表现稳健。
  • EPH 模型允许在级联冷却后仍向电子系统进行连续能量转移，这与 FES 模型不同，在 FES 模型中，一旦原子降至阈值能量以下，能量转移就会停止。
• 离子束混合：
  • 使用 EPH 模型和 GAP MLIP 计算的混合值（$Q$）与经 Ne、Ar、Kr 和 Xe 离子辐照硅的实验数据吻合良好。
  • GAP MLIP 的预测结果与使用经典 Stillinger-Weber (SW) 势的结果存在显著差异（达 2-4 倍），凸显了准确表示势能面的重要性。
  • EPH 模型的混合值与 FES 结果相当，但无需依赖动能阈值的任意性。

意义与主张
本文声称，将 EPH 模型、自适应时间步长和边界冷却集成到 TurboGAP 中，显著增强了辐射损伤模拟的能力。通过将 TurboGAP 的计算效率与 GAP MLIP 的准确性相结合，作者成功模拟了在高达 100 万个原子系统中、PKA 能量高达 10 keV 的级联过程。

作者强调，EPH 模型通过消除对任意动能阈值的需求，提供了优于传统 FES 模型的明显优势，而这些阈值已知会影响缺陷微观结构。研究表明，当精确的电子阻尼模型与准确的 MLIP 耦合时，可以改善对实验离子束混合值的预测，并提供对硅中缺陷聚集与存活更符合物理规律的描述。这项工作确立了 TurboGAP 作为材料辐射损伤多尺度建模的强大工具。